g-C 3 N 4 基光催化納米材料的制備及其產(chǎn)氫性能研究
發(fā)布時(shí)間：2021-10-31 09:23
面對日益緊迫的能源與環(huán)境問題,開發(fā)清潔、可再生能源以維持人類的可持續(xù)發(fā)展已經(jīng)迫在眉睫,將太陽能通過半導(dǎo)體光催化技術(shù)轉(zhuǎn)化為氫能被認(rèn)為是最有前景的解決方案之一。石墨相氮化碳（g-C3N4）已被證明是最有潛力的光催化制氫（H2）的半導(dǎo)體催化劑之一。然而,原始的塊狀g-C3N4具有對可見光的吸收能力不足和其內(nèi)部的光生電子與空穴復(fù)合率較高等缺陷,因而限制了它的實(shí)際應(yīng)用。因此,本文以g-C3N4為研究對象,通過帶隙調(diào)控和助催化劑負(fù)載等方法制備出用于產(chǎn)氫的可見光響應(yīng)的高性能光催化劑。本論文著重研究多孔P摻雜g-C3N4納米片（PCNNSs）、Pd/PCNNSs復(fù)合材料、MoS2/PCNNSs復(fù)合材料的可控制備方法。通過XRD、TEM、XPS等手段表征了材料的結(jié)構(gòu)與表面形貌,利用UV-Vis DRS、光致發(fā)光譜、電化學(xué)等方法對材料的光電化學(xué)特性進(jìn)行了分析。結(jié)合光催化分解水制H...
【文章來源】：江蘇大學(xué)江蘇省
【文章頁數(shù)】：77 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
（a）全球能源消耗增長,（b）能源需求與碳排放增長
水分解的太陽能轉(zhuǎn)化效率仍然太低，這主要受制于光催化分解水系統(tǒng)中最重要的一環(huán)——光催化劑[10]。迄今為止，開發(fā)用于光催化技術(shù)的高質(zhì)量半導(dǎo)體光催化劑已經(jīng)成為了研究的熱點(diǎn)。1.2光催化分解水制氫的原理及挑戰(zhàn)1.2.1基于半導(dǎo)體的光催化水分解原理半導(dǎo)體的特征在于其特殊的電子能帶結(jié)構(gòu)，其中低能量的價(jià)帶（VB）和能量高于價(jià)帶的導(dǎo)帶（CB）被帶隙分開，VB頂與CB底之間的能量差，即半導(dǎo)體的禁帶寬度（Eg）�；诎雽�(dǎo)體的光催化過程通常是基于光激發(fā)載流子的產(chǎn)生。通常，光催化水分解的主要過程主要分為以下步驟[11]，如圖1.2（a）所示:（i）價(jià)帶中的電子（e-）受到能量大于或等于禁帶寬度（即hν≥Eg）的光激發(fā)躍遷至導(dǎo)帶，并在價(jià)帶上產(chǎn)生相應(yīng)的空穴（h+）;（ii）光生電子和空穴由體相向表面遷移，但大部分光生電子-空穴對在遷移過程中發(fā)生了復(fù)合;（iii）吸附在材料表面的水分子與遷移至表面的光生電子（e-）和空穴（h+）發(fā)生還原和氧化反應(yīng)，分別產(chǎn)生H2和O2。圖1.2（a）光催化過程和（b）基于半導(dǎo)體的光催化全水分解的示意圖[11]Fig.1.2(a)Photocatalyticprocessesand(b)schematicillustrationofsemiconductor-basedphotocatalyticoverallwatersplitting
江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文7包括固相反應(yīng)法、電化學(xué)沉積法等，由于制備條件苛刻，成本高，且缺少結(jié)構(gòu)與組成的確切說明，從而限制了其應(yīng)用前景。熱聚合法是近年來研究較為成熟的一種方法。熱聚合法通過對有機(jī)物前驅(qū)物進(jìn)行熱處理，使其有機(jī)物前驅(qū)體發(fā)生聚合反應(yīng)形成g-C3N4,是一種最為簡便直接的方法,廣泛應(yīng)用于制備g-C3N4基催化劑、催化劑載體和儲能材料等[35]。熱聚合法使用的前驅(qū)體一般有兩種，一種是像三聚氰胺[45,46]一樣含有三嗪結(jié)構(gòu)的有機(jī)化合物，一種是如單氰胺[47,48]、雙氰胺[49,50]、尿素[51,52]、硫脲[53,54]等在低溫?zé)崽幚硐驴梢园l(fā)生加聚反應(yīng)生成三嗪結(jié)構(gòu)的有機(jī)化合物。圖1.5為三聚氰胺、單氰胺、雙聚氰胺、尿素和硫脲合成g-C3N4的示意圖。圖1.5不同前驅(qū)體（三聚氰胺，氰胺，雙氰胺，尿素和硫脲等）利用熱聚合法合成g-C3N4的過程示意圖[27]Fig.1.5Schematicdiagramoftheprocessofthermalpolymerizationofdifferentprecursors(melamine,cyanamide,dicyandiamide,ureaandthiourea,etc.)tosynthesizeg-C3N41.4g-C3N4基光催化劑的研究進(jìn)展盡管優(yōu)異的熱化學(xué)穩(wěn)定性以及良好的光學(xué)和光電化學(xué)性能使得g-C3N4在光催化領(lǐng)域中具有極大的應(yīng)用潛力，但因?yàn)椴牧媳旧淼墓馍d流子復(fù)合率高，電導(dǎo)率低等問題，g-C3N4在實(shí)際應(yīng)用中仍然受到很大的限制。迄今為止，研究者們?yōu)樘岣遟-C3N4的光催化效率已經(jīng)做出了巨大的努力，已被證實(shí)有效的策略包括帶隙調(diào)控、缺陷控制、形貌調(diào)控、異質(zhì)結(jié)構(gòu)建和助催化劑負(fù)載等[30,55]。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]二氧化鈦納米材料的非均相光催化本質(zhì)及表面改性（英文）[J]. 溫九清,李鑫,劉威,方岳平,謝君,徐悅?cè)A. 催化學(xué)報(bào). 2015(12)
