在過(guò)去的幾十年里,傳統(tǒng)化石燃料的廣泛使用導(dǎo)致了嚴(yán)重的環(huán)境和能源問(wèn)題,全球各國(guó)對(duì)可再生清潔能源開展了大量研究。由于高能量密度、儲(chǔ)量豐富和環(huán)境的可持續(xù)性,氫氣已經(jīng)成為一種理想的清潔燃料。然而由于氫氣在空氣中的密度極低,氣態(tài)存儲(chǔ)運(yùn)輸時(shí)有爆炸的危險(xiǎn),因此尋找具有高儲(chǔ)氫/釋氫能力的創(chuàng)新材料是目前廣泛推廣氫氣經(jīng)濟(jì)的最大挑戰(zhàn)之一。甲酸（FA）是一種安全高效的液相化學(xué)儲(chǔ)氫材料（氫含量達(dá)4.4 wt%）,溫和條件下可以按需釋放氫氣,在便攜式氫氣燃料電池發(fā)展中有廣闊的應(yīng)用前景。通過(guò)對(duì)載體材料和活性金屬的優(yōu)化選擇,制備催化性能及穩(wěn)定性良好的甲酸脫氫催化劑是目前的研究熱點(diǎn)。本文通過(guò)對(duì)聚丙烯腈（PAN）進(jìn)行化學(xué)改性,以制備出的偕胺肟聚丙烯腈（AOPAN）小球?yàn)楦叻肿虞d體負(fù)載Pd及其它過(guò)渡金屬催化甲酸制氫,并且對(duì)催化劑性能進(jìn)行一系列的研究,主要內(nèi)容如下:1.使用鹽酸羥胺對(duì)聚丙烯腈進(jìn)行化學(xué)改性,得到了偕胺肟聚丙烯腈溶液,利用N,N-二甲基甲酰胺的親水性通過(guò)溶劑釋放過(guò)程制備了毫米級(jí)的AOPAN小球,之后通過(guò)偕胺肟基團(tuán)對(duì)金屬離子的吸附作用,采用浸漬法制備了負(fù)載型Pd基納米粒子催化劑（Pd/AOPAN）,在未加入其它添加... 

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

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甲醇活化反應(yīng)途徑

第一章緒論4傳統(tǒng)的非均相甲醇脫氫催化劑可以將甲醇轉(zhuǎn)化為二氧化碳和氫氣，但通常需要高溫(>200℃)和高壓，并且會(huì)產(chǎn)生使燃料電池催化劑中毒的CO[20,21]，限制了甲醇作為化學(xué)儲(chǔ)氫材料的廣泛應(yīng)用。早期的均相釕催化劑可以在不受CO污染的情況下生成氫氣[22-26]，但反應(yīng)活性有限，產(chǎn)氫效率低（每分子甲醇僅釋放一分子氫氣）。近年來(lái)，一些新型的均相無(wú)受體脫氫催化劑例如具有螯合配體的釕配合物在甲醇脫氫方面展示了良好的催化活性。Beller和同事制備的釕配合物（圖1-2中1）高效催化水相甲醇脫氫，可以在65-95℃和環(huán)境壓力下產(chǎn)生氫氣，TOF值達(dá)到了4700h-1，使得利用甲醇在移動(dòng)設(shè)備上輸送氫氣成為可能[27]。Grutzmacher課題組發(fā)現(xiàn)合成的螯合雙烯烴重氮配體的釕絡(luò)合物（圖1-2中2）可以在水和堿存在下，均相催化甲醇分解制氫，為將優(yōu)化的分子催化劑固定在導(dǎo)電載體材料上，用于開發(fā)甲醇燃料電池的電極提供了支持[28]。圖1-2釕配合物1.3.2水合肼水合肼（H2NNH2·H2O）作為一種優(yōu)秀的環(huán)境友好型儲(chǔ)氫材料具有許多優(yōu)點(diǎn)[29-31]，如高氫含量（8.0wt％），易于以液體狀態(tài)充裝（用于現(xiàn)有的液體燃料基礎(chǔ)設(shè)施），除了氫以外，僅產(chǎn)生氮。并且水合肼作為儲(chǔ)氫材料在一些特殊應(yīng)用中具有巨大的潛力，如無(wú)人駕駛航天飛行器和潛艇動(dòng)力源，水合肼通常用作推進(jìn)劑。肼的分解有兩條典型的反應(yīng)路線[32-35]（式1-1、1-2）：H2NNH2=N2(g)+2H2(g)式（1-1）3H2NNH2=4NH3(g)+N2(g)式（1-2）

氫能循環(huán)

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]肼硼烷的合成及產(chǎn)氫[J]. 張世亮,姚淇露,盧章輝.  化學(xué)進(jìn)展. 2017(04)



本文編號(hào)：3453110