結(jié)構(gòu)有序三元Pt基合金催化劑氧還原性能研究
發(fā)布時間:2021-08-15 08:03
質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)因其具有能量轉(zhuǎn)換效率高、低溫啟動和環(huán)境友好等優(yōu)點,在全世界引起了廣泛的關注。電催化劑是PEMFCs的核心材料,其催化性能直接影響到電池的性能、使用壽命和成本。發(fā)展低成本,高性能的氧化還原催化劑是實現(xiàn)燃料電池商業(yè)化的關鍵。二元無序Pt基合金催化劑是目前應用最廣泛的氧還原催化劑之一,但是在燃料電池運行過程中,仍然存在著穩(wěn)定性較差、催化活性不夠高、賤金屬溶出等一系列問題。為了解決上述問題,本文利用空間限域和高溫界面擴散原理,制備結(jié)構(gòu)有序三元合金,探索合金組成、結(jié)構(gòu)等對催化活性和穩(wěn)定性的影響規(guī)律。研究結(jié)果表明,在PtCo二元有序合金的基礎上加入第三種金屬Fe和Ni,不僅能保持其原有的有序結(jié)構(gòu),并且可以進一步調(diào)節(jié)催化劑電子結(jié)構(gòu),提高其催化性能。研究結(jié)果顯示,PtCoFe體系比PtCoNi體系具有更加優(yōu)異的氧還原催化活性和穩(wěn)定性。電化學測試結(jié)果顯示,以PtCoFe-1-0.6(表示催化劑中摩爾比Pt:Co:Fe=1:1:0.6)催化劑有最優(yōu)的氧還原催化活性,在0.9V下其質(zhì)量活性和比表面活性分別為1.43 A/mgPt和2.23 mA/cm<...
【文章來源】:重慶大學重慶市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:69 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
氫氧PEMFC的工作原理示意圖
重慶大學碩士學位論文1緒論61.4氧還原反應催化劑的分類1.4.1Pt/C類催化劑Pt/C催化劑應用廣泛,但因其價格昂貴,并且極易中毒從而失去活性,這嚴重限制了燃料電池商業(yè)化的進程[29]。陳等人[30]采用導電聚苯胺修飾Pt/C,制備出Pt/C@PANI核殼結(jié)構(gòu)催化劑,如圖1.2所示。測試結(jié)果顯示,聚苯胺修飾之后氧還原催化活性得到了明顯增強,Pt/C@PANI催化劑的質(zhì)量活性與比表面活性分別是商業(yè)Pt/C催化劑的1.6倍和1.8倍。圖1.2Pt/C@PANI制備示意圖Fig.1.2ConfigurationofthePt/C@PANICatalystIzumi等人[31]通過加熱和攪拌Pt納米顆粒分散液混合物(IL)和碳載體,再經(jīng)過高溫碳化處理,制備出Pt納米顆粒負載碳電催化劑,如圖1.3所示。電化學測試表明,盡管碳化過程使Pt納米顆粒變大并因此降低了質(zhì)量活性,但比表面活性卻是比商業(yè)Pt納米顆粒電催化劑提高了的4倍多。此外由于Pt催化劑上的納米顆粒被碳化的質(zhì)子離子液體(PIL)/有機鹽(POS)混合物包覆起來,因此催化劑表現(xiàn)出較高的催化性能穩(wěn)定性。圖1.3催化劑制備示意圖Fig.1.3Schematicofcatalystpreparation1.4.2合金類催化劑為了實現(xiàn)燃料電池的商業(yè)化,Pt基催化劑的ORR活性和穩(wěn)定性必須有所提高;
