Pd基催化劑在硼氫化鈉電氧化反應(yīng)中的電化學(xué)行為研究
發(fā)布時(shí)間:2021-10-11 23:41
直接硼氫化鈉燃料電池(DBFC)作為一種新型的化學(xué)電源,具有燃料易儲(chǔ)存與運(yùn)輸、無(wú)陽(yáng)極催化劑的CO中毒現(xiàn)象、理論開路電壓高、較高的功率密度和工作溫度低等優(yōu)點(diǎn),受到了研究人員的廣泛關(guān)注。DBFC在便攜式電源領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景,然而要實(shí)現(xiàn)其商業(yè)實(shí)用化還需進(jìn)一步的深入研究。如何開發(fā)設(shè)計(jì)高催化活性、低成本和高選擇性的陽(yáng)極催化劑,從而提高NaBH4電氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)速度,同時(shí)降低水解反應(yīng)程度,是DBFC陽(yáng)極催化劑研究的主要目標(biāo),也是實(shí)現(xiàn)DBFC商業(yè)化的關(guān)鍵問(wèn)題。針對(duì)DBFC存在的問(wèn)題,本論文制備了不同原子比的Pd-Ag/C和Pd-Fe/C催化劑,并研究了它們?cè)谂饸浠c電氧化反應(yīng)中的電化學(xué)行為。主要研究?jī)?nèi)容如下:1.采用化學(xué)還原法制備了Pd/C催化劑,并通過(guò)循環(huán)伏安和計(jì)時(shí)電流法分別研究了掃描速度、電解液的組成、溫度、載體及催化劑制備方法對(duì)硼氫化鈉在Pd/C上的電化學(xué)行為的影響,結(jié)果表明它們對(duì)硼氫化鈉電氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)速度和反應(yīng)機(jī)理均有不同程度的影響。2.室溫下采用化學(xué)還原法分別制備了Pd/C、Pd67Ag33/C、Pd50<...
【文章來(lái)源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:87 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
氫氧燃料電池工作原理示意圖
2.2.1 工作電極的制備工作電極為 d=4 mm 的玻碳電極,玻碳電極在每次使用前應(yīng)拋光處理。首先依次用 α 氧化鋁拋光粉(粒徑為 0.5-0.7 um)、α 氧化鋁拋光粉(粒徑為 30-50 nm)在麂皮上拋光,然后分別用乙醇、水超聲清洗。準(zhǔn)確稱取10 mg制備的催化劑于5 ml小燒杯中,分別加入0.75 ml乙醇和0.25ml Nafion 膜溶液,超聲 2 h 至分散均勻后,用微量進(jìn)樣器將 5 ul 分散液滴加到已經(jīng)拋光好的玻碳電極表面,然后將電極置于真空干燥箱中,60℃下干燥 30 min,即得到工作電極。工作電極的催化劑負(fù)載量為0.4 mg/cm2,其中金屬負(fù)載量為0.08mg/cm2。1-輔助電極 2-研究電極 3-魯金毛細(xì)管 4-鹽橋 5-參比電極圖 2-1 三電極體系示意圖Fig. 2-1 Schematic diagram of three electrodes system
以進(jìn)行 Pd/C 催化劑表面元素價(jià)態(tài)的定性與定量分析,分素的化學(xué)狀態(tài)。圖 3-21 為優(yōu)化 Pd/C 催化劑的 Pd 3d XPS的可能物質(zhì)列于表 3-4。從擬合結(jié)果可以知道,Pd 3d 主其 3d5/2結(jié)合能分別位于 335.2 eV、336.1 eV、337.2 eV、譜及相關(guān)文獻(xiàn)分析,這幾個(gè)峰對(duì)應(yīng)的物質(zhì)分別為 Pd0、P。按照峰的面積計(jì)算各物質(zhì)的含量,可得 Pd0、PdOads、P分別為 46.88%、26.85%、18.12%、8.15%。從表 3-1 可知d 主要以零價(jià)態(tài)存在,并且在催化劑中含有 PdOads、PdO。Pd0圖 3-20 優(yōu)化 Pd/C 催化劑的 EDS 圖Fig. 3-20 EDS spectra of optimized Pd/C catalyst
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]中國(guó)能源革命與低碳發(fā)展的戰(zhàn)略選擇[J]. 何建坤. 武漢大學(xué)學(xué)報(bào)(哲學(xué)社會(huì)科學(xué)版). 2015(01)
[2]納米孔Ni/Zn-Ni電極電催化氧化硼氫化鈉(英文)[J]. Mir Ghasem HOSSEINI,Mehdi ABDOLMALEKI,Sajjad ASHRAFPOOR. 催化學(xué)報(bào). 2012(11)
[3]Hydrogen Storage Alloy and Carbon Nanotubes Mixed Catalyst in a Direct Borohydride Fuel Cell[J]. Sai Li 1), Xiaodong Yang 1), Haiyan Zhu 2), Yan Liu 1) and Yongning Liu 1) 1) State Key Laboratory for Mechanical Behavior of Materials, School of Materials Science and Engineering, Xi an Jiaotong University, Xi an 710049, China 2) Department of Chemistry and Chemical Engineering, Weinan Normal University, Weinan 714000, China. Journal of Materials Science & Technology. 2011(12)
