MOFs/TiO 2 異質(zhì)結(jié)光電極的制備及其光電化學(xué)分解水性能研究
發(fā)布時(shí)間：2021-11-02 04:17
光電化學(xué)（PEC）分解水制氫作為一種高效的能源轉(zhuǎn)換技術(shù),它可以為太陽(yáng)能-氫能的轉(zhuǎn)換提供一條可持續(xù)和環(huán)保的途徑,因此該技術(shù)在應(yīng)對(duì)能源短缺和環(huán)境污染方面起著重要作用。光電極作為PEC分解水系統(tǒng)中的重要單元,它決定了PEC分解水的整體效率,因此合理設(shè)計(jì)并構(gòu)建高性能的光電極是進(jìn)一步提高PEC分解水效率的關(guān)鍵。二氧化鈦（TiO2）由于具有諸多優(yōu)異特性,被認(rèn)為是PEC分解水制氫領(lǐng)域極具發(fā)展?jié)摿Φ墓怆姌O候選材料之一,但是其PEC性能一直受到三個(gè)方面的嚴(yán)重限制,主要為不理想的光響應(yīng)能力、較高的光生電子-空穴對(duì)復(fù)合率和緩慢的水氧化動(dòng)力學(xué)。基于單一TiO2的局限性,本研究課題提出了三種可行性方案,實(shí)現(xiàn)了基于TiO2光電極PEC性能的顯著提高,并且通過(guò)一系列表征分析和性能測(cè)試,系統(tǒng)地研究了光電極異質(zhì)結(jié)構(gòu)與PEC性能之間的構(gòu)效關(guān)系,同時(shí)進(jìn)一步提出了相應(yīng)的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理。具體工作內(nèi)容如下:（1）本工作首次借助H3BTC對(duì)前驅(qū)體FeOOH進(jìn)行原位刻蝕,成功將FeOOH轉(zhuǎn)化為MIL-100（Fe）并修飾于TiO2
【文章來(lái)源】：江蘇大學(xué)江蘇省
【文章頁(yè)數(shù)】：96 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
PEC分解水制氫的原理圖
江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文3圖1.1PEC分解水制氫的原理圖。Fig.1.1SchematicdiagramofhydrogenproductionbyPECwatersplitting.理論上，只需要施加1.23V（vs.RHE）的外部偏壓就可以實(shí)現(xiàn)PEC分解水制氫，因?yàn)?molH2O分解為1molH2和1/2molO2所需要的吉布斯自由能（△G）為237.2kJ/mol，其中一個(gè)電子轉(zhuǎn)移所需要的電動(dòng)勢(shì)（△E0）為1.23V[22]。因此，用于PEC分解水制氫的半導(dǎo)體禁帶寬度須大于水的理論分解電壓（1.23eV），并且其價(jià)帶位置要更正于水的氧化電勢(shì)（H2O/O2），其導(dǎo)帶位置則要更負(fù)于水的還原電勢(shì)（H+/H2）[23]。圖1.2為常見(jiàn)半導(dǎo)體相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)氫電極電勢(shì)的能帶位置示意圖[24]。圖1.2常見(jiàn)半導(dǎo)體相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)氫電極電勢(shì)的能帶位置示意圖。Fig.1.2Energybandpositiondiagramofcommonsemiconductorrelativetostandardhydrogenelectrodepotential.
