面對日益緊迫的能源與環(huán)境問題,開發(fā)清潔、可再生能源以維持人類的可持續(xù)發(fā)展已經迫在眉睫,將太陽能通過半導體光催化技術轉化為氫能被認為是最有前景的解決方案之一。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）已被證明是最有潛力的光催化制氫（H₂）的半導體催化劑之一。然而,原始的塊狀g-C₃N₄具有對可見光的吸收能力不足和其內部的光生電子與空穴復合率較高等缺陷,因而限制了它的實際應用。因此,本文以g-C₃N₄為研究對象,通過帶隙調控和助催化劑負載等方法制備出用于產氫的可見光響應的高性能光催化劑。本論文著重研究多孔P摻雜g-C₃N₄納米片（PCNNSs）、Pd/PCNNSs復合材料、MoS₂/PCNNSs復合材料的可控制備方法。通過XRD、TEM、XPS等手段表征了材料的結構與表面形貌,利用UV-Vis DRS、光致發(fā)光譜、電化學等方法對材料的光電化學特性進行了分析。結合光催化分解水制H_... 

【文章來源】：江蘇大學江蘇省

【文章頁數(shù)】：77 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

（a）全球能源消耗增長,（b）能源需求與碳排放增長

水分解的太陽能轉化效率仍然太低，這主要受制于光催化分解水系統(tǒng)中最重要的一環(huán)——光催化劑[10]。迄今為止，開發(fā)用于光催化技術的高質量半導體光催化劑已經成為了研究的熱點。1.2光催化分解水制氫的原理及挑戰(zhàn)1.2.1基于半導體的光催化水分解原理半導體的特征在于其特殊的電子能帶結構，其中低能量的價帶（VB）和能量高于價帶的導帶（CB）被帶隙分開，VB頂與CB底之間的能量差，即半導體的禁帶寬度（Eg）�；诎雽w的光催化過程通常是基于光激發(fā)載流子的產生。通常，光催化水分解的主要過程主要分為以下步驟[11]，如圖1.2（a）所示:（i）價帶中的電子（e-）受到能量大于或等于禁帶寬度（即hν≥Eg）的光激發(fā)躍遷至導帶，并在價帶上產生相應的空穴（h+）;（ii）光生電子和空穴由體相向表面遷移，但大部分光生電子-空穴對在遷移過程中發(fā)生了復合;（iii）吸附在材料表面的水分子與遷移至表面的光生電子（e-）和空穴（h+）發(fā)生還原和氧化反應，分別產生H2和O2。圖1.2（a）光催化過程和（b）基于半導體的光催化全水分解的示意圖[11]Fig.1.2(a)Photocatalyticprocessesand(b)schematicillustrationofsemiconductor-basedphotocatalyticoverallwatersplitting

江蘇大學碩士學位論文7包括固相反應法、電化學沉積法等，由于制備條件苛刻，成本高，且缺少結構與組成的確切說明，從而限制了其應用前景。熱聚合法是近年來研究較為成熟的一種方法。熱聚合法通過對有機物前驅物進行熱處理，使其有機物前驅體發(fā)生聚合反應形成g-C3N4,是一種最為簡便直接的方法,廣泛應用于制備g-C3N4基催化劑、催化劑載體和儲能材料等[35]。熱聚合法使用的前驅體一般有兩種，一種是像三聚氰胺[45,46]一樣含有三嗪結構的有機化合物，一種是如單氰胺[47,48]、雙氰胺[49,50]、尿素[51,52]、硫脲[53,54]等在低溫熱處理下可以發(fā)生加聚反應生成三嗪結構的有機化合物。圖1.5為三聚氰胺、單氰胺、雙聚氰胺、尿素和硫脲合成g-C3N4的示意圖。圖1.5不同前驅體（三聚氰胺，氰胺，雙氰胺，尿素和硫脲等）利用熱聚合法合成g-C3N4的過程示意圖[27]Fig.1.5Schematicdiagramoftheprocessofthermalpolymerizationofdifferentprecursors(melamine,cyanamide,dicyandiamide,ureaandthiourea,etc.)tosynthesizeg-C3N41.4g-C3N4基光催化劑的研究進展盡管優(yōu)異的熱化學穩(wěn)定性以及良好的光學和光電化學性能使得g-C3N4在光催化領域中具有極大的應用潛力，但因為材料本身的光生載流子復合率高，電導率低等問題，g-C3N4在實際應用中仍然受到很大的限制。迄今為止，研究者們?yōu)樘岣遟-C3N4的光催化效率已經做出了巨大的努力，已被證實有效的策略包括帶隙調控、缺陷控制、形貌調控、異質結構建和助催化劑負載等[30,55]。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]二氧化鈦納米材料的非均相光催化本質及表面改性（英文）[J]. 溫九清,李鑫,劉威,方岳平,謝君,徐悅華.  催化學報. 2015(12)



本文編號：3467872