重慶大學碩士學位論文1緒論61.4氧還原反應催化劑的分類1.4.1Pt/C類催化劑Pt/C催化劑應用廣泛,但因其價格昂貴,并且極易中毒從而失去活性,這嚴重限制了燃料電池商業(yè)化的進程[29]。陳等人[30]采用導電聚苯胺修飾Pt/C,制備出Pt/C@PANI核殼結(jié)構(gòu)催化劑,如圖1.2所示。測試結(jié)果顯示,聚苯胺修飾之后氧還原催化活性得到了明顯增強,Pt/C@PANI催化劑的質(zhì)量活性與比表面活性分別是商業(yè)Pt/C催化劑的1.6倍和1.8倍。圖1.2Pt/C@PANI制備示意圖Fig.1.2ConfigurationofthePt/C@PANICatalystIzumi等人[31]通過加熱和攪拌Pt納米顆粒分散液混合物(IL)和碳載體,再經(jīng)過高溫碳化處理,制備出Pt納米顆粒負載碳電催化劑,如圖1.3所示。電化學測試表明,盡管碳化過程使Pt納米顆粒變大并因此降低了質(zhì)量活性,但比表面活性卻是比商業(yè)Pt納米顆粒電催化劑提高了的4倍多。此外由于Pt催化劑上的納米顆粒被碳化的質(zhì)子離子液體(PIL)/有機鹽(POS)混合物包覆起來,因此催化劑表現(xiàn)出較高的催化性能穩(wěn)定性。圖1.3催化劑制備示意圖Fig.1.3Schematicofcatalystpreparation1.4.2合金類催化劑為了實現(xiàn)燃料電池的商業(yè)化,Pt基催化劑的ORR活性和穩(wěn)定性必須有所提高;
【參考文獻】:
期刊論文
[1]堿性燃料電池陽極催化劑的研究進展[J]. 趙世懷,張翠翠,楊紫博,張旭平,陶超. 精細化工. 2018(08)
[2]過渡金屬合金催化劑催化作用機理研究進展[J]. 崔鑫,林瑞,趙天天,楊美妮,馬建新. 化工進展. 2014(S1)
[3]核殼結(jié)構(gòu)低鉑催化劑:設計、制備及核的組成及結(jié)構(gòu)的影響[J]. 陳丹,舒婷,廖世軍. 化工進展. 2013(05)
[4]燃料電池技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀與展望[J]. 侯明,衣寶廉. 電化學. 2012(01)
[5]Pt納米線陣列的氧還原催化性能[J]. 張敏,李經(jīng)建,潘牧,徐東升. 物理化學學報. 2011(07)
[6]電池300余年的發(fā)展史[J]. 但世輝,陳莉莉. 化學教育. 2011(07)
[7]車用燃料電池耐久性的解決策略[J]. 衣寶廉,侯明. 汽車安全與節(jié)能學報. 2011(02)
[8]Fe對Pt-Fe/C催化劑電催化氧還原反應活性的影響[J]. 王彥恩,唐亞文,周益明,高穎,劉長鵬,陸天虹. 高等學校化學學報. 2007(04)
[9]質(zhì)子交換膜燃料電池模型研究現(xiàn)狀[J]. 劉志祥,毛宗強,王誠. 電池. 2004(01)
[10]燃料電池的原理、技術(shù)狀態(tài)與展望[J]. 衣寶廉. 電池工業(yè). 2003(01)
碩士論文
[1]質(zhì)子交換膜燃料電池用Pt基催化劑的制備與性能研究[D]. 張海艷.華東理工大學 2012
[2]超細磁性納米線陣列的制備及性能研究[D]. 龔志紅.南京航空航天大學 2010
[3]質(zhì)子交換膜燃料電池系統(tǒng)特性仿真研究[D]. 王振.山東大學 2007
本文編號:3344153
【文章來源】:重慶大學重慶市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:69 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
氫氧PEMFC的工作原理示意圖
重慶大學碩士學位論文1緒論61.4氧還原反應催化劑的分類1.4.1Pt/C類催化劑Pt/C催化劑應用廣泛,但因其價格昂貴,并且極易中毒從而失去活性,這嚴重限制了燃料電池商業(yè)化的進程[29]。陳等人[30]采用導電聚苯胺修飾Pt/C,制備出Pt/C@PANI核殼結(jié)構(gòu)催化劑,如圖1.2所示。測試結(jié)果顯示,聚苯胺修飾之后氧還原催化活性得到了明顯增強,Pt/C@PANI催化劑的質(zhì)量活性與比表面活性分別是商業(yè)Pt/C催化劑的1.6倍和1.8倍。圖1.2Pt/C@PANI制備示意圖Fig.1.2ConfigurationofthePt/C@PANICatalystIzumi等人[31]通過加熱和攪拌Pt納米顆粒分散液混合物(IL)和碳載體,再經(jīng)過高溫碳化處理,制備出Pt納米顆粒負載碳電催化劑,如圖1.3所示。電化學測試表明,盡管碳化過程使Pt納米顆粒變大并因此降低了質(zhì)量活性,但比表面活性卻是比商業(yè)Pt納米顆粒電催化劑提高了的4倍多。此外由于Pt催化劑上的納米顆粒被碳化的質(zhì)子離子液體(PIL)/有機鹽(POS)混合物包覆起來,因此催化劑表現(xiàn)出較高的催化性能穩(wěn)定性。圖1.3催化劑制備示意圖Fig.1.3Schematicofcatalystpreparation1.4.2合金類催化劑為了實現(xiàn)燃料電池的商業(yè)化,Pt基催化劑的ORR活性和穩(wěn)定性必須有所提高;
