氫氣（H2）具有環(huán)境友好和高能量密度的特點(diǎn),被公認(rèn)為最有希望的替代能源之一。隨著分布式氫燃料電池的發(fā)展,對(duì)甲醇（CH3OH）的水相重整制氫效率要求逐漸提高。由于CH3OH理論氫含量高達(dá)18.8,價(jià)格低廉并且其水溶液可以催化重整制氫,因此成為大規(guī)模生產(chǎn)H2的研究熱點(diǎn)。然而,由于CH3OH的熱力學(xué)穩(wěn)定性,將其轉(zhuǎn)化為H2需要較高的溫度（200-350℃）和較高的壓力（2.5-5.0 MPa）,因此達(dá)到實(shí)際應(yīng)用的要求還有一定難度。為了實(shí)現(xiàn)低溫和常壓下催化甲醇重整制氫,通過(guò)將Pt金屬納米粒子負(fù)載在合適的載體上,增加Pt的分散度,并通過(guò)調(diào)節(jié)其電子結(jié)構(gòu)以加速Pt基催化劑活化甲醇脫氫效率。高度分散的Pt顆粒與金屬氧化物載體本身的結(jié)合使得負(fù)載型Pt催化劑能夠表現(xiàn)出比單獨(dú)的Pt金屬納米粒子更加高效的甲醇分解能力。進(jìn)一步地,還可以通過(guò)表面工程對(duì)催化劑進(jìn)行雙金屬處理,以獲得帶有核殼結(jié)構(gòu)的合金體系。由于相鄰金屬之間的獨(dú)特相互作用,合金的形成可以在改變金屬的電子密度（配體效應(yīng)）的同時(shí),減少多重吸附位點(diǎn)的數(shù)量（整體效應(yīng)）。這些變化能夠影響底物在催化劑表面的吸附性能,從而讓雙金屬催化劑顯現(xiàn)出獨(dú)特的催化活性和選擇性。然... 

【文章來(lái)源】：浙江理工大學(xué)浙江省

【文章頁(yè)數(shù)】：63 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖２．１?（ａ）?Ｐｔ７Ａｌ２０３?（插圖：?jiǎn)蝹�(gè)Ｐｔ顆粒的ＨＲ－ＴＥＭ圖像）和（ｂ）?ＰｔＳｎ／Ａ丨２０３?（插圖：ＰｔＳｎ合金顆??粒的ＨＲ－ＴＥＭ圖像）的ＴＥＭ圖象

浙江理工大學(xué)碩士學(xué)位論文?負(fù)載型納米Ｐｔ基催化劑低溫協(xié)同催化甲醇重整制氫??（ａ）?２〇〇１???５?Ｊ??ｉ?Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｈ??各?１６〇?—０—Ｄｅｓｏｒｐｔｊｏｎ?尤：??｜?１２０－??Ｉ?－??｜?４０－??０－?■??０．０?０．２?０．４?０．６?０．８?１．０??Ｒｅｌａｔｉｖｅ?Ｐｒｅｓｓｕｒｅ?／（Ｐ／Ｐ〇）??（ｂ）????二?５００－??３?Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ??＼?４〇ｎ－?－＾－Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｆｔ??＾?／／??Ｉ?３００：?／／??｜?２００－?／／??Ｂ－?ｉ〇〇－??Ｉ?產(chǎn)?—＾??＜?０－?＾??０．０?０．２?０．４?０．６?０．８?１．０??Ｒｅｌａｔｉｖｅ?Ｐｒｅｓｓｕｒｅ／（Ｐ／Ｐ０）??圖２．４?（ａ）?Ｐｔ／Ａｌ２０３和（ｂ）?ＰｔＳｎ／Ａｌ２０３催化劑的Ｎ２吸附和解吸等溫線。??為了研究具有和不具有Ｓｎ修飾的Ｐｔ的表面電子結(jié)構(gòu)演變，通過(guò)ＸＰＳ對(duì)ＰｔＳｎ／ＡｈＯ；和??Ｐｔ／Ａｂ〇３催化劑的Ｐｔ價(jià)態(tài)進(jìn)行了表征。圖２．５分別是Ｐｔ／Ａｈ〇３和ＰｔＳｎ／ＡｈＣｈ納米片的Ｐｔ?４ｄ??的ＸＰＳ譜圖。Ｐｔ／Ａｌ２〇３的Ｐｔ?４ｄ光譜清楚地揭示了?ＰｔＱ和Ｐｔ４＋物種的共存，其中Ｐｔ?４ｄ５／２在??３０６．６和３１４．９?ｅＶ分別歸因于ＰｔＱ和Ｐｔ４＋，表明在Ｈ２鍛燒過(guò)程中對(duì)丨ｈＰｔＣｋ，中的Ｐｔ４＋物種的??還原是不完全的，從而導(dǎo)致Ｐｔ／ＡｈＣｈ中含有部分未還原的Ｐｔ４＋物種１＾。重要的是，與Ｐｔ／Ａｈ〇３??樣品相比，觀察到將Ｓｎ的摻入使得催化劑中Ｐｔ２＋物種的比例提高，這可能是由于Ｐｔ與Ｓｎ??１７??

