面對(duì)全球能源危機(jī),人們致力于開(kāi)發(fā)優(yōu)秀的能源轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存系統(tǒng)。電催化是可再生和可持續(xù)能源系統(tǒng)中的一種常見(jiàn)和環(huán)境友好的過(guò)程。例如,氧還原反應(yīng)（ORR）是燃料電池中非常重要的反應(yīng),而析氧反應(yīng)（OER）和ORR是可再充電金屬-空氣電池的兩個(gè)不可缺少的反應(yīng),OER和析氫反應(yīng)（HER）是電解水產(chǎn)氫裝置的重要反應(yīng)。然而,電催化過(guò)程普遍存在反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩的問(wèn)題。研究結(jié)果表明,OER和ORR這兩個(gè)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)問(wèn)題主要與O₂在反應(yīng)過(guò)程產(chǎn)生的中間體與催化活性中心的吸脫附能有關(guān)。催化劑對(duì)中間體的吸附能力過(guò)強(qiáng)或過(guò)弱都限制了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。為了解決這一問(wèn)題,研究的重點(diǎn)之一是開(kāi)發(fā)活性較強(qiáng)且具有較合適中間體吸附能的催化劑。此外,電催化劑中普遍使用的貴金屬還面臨著價(jià)格昂貴、存儲(chǔ)量少和易毒化不穩(wěn)定的問(wèn)題。針對(duì)上述問(wèn)題,本論文首先研究了通過(guò)有效的合成方法以金屬Pd取代Pt從而降低催化劑的成本。然后,還致力于開(kāi)發(fā)價(jià)格低廉且高活性的鐵基碳氮催化劑,系統(tǒng)地研究了通過(guò)與金屬離子耦合的全氮配位的有機(jī)配體（鄰菲啰啉）、氮氧共配位的有機(jī)配體（乙二胺四乙酸）及全含氧基團(tuán)配位的氨基對(duì)苯二甲酸所合成的電催化劑材料,并嘗試通過(guò)實(shí)... 

【文章來(lái)源】：廣州大學(xué)廣東省

【文章頁(yè)數(shù)】：108 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

基于電催化的可持續(xù)能源發(fā)展示意圖

分子耦合金屬離子輔助合成碳基電催化劑及其性能研究3圖1-2 燃料電池工作原理圖Figure1-2 Principle of a Fuel Cell以氫氣為燃料為例，如圖1-2：陽(yáng)極：燃料在陽(yáng)極催化劑的作用下，氧化解離出質(zhì)子，并釋放電子，其反應(yīng)式為：H2→ 2H++ e-(1.1)陰極所示，氧氣或者空氣在陰極反應(yīng)界面上，與來(lái)自陽(yáng)極的質(zhì)子和外電路傳來(lái)的電子，在陰極催化劑的作用下實(shí)現(xiàn)以下化學(xué)反應(yīng)：1/2 O2+ H++ 2e-→ H2O (1.2)總的化學(xué)反應(yīng)式為： H2+1/2O2→ H2O (1.3)整個(gè)反應(yīng)的過(guò)程中，電子在外電路的定向流動(dòng)形成電流。這種電池可以將燃料中的化學(xué)能轉(zhuǎn)換為電能，是一種幾乎不產(chǎn)生熱損失的裝置，由此可見(jiàn)，燃料電池是繼火電、水電和核電后名副其實(shí)的新型發(fā)電方式[12]。1.2.1 燃料電池的分類及基本原理燃料電池的發(fā)展也經(jīng)歷了一個(gè)漫長(zhǎng)的過(guò)程。1893年

它的斷裂很大程度上取決于催化劑表面和氧氣分子的吸附模式。一般來(lái)說(shuō)，氧氣分子在金屬或者金屬氧化物催化劑表明存在著三種吸附模型如圖1-3所示：Griffiths模型，傾向模型（Yeager模型）和末端模式模型（Pauling模型）[32]。在Griffith模型中，O2分子的π軌道與催化劑中金屬離子的空d-軌道耦合，O-O鍵隨后被削弱，其長(zhǎng)度逐漸增加，如果相互作用足夠強(qiáng)，就會(huì)導(dǎo)致O-O鍵的解離吸附，有利于4電子的反應(yīng)，這很可能是貴金屬表面氧氣的吸附模式；在Pauling模式中，O2分子的一個(gè)氧端與電極表面上的活性位點(diǎn)相互作用


本文編號(hào)：3499721