[4]硼氫化鈉的制備及水解制氫[J]. 劉吉平,吳光波. 化工進(jìn)展. 2009(S1)
[5]直接NaBH4/H2O2燃料電池的研究進(jìn)展[J]. 王貴領(lǐng),蘭劍,曹殿學(xué),孫克寧. 化工學(xué)報(bào). 2008(04)
[6]NaBH4水解制氫技術(shù)[J]. 洪學(xué)斌,王亞權(quán). 化學(xué)工業(yè)與工程. 2005(06)
[7]燃料電池的歷史和現(xiàn)狀[J]. 孟黎清. 電力學(xué)報(bào). 2002(02)
[8]中國(guó)的燃料電池技術(shù)[J]. 黃振中. 世界科技研究與發(fā)展. 2002(03)
[9]我國(guó)燃料電池發(fā)展概況[J]. 陸天虹,孫公權(quán). 電源技術(shù). 1998(04)
碩士論文
[1]堿性直接甲醇燃料電池Pd基陽(yáng)極催化劑的研究[D]. 王美麗.天津大學(xué) 2007
本文編號(hào):3431465
【文章來(lái)源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
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【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
氫氧燃料電池工作原理示意圖
2.2.1 工作電極的制備工作電極為 d=4 mm 的玻碳電極,玻碳電極在每次使用前應(yīng)拋光處理。首先依次用 α 氧化鋁拋光粉(粒徑為 0.5-0.7 um)、α 氧化鋁拋光粉(粒徑為 30-50 nm)在麂皮上拋光,然后分別用乙醇、水超聲清洗。準(zhǔn)確稱取10 mg制備的催化劑于5 ml小燒杯中,分別加入0.75 ml乙醇和0.25ml Nafion 膜溶液,超聲 2 h 至分散均勻后,用微量進(jìn)樣器將 5 ul 分散液滴加到已經(jīng)拋光好的玻碳電極表面,然后將電極置于真空干燥箱中,60℃下干燥 30 min,即得到工作電極。工作電極的催化劑負(fù)載量為0.4 mg/cm2,其中金屬負(fù)載量為0.08mg/cm2。1-輔助電極 2-研究電極 3-魯金毛細(xì)管 4-鹽橋 5-參比電極圖 2-1 三電極體系示意圖Fig. 2-1 Schematic diagram of three electrodes system
以進(jìn)行 Pd/C 催化劑表面元素價(jià)態(tài)的定性與定量分析,分素的化學(xué)狀態(tài)。圖 3-21 為優(yōu)化 Pd/C 催化劑的 Pd 3d XPS的可能物質(zhì)列于表 3-4。從擬合結(jié)果可以知道,Pd 3d 主其 3d5/2結(jié)合能分別位于 335.2 eV、336.1 eV、337.2 eV、譜及相關(guān)文獻(xiàn)分析,這幾個(gè)峰對(duì)應(yīng)的物質(zhì)分別為 Pd0、P。按照峰的面積計(jì)算各物質(zhì)的含量,可得 Pd0、PdOads、P分別為 46.88%、26.85%、18.12%、8.15%。從表 3-1 可知d 主要以零價(jià)態(tài)存在,并且在催化劑中含有 PdOads、PdO。Pd0圖 3-20 優(yōu)化 Pd/C 催化劑的 EDS 圖Fig. 3-20 EDS spectra of optimized Pd/C catalyst
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]中國(guó)能源革命與低碳發(fā)展的戰(zhàn)略選擇[J]. 何建坤. 武漢大學(xué)學(xué)報(bào)(哲學(xué)社會(huì)科學(xué)版). 2015(01)
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[3]Hydrogen Storage Alloy and Carbon Nanotubes Mixed Catalyst in a Direct Borohydride Fuel Cell[J]. Sai Li 1), Xiaodong Yang 1), Haiyan Zhu 2), Yan Liu 1) and Yongning Liu 1) 1) State Key Laboratory for Mechanical Behavior of Materials, School of Materials Science and Engineering, Xi an Jiaotong University, Xi an 710049, China 2) Department of Chemistry and Chemical Engineering, Weinan Normal University, Weinan 714000, China. Journal of Materials Science & Technology. 2011(12)
[4]硼氫化鈉的制備及水解制氫[J]. 劉吉平,吳光波. 化工進(jìn)展. 2009(S1)
[5]直接NaBH4/H2O2燃料電池的研究進(jìn)展[J]. 王貴領(lǐng),蘭劍,曹殿學(xué),孫克寧. 化工學(xué)報(bào). 2008(04)
[6]NaBH4水解制氫技術(shù)[J]. 洪學(xué)斌,王亞權(quán). 化學(xué)工業(yè)與工程. 2005(06)
[7]燃料電池的歷史和現(xiàn)狀[J]. 孟黎清. 電力學(xué)報(bào). 2002(02)
[8]中國(guó)的燃料電池技術(shù)[J]. 黃振中. 世界科技研究與發(fā)展. 2002(03)
[9]我國(guó)燃料電池發(fā)展概況[J]. 陸天虹,孫公權(quán). 電源技術(shù). 1998(04)
碩士論文
[1]堿性直接甲醇燃料電池Pd基陽(yáng)極催化劑的研究[D]. 王美麗.天津大學(xué) 2007
本文編號(hào):3431465
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