發(fā)布時(shí)間：2021-11-16 05:33

　　氫能被認(rèn)為是將來(lái)社會(huì)從化石能源向可再生能源轉(zhuǎn)變的重要能源載體。然而,儲(chǔ)存和運(yùn)輸方面的技術(shù)瓶頸依然限制了人們通向“氫能社會(huì)”。甲酸（HCOOH,FA）是最簡(jiǎn)單的有機(jī)酸,其含氫量為4.4 wt%,且在室溫下為液體,具有無(wú)毒和方便儲(chǔ)運(yùn)等優(yōu)點(diǎn)。更重要的是甲酸可以通過(guò)二氧化碳加氫反應(yīng)進(jìn)行再生產(chǎn)。制備高效、經(jīng)濟(jì)和高穩(wěn)定性的催化劑以提高甲酸脫氫的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)性能,是促進(jìn)甲酸作為儲(chǔ)氫材料實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵。本論文的研究?jī)?nèi)容如下:我們采用一步共還原法,制備了氨基功能化SBA-15負(fù)載的超細(xì)PdIr雙金屬納米顆粒。制備的PdIr/SBA-15-NH₂納米催化劑,具有超細(xì)的顆粒尺寸（1.1±0.4nm）,良好的分散性和豐富的活性位點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,SBA-15-NH₂對(duì)Pd²⁺和Ir³⁺具有吸附作用。通過(guò)PdIr電子之間的協(xié)同作用,提高了PdIr/SBA-15-NH₂納米催化劑催化甲酸分解制氫的催化性能。在室溫并加入甲酸鈉的條件下,Pd_0.85Ir_0.15/... 

【文章來(lái)源】：江西師范大學(xué)江西省

【文章頁(yè)數(shù)】：100 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1-2雙陰離子配體MMP和Ir-MMP催化劑結(jié)構(gòu)

的擬產(chǎn)物[57]圖1-4 提出了在路易斯酸缺失(a)和存在(b)的情況下Fe催化劑脫羧的途徑[74]在這之后陸續(xù)有一些高活性的鐵基均相催化劑被報(bào)道。Milstein 與合作者制備了一種高選擇性和高活性的[(tBu-PNP)Fe(H)2(CO)] (tBu-PNP = 2,6-雙(二叔丁基膦基甲基)吡啶) 均相催化劑，可在 313 K 的三烷基胺存在下，將甲酸分解為二氧碳酰胺和氫氣，轉(zhuǎn)化數(shù)可達(dá) 10 萬(wàn)[73]。Bielinski 等人報(bào)道了一種均相鐵催化

甲酸分解制氫用介孔硅載超細(xì) Pd 基納米催化劑研究7圖1-5 (a) Au-Pd固定在ED-MIL-101上的示意圖, (b)不同的金屬納米催化劑催化甲酸的活性圖和(c) Au-Pd/ED-MIL-101與(d) Au-Pd/MIL-101的HAADF-STEM圖[79]2014 年，Xu 課題組采用氫氧化鈉輔助還原法成功地制備了在納米孔炭MSC-30 上沉積高分散的超細(xì)的 Pd 納米顆粒（Pd/MSC-30）[97]，在 323 K 時(shí)Pd/MSC-30 催化甲酸-甲酸鈉系統(tǒng)完全脫氫的 TOF 值為 2623 h-1，氫氣選擇性達(dá)到 100%，在當(dāng)時(shí)環(huán)境條件下該催化劑的活性最高，可與最活躍的均相催化劑相比，即使在 298 K 時(shí) TOF 值也可達(dá)到 750 h-1。2015 年，Xu 課題組首次開(kāi)發(fā)了一種非貴金屬犧牲法，成功地將高度分散的 AgPd 納米粒子固定在還原氧化石墨烯（rGO）上（Co6Ag0.1Pd0.9/rGO）[98]


本文編號(hào)：3498246