氫能作為一種清潔、高效、安全的二次能源,被視為解決能源資源問題和環(huán)境危機(jī)的未來途徑之一。乙醇水蒸氣重整制氫（ESR）是一種具有良好應(yīng)用前景的制氫技術(shù),近年來已成為能源和催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),其核心是開發(fā)經(jīng)濟(jì)、高效、低能耗、熱穩(wěn)定性高的催化劑。Co催化劑價格低廉,且具有良好的C-C斷裂能力,展現(xiàn)出較高的催化活性和穩(wěn)定性,但催化劑的抗燒結(jié)和抗積碳性能仍需進(jìn)一步的提高。本論文借助核殼型復(fù)合分子篩的結(jié)構(gòu)特性,結(jié)合Co、Cu、Ni的催化活性特點(diǎn),選取擁有對ESR反應(yīng)副產(chǎn)物高轉(zhuǎn)化性能的Beta和Y分子篩為核相,Silicalite-1（S-1）分子篩為殼層材料,通過等體積浸漬和晶種誘導(dǎo)二次生長法制備核殼結(jié)構(gòu)多金屬催化劑,考察催化劑結(jié)構(gòu),活性組分含量與性能之間的關(guān)系。主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下:1.采用等體積浸漬的方法,在載體納米級S-1分子篩上負(fù)載多種金屬活性組分,制備xCuyNi1OCo-S-1系列催化劑并應(yīng)用于ESR反應(yīng),結(jié)合多種表征手段進(jìn)行分析討論,深入研究Cu和Ni組分含量、催化活性及其穩(wěn)定性。結(jié)果表明,當(dāng)主催化劑Co負(fù)載量為10%時,適量助劑Cu、Ni的添加,乙醇的轉(zhuǎn)化率和H2選擇性均有明顯的... 

【文章來源】：太原理工大學(xué)山西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：83 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１?ＥＳＲ反應(yīng)機(jī)理圖［１９］??Ｆｉｇ．?１－１?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?Ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ＥＳＲ??１．２．４乙醇水蒸氣重?

２．３催化反應(yīng)性能評價??２．３．１實驗流程和產(chǎn)物分析方法??在常壓固定床微反應(yīng)器上進(jìn)行催化劑的性能評價，其結(jié)構(gòu)如圖２－１所示。具體操??作如下：首先稱取〇．３１５ｇ固體催化劑（２０－４０目）與５倍質(zhì)量、相同目數(shù)的石英砂混??合均勻后裝入１０?ｍｍ不銹鋼反應(yīng)管中；催化測試前在反應(yīng)器內(nèi)５００?°Ｃ溫度下先用Ｎ２??吹掃３〇１１１丨１１，之后在５５０?°（：溫度條件下通入１１２（３（＾〇１．％）加２（７〇１１１１７１１１丨１１）混合氣??對樣品中金屬活性組分進(jìn)行２?ｈ的還原；還原結(jié)束后將溫度設(shè)置為反應(yīng)所需的初始溫??度，用ＬＰ２－０１０－２０恒流泵以０．０７?ｍＬ／ｍｉｎ流量輸入乙醇和水的混合溶液（水醇摩爾比??為６：１／３：１）進(jìn)入１２０?°Ｃ汽化室氣化，與載氣Ｎ２混合后的氣體經(jīng)預(yù)熱器預(yù)熱后進(jìn)入反??應(yīng)器開始反應(yīng)。反應(yīng)氣經(jīng)催化過后，反應(yīng)產(chǎn)物通過空氣冷凝器在氣液分離器中分離為??氣體和液體產(chǎn)物兩部分。??反應(yīng)后的氣體產(chǎn)物采用ＧＣ９５０型氣相色譜進(jìn)行在線分析，以ＴＤＸ－０１和ＧＤＸ－４０１??兩根串連連接的色譜柱分離Ｈ２、Ｎ２、ＣＯ、ＣＨ４和Ｃ０２，其中Ｈ２和Ｎ２通過色譜柱ＴＤＸ－０１??和熱導(dǎo)檢測器（ＴＣＤ）分離檢測。ＴＣＤ靈敏度低，為了解決產(chǎn)物中因ＣＯ、Ｃ０２含量??１７??

Ｆｉｇ．?３－１?ＸＲＤ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆ?ｃａｌｃｉｎｅｄ?ｘＮｉｙＣｕｌＯＣｏ－Ｓ－１?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??采用水熱合成方法制備Ｓ－ｌ分子篩，通過等體稅浸漬方式負(fù)載Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎｉ活性??金屬，應(yīng)用ＸＲＤ檢測合成物相，結(jié)果見圖３－１。由圖可知，所合成樣品均具有ＭＦＩ??２２??

【參考文獻(xiàn)】：
博士論文
[1]核殼結(jié)構(gòu)微型反應(yīng)器的構(gòu)筑及其乙醇水蒸氣重整催化性能研究[D]. 鄭子良.太原理工大學(xué) 2017
[2]核殼結(jié)構(gòu)Y/Beta復(fù)合分子篩合成、表征及催化性能研究[D]. 任博.北京工業(yè)大學(xué) 2014
[3]核殼結(jié)構(gòu)分子篩合成、表征及應(yīng)用研究[D]. 張強(qiáng).中國石油大學(xué) 2008



本文編號：3432559