近年來,大量開采使用化石能源對環(huán)境產(chǎn)生了一定的威脅,造成了一定程度的環(huán)境污染,得到了人們的高度重視。為了解決當(dāng)前面臨的環(huán)境污染問題,開發(fā)新能源,尋找好的能量轉(zhuǎn)換裝置成為了人們研究的重點(diǎn)。質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）由于其高能量轉(zhuǎn)換效率,高電流密度和低污染等優(yōu)點(diǎn),受到了人們越來越多的關(guān)注。然而,氧還原反應(yīng)（ORR）的動(dòng)力學(xué)在燃料電池陰極上進(jìn)行的很慢,需要我們尋找合適的催化劑去提高催化反應(yīng)效率。目前,PEMFC中使用的高活性催化劑主要是貴金屬Pt,Pt的儲(chǔ)量少,價(jià)格高,同時(shí)在電極上的載量較高,這些因素極大地限制了燃料電池在商業(yè)領(lǐng)域的應(yīng)用。而目前即使已經(jīng)商業(yè)化的催化劑,仍然要面對穩(wěn)定性差和鉑利用率低的問題。因此,設(shè)計(jì)并開發(fā)低Pt載量、高催化活性的Pt基催化劑,是當(dāng)前刻不容緩的任務(wù)。目前為了解決催化劑中存在的問題,設(shè)計(jì)的催化劑主要有非鉑催化劑、鉑納米顆粒催化劑、鉑合金納米顆粒、核殼型鉑合金及大尺寸八面體合金催化劑。而其中核殼結(jié)構(gòu)和鉑合金納米顆粒催化劑已經(jīng)得到證實(shí)是一種大幅度提升Pt利用率、降低合成成本且易于批量化的有效措施。本論文的研究工作主要設(shè)計(jì)并合成了兩種核殼結(jié)構(gòu)和兩種有序化合金催化劑... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：127 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 燃料電池
        1.2.1 燃料電池概述
        1.2.2 燃料電池的結(jié)構(gòu)和工作原理
        1.2.3 燃料電池的種類及其應(yīng)用
    1.3 燃料電池催化劑
        1.3.1 燃料電池催化劑的發(fā)展
        1.3.2 PEMFC催化劑的設(shè)計(jì)
            1.3.2.1 催化劑的成分
            1.3.2.2 晶面
            1.3.2.3 配位數(shù)
            1.3.2.4 表面應(yīng)力
        1.3.3 燃料電池催化劑的分類
            1.3.3.1 非鉑催化劑
            1.3.3.2 合金型鉑基催化劑
            1.3.3.3 核殼型鉑基催化劑
            1.3.3.4 特殊形貌鉑基催化劑
            1.3.3.5 原子有序結(jié)構(gòu)鉑基催化劑
        1.3.4 燃料電池陰極反應(yīng)
    1.4 PEMFC催化劑現(xiàn)階段需解決的問題
    1.5 本論文的研究目的、內(nèi)容和意義
        1.5.1 本論文的研究目的
        1.5.2 本論文的研究內(nèi)容
        1.5.3 本論文的研究意義
第二章 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容與表征方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和設(shè)備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 催化劑碳載體的前處理
        2.2.2 乙二醇硼氫化鈉常溫合成法
        2.2.3 微波輔助還原法制備催化劑
        2.2.4 浸漬還原法
        2.2.5 催化劑的程控煅燒處理
    2.3 催化劑結(jié)構(gòu)的表征
        2.3.1 X射線衍射(XRD)
        2.3.2 高分辨透射電鏡(HRTEM)
        2.3.3 高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HA/ADF-STEM)
        2.3.4 X射線光電子能譜測試(XPS)
        2.3.5 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀測試(ICP-AES)
        2.3.6 能量色散X射線光譜儀測試(EDX)
    2.4 電化學(xué)性能測試
        2.4.1 工作電極的制備
        2.4.2 循環(huán)伏安測試
        2.4.3 線性掃描伏安法測試
        2.4.4 動(dòng)力學(xué)研究
        2.4.5 穩(wěn)定性測試
第三章 核殼結(jié)構(gòu)PdFe@Pt催化劑的制備及其陰極氧還原性能的研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的晶體結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 催化劑的微觀形貌測試
        3.3.3 催化劑的元素分布
        3.3.4 表面電子結(jié)構(gòu)測試
        3.3.5 電化學(xué)性能測試
            3.3.5.1 循環(huán)伏安測試及線性伏安測試
            3.3.5.2 穩(wěn)定性測試
            3.3.5.3 四電子機(jī)理研究
    3.4 本章小結(jié)
第四章 核殼結(jié)構(gòu)Pd@PtM催化劑的制備與陰極氧還原性能的研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑的晶體結(jié)構(gòu)表征
        4.3.2 催化劑的形貌表征
        4.3.3 催化劑電子特性分析
        4.3.4 電化學(xué)性能測試
            4.3.4.1 循環(huán)伏安測試及線性伏安測試
            4.3.4.2 催化劑穩(wěn)定性測試
            4.3.4.3 四電子機(jī)理研究
    4.4 本章小結(jié)
第五章 原子有序化M-PtCo/C催化劑的制備及其陰極氧還原性能的研究
    5.1 引言
    5.2 催化劑的制備
    5.3 催化劑的表征
        5.3.1 催化劑的晶體結(jié)構(gòu)表征
        5.3.2 催化劑的形貌表征
        5.3.3 催化劑的表面電子結(jié)構(gòu)
        5.3.4 電化學(xué)測試
            5.3.4.1 循環(huán)曲線和線性循環(huán)曲線
            5.3.4.2 催化劑的穩(wěn)定性測試
            5.3.4.3 四電子機(jī)理研究
    5.4 本章小結(jié)
第六章 原子有序化PtCoCu/C催化劑的制備和陰極氧還原性能測試
    6.1 前言
    6.2 催化劑的制備
    6.3 催化劑的表征
        6.3.1 催化劑的晶格結(jié)構(gòu)
        6.3.2 催化劑的微觀結(jié)構(gòu)
        6.3.3 催化劑的表面電子結(jié)構(gòu)
        6.3.4 催化劑的電化學(xué)測試
            6.3.4.1 伏安循環(huán)曲線和線性循環(huán)曲線
            6.3.4.2 催化劑的穩(wěn)定性測試
            6.3.4.3 四電子機(jī)理研究
    6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論
本論文創(chuàng)新點(diǎn)
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者和導(dǎo)師簡介
博士研究生學(xué)位論文答辯委員會(huì)決議書


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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[3]全球氣候變化治理與全球能源格局調(diào)整的互動(dòng)研究[J]. 呂曉莉,張秀燕.  學(xué)習(xí)論壇. 2014(03)
[4]燃料電池技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀與展望[J]. 侯明,衣寶廉.  電化學(xué). 2012(01)



本文編號：3438294