＾?３３４?１?．?３３０?８?Ｊ???Ｊ??￡?■—?／?ｐｔ°?ｉｉ??芒?Ｐｔ２?Ｐｔ。?Ｐ?廣，ｅ??—?「１?▲?３０７．３?Ｉ?：??（ｆ）?ｐｔ°?３１８?１?＾?上??ｉ?３３９?１??￣￣ｉ?ｉ?ｉ?＇?ｉ?１?ｉ?１?￣￣?ｉ?１?ｉ??３５０?３４０?３３０?３２０?３１０?３００??Ｂｉｎｄｉｎｇ?ｅｎｅｒｇｙ?／ｅＶ??圖?２．５?Ｐｔ／Ａｌ２０３?和?ＰｔＳｎ／Ａｈ〇３?催化劑?Ｐｔ?４ｄ?的?ＸＰＳ?譜圖。??圖２．６顯示了?Ｐｔ－Ｓｎ〇２／Ａｌ２〇３和ＰｔＳｎ／Ａｈ〇３中的Ｓｎ?３ｄ的ＸＰＳ譜圖。對(duì)于圖Ｉｄ中合成??的ＰｔＳｎ納米粒子，觀察到Ｓｎ２＋和ＳｎＱ兩種物種。在ＰｔＳｎ／Ａｈ〇３的Ｓｎ３ｄ的ＸＰＳ譜圖中，將??結(jié)合能為４８６．８／４９５．２ｅＶ的一個(gè)物種分配給ＳｎＱ，結(jié)合能為４８７．９／４９６．２?ｅＶ分配給另一個(gè)Ｓｎ??物種Ｓｎ２＋。對(duì)于ＰｔＳｎ／Ａｈ〇３，觀察到少量的Ｓｎ２＋物種，可能是由于在丨七／Ａｒ氣氛煅燒后，??樣品暴露在空氣下，然后保存在樣品瓶中導(dǎo)致催化劑表面被部分氧化。圖２．６顯示了通過(guò)??空氣鍛燒ＰｔＳｎ／Ａｌ２〇３獲得的Ｐｔ－Ｓｎ０２的ＸＰＳ光譜，僅觀察到Ｓｎ４＋物種。ＢＥｓ表明，更多的??表面Ｐｔ原子通過(guò)煅燒被氧化，而ＸＰＳ表明雜合的納米結(jié)構(gòu)在Ｐｔ表面具有ＳｎＣｈ分布１｜０８??＿。與Ｐｔ－Ｓｎ０２／Ａｈ０３相比，在ＰｔＳｎ／Ａｈ〇３的結(jié)合能較低的情況下觀察到兩個(gè)信號(hào)，表明Ｐｔ??和Ｓｎ相互作用，金屬錫是催化劑合成過(guò)程中的電子供體，電子轉(zhuǎn)移到Ｐｔ。??１８??

【參考文獻(xiàn)】：
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本文編號(hào)：3486000