電催化水分解制取氫氣,是一種具有發(fā)展前景和競爭力的生產(chǎn)可再生能源的技術(shù)。但是直到現(xiàn)在,電催化水分解大規(guī)模生產(chǎn)氫氣商業(yè)應(yīng)用的主要挑戰(zhàn)是陽極析氧反應(yīng)（OER）緩慢的4 e^-反應(yīng)動力學(xué),需要較大的過電位,導(dǎo)致電解效率總體低下�？梢杂脙煞N有效的策略來應(yīng)對這一挑戰(zhàn):（1）設(shè)計高活性和低成本的OER和HER雙功能催化劑來加速OER動力學(xué),從而降低通過全水分解制氫的能量需求;（2）用其它更容易發(fā)生的小分子氧化反應(yīng)（例如肼,尿素,甲醇,二氫異喹啉等）替代OER。其中尿素氧化反應(yīng)（UOR）因價格低廉、熱力學(xué)電解電勢極低（0.37 V）以及無毒的氧化產(chǎn)品（CO₂和N₂）,成為低能耗制氫的理想候選反應(yīng)�；谶@兩種策略,本論文設(shè)計合成了過渡金屬異質(zhì)原子修飾的Ni/Co基化合物納米結(jié)構(gòu)用于高效制氫,包括用于全水分解制氫的Ag納米顆粒@Ni₃S₂納米片薄膜和Fe摻雜Ni₃S₂納米線材料以及用于尿素輔助制氫的Cu摻雜Co（OH）₂納米片陣列材... 

【文章來源】：安徽師范大學(xué)安徽省

【文章頁數(shù)】：116 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

(a)NF和(b)Ni3S2/NF的SEM圖像

安徽師范大學(xué)碩士畢業(yè)論文3圖1.1(a)NF和(b)Ni3S2/NF的SEM圖像。AHM存在下反應(yīng)8h的(c)SEM和(d)TEM圖像及反應(yīng)24h的(e)SEM和(f)TEM圖像[54]。Fig.1.1SEMimagesof(a)bareNFand(b)Ni3S2/NF.(c)SEMand(d)TEMimagesfor8hand(e)SEMand(f)TEMimagesatfor24hinthepresenceofAHM[54].圖1.2(a)極化曲線。(b)Tafel曲線。NF、Ni3S2/NF和MoS2-Ni3S2HNRs/NF的(c)Cdland(d)Nyquist圖[54]。Fig.1.2(a)Polarizationcurves.(b)Tafelplots.(c)Cdland(d)NyquistplotsofNF,Ni3S2/NFandMoS2-Ni3S2HNRs/NF[54].

的電子結(jié)構(gòu)并對形貌進(jìn)行調(diào)整，優(yōu)化中間體產(chǎn)物的吸附和解吸能壘，從而使原催化劑的電催化活性大幅度增強(qiáng)。已經(jīng)有一些元素被證明摻雜到Ni3S2中可以明顯的提升性能，如Fe[21,58-60]、Co[61]、Zn[62]、Mo[63]、Sn[64]。雖然能很好地提升催化性能，但是仍然不能滿足工業(yè)生產(chǎn)要求(低過電位下≤300mV驅(qū)動很高的電流密度≥500mAcm2)，因此Ni3S2的催化能力還有待進(jìn)一步提高。Cao等人使用水熱法對前驅(qū)體(NiFe-LDH)進(jìn)行硫化得到了固定在泡沫鎳基底上的Fe-Ni3S2/NF納米片陣列用于催化OER和HER[21]。得到的催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)情況如圖1.7所表明。最終產(chǎn)品比Ni3S2和NiFe-LDH的催化性能得到大大的提升，HER的電流密度為10mAcm2時過電位為只為47mV，擁有95mVdec-1的Tafel斜率(圖1.8)。在圖1.9中，F(xiàn)e-Ni3S2/NF的OER催化性能在214mV的過電位得到10mAcm2，Tafel斜率小至42mVdec-1，擁有很好的長期穩(wěn)定性。但是這種制備方法較復(fù)雜，F(xiàn)e的摻雜含量也比較高，同時未探究高電流密度下的催化活性和穩(wěn)定性。圖1.7(a)泡沫鎳的SEM圖。（(b-e)Fe17.5%-Ni3S2/NF的SEM圖。(f)Fe17.5%-Ni3S2/NF的EDS圖。Fig.1.7(a)SEMimagesofNF.(b-e)SEMimagesofFe17.5%-Ni3S2/NF.(f)EDSspectrumofFe17.5%-Ni3S2/NF[21].

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Pt嵌入Ni3Se2@NiOOH核殼結(jié)構(gòu)作為雙功能催化劑提高全解水性能（英文）[J]. 鄭學(xué)榮,曹晏輝,韓曉鵬,劉輝,王吉會,張志佳,吳賢文,鐘澄,胡文彬,鄧意達(dá).  Science China Materials. 2019(08)
[2]Hydrothermal Synthesized Co-Ni3S2 Ultrathin Nanosheets for Efficient and Enhanced Overall Water Splitting[J]. JIAN Juan,YUAN Long,LI He,LIU Huanhuan,ZHANG Xinghui,SUN Xuejiao,YUAN Hongming,FENG Shouhua.  Chemical Research in Chinese Universities. 2019(02)



本文編號：3517746