三元鈷基納米催化材料的制備及催化制氫性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-07-24 14:44
近幾十年來,隨著煤炭、石油和天然氣等化石能源的不斷消耗以及對(duì)生態(tài)環(huán)境的嚴(yán)重破壞,人們渴望綠色能源的呼聲越來越強(qiáng)烈。氫能以自身清潔、可再生等獨(dú)特的優(yōu)勢在新能源中占據(jù)著重要的地位。氨硼烷(NH3BH3)由于其較高的儲(chǔ)氫含量(19.6 wt.%)、高穩(wěn)定性和無毒性而成為較有潛力的儲(chǔ)氫材料之一。NH3BH3可以通過水解的方式釋放氫氣,但在此過程中,必須有催化劑的參與才能實(shí)現(xiàn)氫氣的可控制備。此前,研究較為廣泛的多為貴金屬催化劑材料,但是它們高昂的成本和有限的儲(chǔ)量限制了其廣泛應(yīng)用。因此,非貴金屬催化劑材料由于其成本低廉、儲(chǔ)量豐富而備受關(guān)注。本文運(yùn)用化學(xué)鍍法,在不同基底上成功制備了具有良好催化活性的三元鈷基納米催化材料,并對(duì)其催化NH3BH3水解制氫性能進(jìn)行了研究,并通過掃描電子顯微鏡(SEM)、原子力顯微鏡(AFM)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)及電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-OE...
【文章來源】:沈陽師范大學(xué)遼寧省
【文章頁數(shù)】:65 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
氨硼烷(NH3BH3)結(jié)構(gòu)圖
三元鈷基納米材料的制備及催化制氫性能研究102.2.3催化劑的性能測試本文中所制備的三種鈷基納米催化劑皆用于催化氨硼烷(NH3BH3)水解放氫測試,利用排水法記錄所釋放出的氫氣的體積[48],放氫裝置如圖2.3所示。具體操作為:將一定量的催化劑完全浸入8mLNH3BH3水溶液(298K)中,無需攪拌,每隔固定時(shí)間段記錄所釋放出的氫氣體積,待放氫反應(yīng)完全結(jié)束后取出催化劑,依次用蒸餾水和無水乙醇洗滌,放入真空干燥箱298K下烘干24h,再重復(fù)該放氫操作4次以測試所制備催化劑的循環(huán)穩(wěn)定性能。用在298K下放氫速率最佳的催化劑在不同水解溫度下催化NH3BH3水解放氫以測定所制備的催化劑催化NH3BH3水解反應(yīng)的活化能。再取不同質(zhì)量的催化劑于298K下催化NH3BH3進(jìn)行水解放氫測試以研究所制備的催化劑催化NH3BH3水解析氫的動(dòng)力學(xué)情況。圖2.3氨硼烷水解制氫裝置圖Fig2.3Ammoniaboranehydrolysishydrogenproductionplantdiagram.2.2.4催化劑的表征采用X射線衍射(XRD)對(duì)所制備的三元鈷基納米催化劑進(jìn)行物相分析;通過掃描電子顯微鏡(SEM)觀察所制備的催化劑的表面形貌;采用透射電子顯微鏡(TEM)對(duì)反應(yīng)前后的催化劑進(jìn)行對(duì)比分析;采用原子力顯微鏡(AFM)對(duì)所制備的催化劑的幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征并對(duì)其表面粗糙度進(jìn)行計(jì)算;通過電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)和電感耦合等離子體發(fā)射譜(ICP-OES)分析所制備的三元鈷基納米催化劑的化學(xué)成分;采用X射線光電子能譜(XPS)分析所制備的三元鈷基納米催化劑表面各元素的電子成鍵結(jié)構(gòu)和原子比。
