大環(huán)聚合物的制備及其氧還原性能的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-11-17 21:01
清潔能源技術(shù)的發(fā)展可以從根本上解決能源枯竭和環(huán)境污染等問(wèn)題。燃料電池能通過(guò)電化學(xué)反應(yīng)將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能,但是其陰極氧還原(ORR)動(dòng)力學(xué)緩慢的問(wèn)題限制了它的商業(yè)應(yīng)用。目前燃料電池陰極氧還原使用最多的催化劑是貴金屬Pt,但是這種貴金屬不僅價(jià)格昂貴,而且在地球上的存儲(chǔ)量十分有限。在目前已報(bào)道的氧還原電催化劑中,大環(huán)化合物類(lèi)催化劑被認(rèn)為未來(lái)最有可能替代貴金屬Pt。非碳化的大環(huán)化合物結(jié)構(gòu)明確,易于分析催化位點(diǎn),但它們的循環(huán)穩(wěn)定性和催化活性都比較差。可以通過(guò)高溫碳化,或者開(kāi)發(fā)可溶性大環(huán)聚合物來(lái)提高它們的氧還原性能。本文通過(guò)合理的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)制備了多種大環(huán)聚合物,研究了它們的氧還原性能。具體內(nèi)容如下:(1)為了探究大環(huán)化合物的溶解規(guī)律,我們通過(guò)微波法制備了可溶性金屬大環(huán)聚合物氧還原電催化劑,比較了它在不同pH下的溶解性。結(jié)果表明,該催化劑在強(qiáng)堿溶液中的溶解性最好,在酸性溶液中微溶,在中性溶液中不溶。催化劑在不同pH下溶解性的差異是由它本身的電子結(jié)構(gòu)和電荷密度所決定的。(2)為了進(jìn)一步探究水相可溶解性金屬大環(huán)聚合物的氧還原活性,我們利用微波法快速合成了三類(lèi)具有金屬-N-4結(jié)構(gòu)的金屬大環(huán)聚合物及其相應(yīng)的大...
【文章來(lái)源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:94 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1酸性燃料電池的結(jié)構(gòu)示意圖[21]??Fig.?1-1?Schematic?illustration?of?anion?exchange?membrane?fuel?cell[21]??
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?北京化工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文???A?PtNi3?Polyhedra?B?PIN)?Intermediates?C?PtsNi?Nanoframes?D?¥忠??暴V:醫(yī)??'二,.:?4??圖1-3從多面體到納米框架變化的四個(gè)樣品示意圖和相應(yīng)的TEM圖像[42]??(A)初始PtNi3S面體。(B)?PtNi中間體。(C)最終的空心Pt3Ni納米框架。(D)??退火后的Pt3Ni納米框架??Fig.?1-3?Schematic?illustrations?and?corresponding?TEM?images?of?the?samples?obtained?at?four??representative?stages?during?the?evolution?process?from?polyhedra?to?nanoframes.l42^?(A)?Initial??solid?PtNii?polyhedra.?(B)?PtNi?intermediates.?(C)?Final?hollow?Pt3Ni?nanoframes.?(D)?Annealed??Pt3Ni?nanoframes??目前關(guān)于核-殼結(jié)構(gòu)的研究也比較多。最近Francis?J.?DiSalvo課題組[43]通過(guò)??電化學(xué)置換反應(yīng)制備了?Pt修飾的Pd-Fe@Pd/C核殼納米粒子,并對(duì)催化劑進(jìn)行??了電化學(xué)性能測(cè)試。這種催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性(E1/2?=?0.866?V?vs??RHE),其質(zhì)量活性比Pt/C的質(zhì)量活性提高了?70%以上。其次,基于球形核-殼??模型的簡(jiǎn)單幾何計(jì)算表明,Pd-Fe@Pt是表面進(jìn)行了?Pt的修飾,而不是
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]淺談燃料電池技術(shù)研究現(xiàn)狀[J]. 吳葦航. 中國(guó)石油和化工標(biāo)準(zhǔn)與質(zhì)量. 2016(23)
[2]半紫菜嗪金屬配合物的合成與表征[J]. 潘恩霆,田和保,梁福沛. 廣西師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 1993(04)
本文編號(hào):3501638
【文章來(lái)源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:94 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1酸性燃料電池的結(jié)構(gòu)示意圖[21]??Fig.?1-1?Schematic?illustration?of?anion?exchange?membrane?fuel?cell[21]??
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【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]淺談燃料電池技術(shù)研究現(xiàn)狀[J]. 吳葦航. 中國(guó)石油和化工標(biāo)準(zhǔn)與質(zhì)量. 2016(23)
[2]半紫菜嗪金屬配合物的合成與表征[J]. 潘恩霆,田和保,梁福沛. 廣西師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 1993(04)
本文編號(hào):3501638
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