本文編號：3467872
【文章來源】：江蘇大學(xué)江蘇省
【文章頁數(shù)】：77 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
（a）全球能源消耗增長,（b）能源需求與碳排放增長
水分解的太陽能轉(zhuǎn)化效率仍然太低，這主要受制于光催化分解水系統(tǒng)中最重要的一環(huán)——光催化劑[10]。迄今為止，開發(fā)用于光催化技術(shù)的高質(zhì)量半導(dǎo)體光催化劑已經(jīng)成為了研究的熱點(diǎn)。1.2光催化分解水制氫的原理及挑戰(zhàn)1.2.1基于半導(dǎo)體的光催化水分解原理半導(dǎo)體的特征在于其特殊的電子能帶結(jié)構(gòu)，其中低能量的價(jià)帶（VB）和能量高于價(jià)帶的導(dǎo)帶（CB）被帶隙分開，VB頂與CB底之間的能量差，即半導(dǎo)體的禁帶寬度（Eg）�；诎雽�(dǎo)體的光催化過程通常是基于光激發(fā)載流子的產(chǎn)生。通常，光催化水分解的主要過程主要分為以下步驟[11]，如圖1.2（a）所示:（i）價(jià)帶中的電子（e-）受到能量大于或等于禁帶寬度（即hν≥Eg）的光激發(fā)躍遷至導(dǎo)帶，并在價(jià)帶上產(chǎn)生相應(yīng)的空穴（h+）;（ii）光生電子和空穴由體相向表面遷移，但大部分光生電子-空穴對在遷移過程中發(fā)生了復(fù)合;（iii）吸附在材料表面的水分子與遷移至表面的光生電子（e-）和空穴（h+）發(fā)生還原和氧化反應(yīng)，分別產(chǎn)生H2和O2。圖1.2（a）光催化過程和（b）基于半導(dǎo)體的光催化全水分解的示意圖[11]Fig.1.2(a)Photocatalyticprocessesand(b)schematicillustrationofsemiconductor-basedphotocatalyticoverallwatersplitting
江蘇大學(xué)碩士學(xué)位論文7包括固相反應(yīng)法、電化學(xué)沉積法等，由于制備條件苛刻，成本高，且缺少結(jié)構(gòu)與組成的確切說明，從而限制了其應(yīng)用前景。熱聚合法是近年來研究較為成熟的一種方法。熱聚合法通過對有機(jī)物前驅(qū)物進(jìn)行熱處理，使其有機(jī)物前驅(qū)體發(fā)生聚合反應(yīng)形成g-C3N4,是一種最為簡便直接的方法,廣泛應(yīng)用于制備g-C3N4基催化劑、催化劑載體和儲能材料等[35]。熱聚合法使用的前驅(qū)體一般有兩種，一種是像三聚氰胺[45,46]一樣含有三嗪結(jié)構(gòu)的有機(jī)化合物，一種是如單氰胺[47,48]、雙氰胺[49,50]、尿素[51,52]、硫脲[53,54]等在低溫?zé)崽幚硐驴梢园l(fā)生加聚反應(yīng)生成三嗪結(jié)構(gòu)的有機(jī)化合物。圖1.5為三聚氰胺、單氰胺、雙聚氰胺、尿素和硫脲合成g-C3N4的示意圖。圖1.5不同前驅(qū)體（三聚氰胺，氰胺，雙氰胺，尿素和硫脲等）利用熱聚合法合成g-C3N4的過程示意圖[27]Fig.1.5Schematicdiagramoftheprocessofthermalpolymerizationofdifferentprecursors(melamine,cyanamide,dicyandiamide,ureaandthiourea,etc.)tosynthesizeg-C3N41.4g-C3N4基光催化劑的研究進(jìn)展盡管優(yōu)異的熱化學(xué)穩(wěn)定性以及良好的光學(xué)和光電化學(xué)性能使得g-C3N4在光催化領(lǐng)域中具有極大的應(yīng)用潛力，但因?yàn)椴牧媳旧淼墓馍d流子復(fù)合率高，電導(dǎo)率低等問題，g-C3N4在實(shí)際應(yīng)用中仍然受到很大的限制。迄今為止，研究者們?yōu)樘岣遟-C3N4的光催化效率已經(jīng)做出了巨大的努力，已被證實(shí)有效的策略包括帶隙調(diào)控、缺陷控制、形貌調(diào)控、異質(zhì)結(jié)構(gòu)建和助催化劑負(fù)載等[30,55]。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]二氧化鈦納米材料的非均相光催化本質(zhì)及表面改性（英文）[J]. 溫九清,李鑫,劉威,方岳平,謝君,徐悅?cè)A. 催化學(xué)報(bào). 2015(12)
本文編號：3467872
本文鏈接：http://sikaile.net/kejilunwen/huaxuehuagong/3467872.html
最近更新
教材專著