液組成為0.05mol·L-1CoCl2·6H2O,0.05mol·L-1Na2MoO4·2H2O,0.6mol·L-1C2H5NO2和0.4mol·L-1NaBH4。通過添加NaOH水溶液將pH值調(diào)節(jié)在10.5至12.0的范圍內(nèi),研究鍍液pH值對(duì)催化性能的影響。借助于恒溫水浴鍋將沉積溫度控制到298K。沉積時(shí)間為5min。沉積之后,洗滌并干燥所制備的Co-Mo-B/Cu并稱重以獲得所沉積的Co-Mo-B催化劑的質(zhì)量,計(jì)算方式如下:mCo-Mo-B=mCo-Mo-B/Cu-mCu(3.1)上式中,mCo-Mo-B表示制備的催化劑質(zhì)量,mCo-Mo-B/Cu表示催化劑與基底Cu的重質(zhì)量,mCu表示純Cu的質(zhì)量。圖3.1Cu片上合成Co-Mo-B催化劑的流程圖Fig3.1SchematicdiagramofthesynthesisprocessofCo–Mo–BNPsonCufoil.3.2.2催化劑表征用Rigaku-Dmax2500X射線衍射儀在CuKa輻射(λ=1.54178)下對(duì)催化劑進(jìn)行物相分析。通過安捷倫7900電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)估算制備的Co-Mo-B催化劑
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]液壓缸耐磨耐蝕性能提高的技術(shù)[J]. 張文凡,盧梓江. 機(jī)械研究與應(yīng)用. 2015(04)
[2]銅基甲醇水蒸氣重整制氫催化劑活性研究[J]. 嚴(yán)會(huì)成,許云波,李華波,李文靜,劉陽,王靈翼. 山東化工. 2015(15)
[3]新能源發(fā)電現(xiàn)狀概述與分析[J]. 高澤,楊建華,馮語晴,王艷松,金鋒. 中外能源. 2014(10)
[4]動(dòng)態(tài)吸附法制備非均相芬頓反應(yīng)催化劑及其脫色效果研究[J]. 孫常旭,王濱松,劉揚(yáng),李麗. 黑龍江大學(xué)自然科學(xué)學(xué)報(bào). 2012(03)
[5]鎂銅合金儲(chǔ)氫材料的制備及對(duì)高氯酸銨熱分解過程的影響[J]. 劉磊力,李鳳生,支春雷,宋洪昌,楊毅. 化學(xué)學(xué)報(bào). 2008(12)
[6]水熱沉積法制備高分散W/Al2O3加氫脫硫催化劑[J]. 王豪,范煜,石岡,劉海燕,鮑曉軍. 催化學(xué)報(bào). 2007(04)
[7]氫能源——未來的綠色能源[J]. 劉江華. 新疆石油科技. 2007(01)
[8]碳基和有機(jī)物儲(chǔ)氫材料的研究進(jìn)展[J]. 呂丹,劉太奇. 新技術(shù)新工藝. 2006(08)
[9]鍍銀件腐蝕變色機(jī)理及防變色方法[J]. 胡文,劉艷,朱如瑾. 材料保護(hù). 2005(07)
[10]貯氫材料及其應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 袁華堂,鄒雅冰,王一菁. 化學(xué)通報(bào). 2004(12)
本文編號(hào):3300853
【文章來源】:沈陽師范大學(xué)遼寧省
【文章頁數(shù)】:65 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
氨硼烷(NH3BH3)結(jié)構(gòu)圖
三元鈷基納米材料的制備及催化制氫性能研究102.2.3催化劑的性能測試本文中所制備的三種鈷基納米催化劑皆用于催化氨硼烷(NH3BH3)水解放氫測試,利用排水法記錄所釋放出的氫氣的體積[48],放氫裝置如圖2.3所示。具體操作為:將一定量的催化劑完全浸入8mLNH3BH3水溶液(298K)中,無需攪拌,每隔固定時(shí)間段記錄所釋放出的氫氣體積,待放氫反應(yīng)完全結(jié)束后取出催化劑,依次用蒸餾水和無水乙醇洗滌,放入真空干燥箱298K下烘干24h,再重復(fù)該放氫操作4次以測試所制備催化劑的循環(huán)穩(wěn)定性能。用在298K下放氫速率最佳的催化劑在不同水解溫度下催化NH3BH3水解放氫以測定所制備的催化劑催化NH3BH3水解反應(yīng)的活化能。再取不同質(zhì)量的催化劑于298K下催化NH3BH3進(jìn)行水解放氫測試以研究所制備的催化劑催化NH3BH3水解析氫的動(dòng)力學(xué)情況。