重慶大學碩士學位論文1緒論61.4氧還原反應催化劑的分類1.4.1Pt/C類催化劑Pt/C催化劑應用廣泛,但因其價格昂貴,并且極易中毒從而失去活性,這嚴重限制了燃料電池商業(yè)化的進程[29]。陳等人[30]采用導電聚苯胺修飾Pt/C,制備出Pt/C@PANI核殼結(jié)構(gòu)催化劑,如圖1.2所示。測試結(jié)果顯示,聚苯胺修飾之后氧還原催化活性得到了明顯增強,Pt/C@PANI催化劑的質(zhì)量活性與比表面活性分別是商業(yè)Pt/C催化劑的1.6倍和1.8倍。圖1.2Pt/C@PANI制備示意圖Fig.1.2ConfigurationofthePt/C@PANICatalystIzumi等人[31]通過加熱和攪拌Pt納米顆粒分散液混合物(IL)和碳載體,再經(jīng)過高溫碳化處理,制備出Pt納米顆粒負載碳電催化劑,如圖1.3所示。電化學測試表明,盡管碳化過程使Pt納米顆粒變大并因此降低了質(zhì)量活性,但比表面活性卻是比商業(yè)Pt納米顆粒電催化劑提高了的4倍多。此外由于Pt催化劑上的納米顆粒被碳化的質(zhì)子離子液體(PIL)/有機鹽(POS)混合物包覆起來,因此催化劑表現(xiàn)出較高的催化性能穩(wěn)定性。圖1.3催化劑制備示意圖Fig.1.3Schematicofcatalystpreparation1.4.2合金類催化劑為了實現(xiàn)燃料電池的商業(yè)化,Pt基催化劑的ORR活性和穩(wěn)定性必須有所提高;
【參考文獻】:
期刊論文
[1]堿性燃料電池陽極催化劑的研究進展[J]. 趙世懷,張翠翠,楊紫博,張旭平,陶超. 精細化工. 2018(08)
[2]過渡金屬合金催化劑催化作用機理研究進展[J]. 崔鑫,林瑞,趙天天,楊美妮,馬建新. 化工進展. 2014(S1)
[3]核殼結(jié)構(gòu)低鉑催化劑:設計、制備及核的組成及結(jié)構(gòu)的影響[J]. 陳丹,舒婷,廖世軍. 化工進展. 2013(05)
[4]燃料電池技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀與展望[J]. 侯明,衣寶廉. 電化學. 2012(01)
[5]Pt納米線陣列的氧還原催化性能[J]. 張敏,李經(jīng)建,潘牧,徐東升. 物理化學學報. 2011(07)
[6]電池300余年的發(fā)展史[J]. 但世輝,陳莉莉. 化學教育. 2011(07)
[7]車用燃料電池耐久性的解決策略[J]. 衣寶廉,侯明. 汽車安全與節(jié)能學報. 2011(02)
[8]Fe對Pt-Fe/C催化劑電催化氧還原反應活性的影響[J]. 王彥恩,唐亞文,周益明,高穎,劉長鵬,陸天虹. 高等學校化學學報. 2007(04)
[9]質(zhì)子交換膜燃料電池模型研究現(xiàn)狀[J]. 劉志祥,毛宗強,王誠. 電池. 2004(01)
[10]燃料電池的原理、技術(shù)狀態(tài)與展望[J]. 衣寶廉. 電池工業(yè). 2003(01)
碩士論文
[1]質(zhì)子交換膜燃料電池用Pt基催化劑的制備與性能研究[D]. 張海艷.華東理工大學 2012
[2]超細磁性納米線陣列的制備及性能研究[D]. 龔志紅.南京航空航天大學 2010
[3]質(zhì)子交換膜燃料電池系統(tǒng)特性仿真研究[D]. 王振.山東大學 2007
本文編號:3344153
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