直接甲醇燃料電池（DMFC）由于其能量密度高、排放低、燃料來源廣泛等特點(diǎn)受到了廣泛關(guān)注,有望成為能用于便攜式電子設(shè)備和汽車的高效清潔新能源。然而,陽極催化劑對甲醇電氧化的低催化活性,易被CO等中間產(chǎn)物毒化導(dǎo)致的不穩(wěn)定性,貴金屬鉑（Pt）基催化劑的高成本以及甲醇穿梭導(dǎo)致的混合電位等問題,都極大地阻礙了 DMFC的商業(yè)化發(fā)展。另外,直接甲酸燃料電池（DFAFC）也有著與DMFC相似的優(yōu)點(diǎn)和缺點(diǎn)。本文從催化劑各組分的協(xié)同作用入手,通過一種簡單的共還原法制備了鈀（Pd）-稀土元素催化劑,并分別以炭黑、活化后的多壁碳納米管（aMWCNTs）、表面修飾的多壁碳納米管和Ti407作為載體。借助X射線衍射（XRD）、透射電子顯微鏡（TEM）對所制備的催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌進(jìn)行表征,并通過X射線光電子能譜（XPS）研究了催化劑表面元素的價(jià)態(tài)變化。通過循環(huán)伏安法（CV）、線性掃描法（LSV）、CO Stripping溶出法和計(jì)時(shí)電流法（CA）等測試技術(shù)對催化劑的對甲醇和甲酸電氧化的催化性能進(jìn)行了深入的研究。（1）首先,采用NaBH4還原的方法制備了不同原子比的Pd-Er/C催化劑。XRD和TEM的結(jié)果表明Pd... 

【文章來源】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院過程工程研究所)北京市

【文章頁數(shù)】：97 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１?ＤＭＦＣ示意圖??

?新型稀土－鈀基催化劑對甲醇／甲酸電氧化的催化性能研究???］．４直接甲酸燃料電池（ＤＦＡＦＣ）??１．４．］?ＤＦＡＦＣ?概述??ＤＦＡＦＣ是將甲酸中化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的裝置。由于甲酸的能量密度高、低??毒性、清潔環(huán)保、儲(chǔ)存與運(yùn)輸方便、來源廣泛等眾多優(yōu)點(diǎn)，因此其是ＰＥＭＦＣ的??一個(gè)重要分支。??與ＤＭＦＣ類似，ＤＦＡＦＣ主要由陽極、陰極、電解膜等組成。甲酸在陽極被??氧化并失去電子，陰極處發(fā)生氧氣與質(zhì)子結(jié)合生成水的反應(yīng)，并消耗陽極轉(zhuǎn)移過??來的電子，形成一個(gè)回路，實(shí)現(xiàn)化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的過程。如圖１．２所示［４７］。??Ｌｅｘａｎ?ｐｌａｔｅ?ｅｍｂｅｄｄｅｄ?Ｆｕ＊ｉ?ｄｍｕ？ｉ〇ｎ?ｗ?＿??ｗｉｔｈ?Ｓ?ｇｒａｐｈｓ?ｒｏｄｓ?Ｔ?ｒ?＂ｊＶ??闕Ｊ】??隱?＾ＷＯＯＨＷ?知丨?〇＊）??Ｆｌｏｗ?ａｒｅａ??圖１．２?ＤＦＡＦＣ示意圖??Ｆｉｇｕｒｅ?１．２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＤＦＡＦＣ??整個(gè)電池的反應(yīng)方程式如下：??陽極反應(yīng)：ＨＣＯＯＨ?—Ｃ〇２?＋?２Ｈ＋?＋?２ｅ－?（ｐ，°＝－０．２５Ｖ?（１－１２）??陰極反應(yīng)：］／２０２?＋?２Ｈ＋?＋?２ｅ－—Ｈ２Ｏ?９２°＝?１?－２３?Ｖ?（１－１３）??電池總反應(yīng)：ＨＣ００Ｈ?＋?１／２０２４Ｃ０２?＋?Ｆｂ０?Ｅ〇＝（ｐ２０－ｃｐｉ０＝１．４８Ｖ?（１－１４）??１．４．２?ＤＦＡＦＣ反應(yīng)機(jī)理??一般認(rèn)為Ｐｔ催化甲酸氧化的反應(yīng)是通過雙通道路徑進(jìn)行的１４８］。??直接路徑：Ｐｔ?＋?ＨＣＯＯＨ?—Ｐｔ?＋?Ｃ０２?＋?２Ｈ＋?＋?２ｅ．?（１－１５）??１４??

電氧化的催化性能研宄???３．２?Ｐｄ－Ｅｒ催化劑的表征與分析??３．２．１?ＸＲＤ?分析??、?Ｊ?Ｐｄ－ＩＯＥｒ／Ｃ??Ｉ?、????Ｖ?????ｉ?、￣八＾ｐ，ｃ?＿??１?????Ｊｋ＾＼?ＰｃＭＥｆ／Ｃ??ａ?、???一????Ｊ?｜Ｖ＿＾?Ｐｄ－２?Ｅｒ／Ｃ??■?，Ｖ?Ｐｄ／Ｃ??．?ｉ?．?ｉ?．?Ｉ?．?？?．?ｉ??１０?２０?３０?４０?５０?６０?７０?８０?９０??２０?／?ｄｅｇｒｅｅ??圖３．１?Ｐｄ－Ｅｒ／Ｃ類催化劑的ＸＲＤ譜圖??Ｆｉｇｕｒｅ?３．１?ＸＲＤ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｐｄ－Ｅｒ／Ｃ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??制備的Ｐｄ－Ｅｒ／Ｃ催化劑的ＸＲＤ譜圖如圖３．１所示。從圖中可以看出，所有??的催化劑材料中均出現(xiàn)了一個(gè)約２５°的衍射峰，正對應(yīng)于載體材料炭黑中的??Ｃ（００２）晶面。然后在４０°，?４６°，?６８°和８１°附近分別出現(xiàn)了四個(gè)衍射峰，是典型的??Ｐｄ晶體的特征衍射峰，四個(gè)峰分別對應(yīng)于Ｐｄ（ｌｌｌ），?Ｐｄ（２００），?Ｐｄ（２２０）和Ｐｄ（３１１）四??個(gè)晶面，說明了催化劑中Ｐｄ的原子排列是面心立方（ｆａｃｅ－ｃｅｎｔｅｒｅｄｃｕｂｅ，ｆｃｃ）結(jié)??構(gòu)。在圖中沒有出現(xiàn)Ｅｒ的特征衍射峰，但是相較于Ｐｄ／Ｃ催化劑，其他添加了?Ｅｒ??的催化劑在４０。左右的主衍射峰均向左發(fā)生了一些微小的偏移，并且隨著Ｅｉ■含??量的增加，該偏移量先是呈遞增趨勢，而后卻逐漸減少。可能的原因是當(dāng)添加的??Ｅｒ的量比較少時(shí)，Ｅｒ與Ｐｄ形成了固溶體，導(dǎo)致了峰的偏移，當(dāng)Ｅｉ？含量繼續(xù)增??加時(shí)，Ｐｄ－Ｅｒ固溶體可能逐漸向ＰｃｂＥｒ

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號：3415496