圖2.3氨硼烷水解制氫裝置圖Fig2.3Ammoniaboranehydrolysishydrogenproductionplantdiagram.2.2.4催化劑的表征采用X射線衍射(XRD)對(duì)所制備的三元鈷基納米催化劑進(jìn)行物相分析;通過掃描電子顯微鏡(SEM)觀察所制備的催化劑的表面形貌;采用透射電子顯微鏡(TEM)對(duì)反應(yīng)前后的催化劑進(jìn)行對(duì)比分析;采用原子力顯微鏡(AFM)對(duì)所制備的催化劑的幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征并對(duì)其表面粗糙度進(jìn)行計(jì)算;通過電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)和電感耦合等離子體發(fā)射譜(ICP-OES)分析所制備的三元鈷基納米催化劑的化學(xué)成分;采用X射線光電子能譜(XPS)分析所制備的三元鈷基納米催化劑表面各元素的電子成鍵結(jié)構(gòu)和原子比。
液組成為0.05mol·L-1CoCl2·6H2O,0.05mol·L-1Na2MoO4·2H2O,0.6mol·L-1C2H5NO2和0.4mol·L-1NaBH4。通過添加NaOH水溶液將pH值調(diào)節(jié)在10.5至12.0的范圍內(nèi),研究鍍液pH值對(duì)催化性能的影響。借助于恒溫水浴鍋將沉積溫度控制到298K。沉積時(shí)間為5min。沉積之后,洗滌并干燥所制備的Co-Mo-B/Cu并稱重以獲得所沉積的Co-Mo-B催化劑的質(zhì)量,計(jì)算方式如下:mCo-Mo-B=mCo-Mo-B/Cu-mCu(3.1)上式中,mCo-Mo-B表示制備的催化劑質(zhì)量,mCo-Mo-B/Cu表示催化劑與基底Cu的重質(zhì)量,mCu表示純Cu的質(zhì)量。圖3.1Cu片上合成Co-Mo-B催化劑的流程圖Fig3.1SchematicdiagramofthesynthesisprocessofCo–Mo–BNPsonCufoil.3.2.2催化劑表征用Rigaku-Dmax2500X射線衍射儀在CuKa輻射(λ=1.54178)下對(duì)催化劑進(jìn)行物相分析。通過安捷倫7900電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)估算制備的Co-Mo-B催化劑
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]液壓缸耐磨耐蝕性能提高的技術(shù)[J]. 張文凡,盧梓江. 機(jī)械研究與應(yīng)用. 2015(04)
[2]銅基甲醇水蒸氣重整制氫催化劑活性研究[J]. 嚴(yán)會(huì)成,許云波,李華波,李文靜,劉陽,王靈翼. 山東化工. 2015(15)
[3]新能源發(fā)電現(xiàn)狀概述與分析[J]. 高澤,楊建華,馮語晴,王艷松,金鋒. 中外能源. 2014(10)
[4]動(dòng)態(tài)吸附法制備非均相芬頓反應(yīng)催化劑及其脫色效果研究[J]. 孫常旭,王濱松,劉揚(yáng),李麗. 黑龍江大學(xué)自然科學(xué)學(xué)報(bào). 2012(03)
[5]鎂銅合金儲(chǔ)氫材料的制備及對(duì)高氯酸銨熱分解過程的影響[J]. 劉磊力,李鳳生,支春雷,宋洪昌,楊毅. 化學(xué)學(xué)報(bào). 2008(12)
[6]水熱沉積法制備高分散W/Al2O3加氫脫硫催化劑[J]. 王豪,范煜,石岡,劉海燕,鮑曉軍. 催化學(xué)報(bào). 2007(04)
[7]氫能源——未來的綠色能源[J]. 劉江華. 新疆石油科技. 2007(01)
[8]碳基和有機(jī)物儲(chǔ)氫材料的研究進(jìn)展[J]. 呂丹,劉太奇. 新技術(shù)新工藝. 2006(08)
[9]鍍銀件腐蝕變色機(jī)理及防變色方法[J]. 胡文,劉艷,朱如瑾. 材料保護(hù). 2005(07)
[10]貯氫材料及其應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 袁華堂,鄒雅冰,王一菁. 化學(xué)通報(bào). 2004(12)
本文編號(hào):3300853
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