江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文71.3.3TiO2光電極的制備方法（1）水熱法水熱法是制備TiO2光電極材料最經(jīng)典的方法之一，也是制備其它納米半導(dǎo)體材料的重要方法。水熱法是將所制備材料的前驅(qū)體放置于密閉反應(yīng)容器中，在高溫、高壓的條件下實(shí)現(xiàn)結(jié)晶生長(zhǎng)的方法。利用水熱法所制備的材料具有結(jié)晶性好、晶粒尺寸均勻和純度高等優(yōu)點(diǎn)。水熱法制備TiO2光電極的過(guò)程主要以鈦酸四丁脂為前驅(qū)體，將裝有基底和前驅(qū)體的密閉反應(yīng)釜放置于高溫、高壓的條件下進(jìn)行反應(yīng)[43]。例如，Liu等人早期采用水熱法在摻雜氟的氧化錫導(dǎo)電玻璃（FTO）上制備了單晶的金紅石型TiO2納米棒陣列（圖1.3）[44]。圖1.3通過(guò)水熱法制備的TiO2納米棒陣列的SEM圖。Fig.1.3TheSEMimagesofTiO2nanorodarrayspreparedbyhydrothermalmethod.（2）模板法模板法通常以氧化鋁/碳納米管作為模板，利用物理或化學(xué)的方法將前驅(qū)體沉積于模板表面，然后再通過(guò)煅燒或溶解的方法移去模板，最終獲得TiO2納米管。此方法操作簡(jiǎn)單，不需要復(fù)雜的工藝設(shè)備。例如，Lee等人以陽(yáng)極氧化鋁（AAO）作為模板，借助原子沉積技術(shù)（ALD）制備了定向生長(zhǎng)的TiO2納米管陣列（圖1.4）[45]。但是，此方法的缺點(diǎn)比較明顯，主要是因?yàn)槠浞蛛x過(guò)程比較復(fù)雜，而
本文編號(hào)：3471321
【文章來(lái)源】：江蘇大學(xué)江蘇省
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【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
PEC分解水制氫的原理圖
江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文3圖1.1PEC分解水制氫的原理圖。Fig.1.1SchematicdiagramofhydrogenproductionbyPECwatersplitting.理論上，只需要施加1.23V（vs.RHE）的外部偏壓就可以實(shí)現(xiàn)PEC分解水制氫，因?yàn)?molH2O分解為1molH2和1/2molO2所需要的吉布斯自由能（△G）為237.2kJ/mol，其中一個(gè)電子轉(zhuǎn)移所需要的電動(dòng)勢(shì)（△E0）為1.23V[22]。因此，用于PEC分解水制氫的半導(dǎo)體禁帶寬度須大于水的理論分解電壓（1.23eV），并且其價(jià)帶位置要更正于水的氧化電勢(shì)（H2O/O2），其導(dǎo)帶位置則要更負(fù)于水的還原電勢(shì)（H+/H2）[23]。圖1.2為常見(jiàn)半導(dǎo)體相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)氫電極電勢(shì)的能帶位置示意圖[24]。圖1.2常見(jiàn)半導(dǎo)體相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)氫電極電勢(shì)的能帶位置示意圖。Fig.1.2Energybandpositiondiagramofcommonsemiconductorrelativetostandardhydrogenelectrodepotential.
江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文71.3.3TiO2光電極的制備方法（1）水熱法水熱法是制備TiO2光電極材料最經(jīng)典的方法之一，也是制備其它納米半導(dǎo)體材料的重要方法。水熱法是將所制備材料的前驅(qū)體放置于密閉反應(yīng)容器中，在高溫、高壓的條件下實(shí)現(xiàn)結(jié)晶生長(zhǎng)的方法。利用水熱法所制備的材料具有結(jié)晶性好、晶粒尺寸均勻和純度高等優(yōu)點(diǎn)。水熱法制備TiO2光電極的過(guò)程主要以鈦酸四丁脂為前驅(qū)體，將裝有基底和前驅(qū)體的密閉反應(yīng)釜放置于高溫、高壓的條件下進(jìn)行反應(yīng)[43]。例如，Liu等人早期采用水熱法在摻雜氟的氧化錫導(dǎo)電玻璃（FTO）上制備了單晶的金紅石型TiO2納米棒陣列（圖1.3）[44]。圖1.3通過(guò)水熱法制備的TiO2納米棒陣列的SEM圖。Fig.1.3TheSEMimagesofTiO2nanorodarrayspreparedbyhydrothermalmethod.（2）模板法模板法通常以氧化鋁/碳納米管作為模板，利用物理或化學(xué)的方法將前驅(qū)體沉積于模板表面，然后再通過(guò)煅燒或溶解的方法移去模板，最終獲得TiO2納米管。此方法操作簡(jiǎn)單，不需要復(fù)雜的工藝設(shè)備。例如，Lee等人以陽(yáng)極氧化鋁（AAO）作為模板，借助原子沉積技術(shù)（ALD）制備了定向生長(zhǎng)的TiO2納米管陣列（圖1.4）[45]。但是，此方法的缺點(diǎn)比較明顯，主要是因?yàn)槠浞蛛x過(guò)程比較復(fù)雜，而
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