氫能被認為是將來社會從化石能源向可再生能源轉(zhuǎn)變的重要能源載體。然而,儲存和運輸方面的技術(shù)瓶頸依然限制了人們通向“氫能社會”。甲酸（HCOOH,FA）是最簡單的有機酸,其含氫量為4.4 wt%,且在室溫下為液體,具有無毒和方便儲運等優(yōu)點。更重要的是甲酸可以通過二氧化碳加氫反應進行再生產(chǎn)。制備高效、經(jīng)濟和高穩(wěn)定性的催化劑以提高甲酸脫氫的動力學和熱力學性能,是促進甲酸作為儲氫材料實際應用的關(guān)鍵。本論文的研究內(nèi)容如下:我們采用一步共還原法,制備了氨基功能化SBA-15負載的超細PdIr雙金屬納米顆粒。制備的PdIr/SBA-15-NH₂納米催化劑,具有超細的顆粒尺寸（1.1±0.4nm）,良好的分散性和豐富的活性位點。實驗結(jié)果表明,SBA-15-NH₂對Pd²⁺和Ir³⁺具有吸附作用。通過PdIr電子之間的協(xié)同作用,提高了PdIr/SBA-15-NH₂納米催化劑催化甲酸分解制氫的催化性能。在室溫并加入甲酸鈉的條件下,Pd_0.85Ir_0.15/... 

【文章來源】：江西師范大學江西省

【文章頁數(shù)】：100 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖1-2雙陰離子配體MMP和Ir-MMP催化劑結(jié)構(gòu)

的擬產(chǎn)物[57]圖1-4 提出了在路易斯酸缺失(a)和存在(b)的情況下Fe催化劑脫羧的途徑[74]在這之后陸續(xù)有一些高活性的鐵基均相催化劑被報道。Milstein 與合作者制備了一種高選擇性和高活性的[(tBu-PNP)Fe(H)2(CO)] (tBu-PNP = 2,6-雙(二叔丁基膦基甲基)吡啶) 均相催化劑，可在 313 K 的三烷基胺存在下，將甲酸分解為二氧碳酰胺和氫氣，轉(zhuǎn)化數(shù)可達 10 萬[73]。Bielinski 等人報道了一種均相鐵催化

甲酸分解制氫用介孔硅載超細 Pd 基納米催化劑研究7圖1-5 (a) Au-Pd固定在ED-MIL-101上的示意圖, (b)不同的金屬納米催化劑催化甲酸的活性圖和(c) Au-Pd/ED-MIL-101與(d) Au-Pd/MIL-101的HAADF-STEM圖[79]2014 年，Xu 課題組采用氫氧化鈉輔助還原法成功地制備了在納米孔炭MSC-30 上沉積高分散的超細的 Pd 納米顆粒（Pd/MSC-30）[97]，在 323 K 時Pd/MSC-30 催化甲酸-甲酸鈉系統(tǒng)完全脫氫的 TOF 值為 2623 h-1，氫氣選擇性達到 100%，在當時環(huán)境條件下該催化劑的活性最高，可與最活躍的均相催化劑相比，即使在 298 K 時 TOF 值也可達到 750 h-1。2015 年，Xu 課題組首次開發(fā)了一種非貴金屬犧牲法，成功地將高度分散的 AgPd 納米粒子固定在還原氧化石墨烯（rGO）上（Co6Ag0.1Pd0.9/rGO）[98]


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