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釕配合物及負(fù)載釕催化劑電催化氮?dú)膺原研究

發(fā)布時(shí)間:2021-07-10 06:36
  氨作為重要的儲(chǔ)氫物質(zhì)之一,其體積能量密度幾乎是液態(tài)氫的兩倍,并且便于儲(chǔ)存和運(yùn)輸。目前,氨的合成仍然依賴于傳統(tǒng)的Haber-Bosch合成氨方法,該方法需要消耗大量能量并且容易產(chǎn)生環(huán)境污染等問題。電化學(xué)合成氨可以在常溫常壓下利用N2和H2O為原料合成氨,并且電能可以從太陽能、風(fēng)能等可持續(xù)能源中轉(zhuǎn)換得到。近些年來,電催化合成氨技術(shù)不斷發(fā)展,已經(jīng)有許多催化劑都被相繼發(fā)現(xiàn),包括缺陷型的催化劑。但是,對(duì)于電化學(xué)合成氨中缺陷或空缺與活性中心之間的協(xié)同作用還尚未被明確具體的深入探究。因此,本論文的目的在于設(shè)計(jì)具有一定缺陷或空缺的Ru基催化劑并研究在電化學(xué)合成氨中空缺與活性中心的協(xié)同作用,以期實(shí)現(xiàn)電化學(xué)合成氨中高效的能量轉(zhuǎn)換,為設(shè)計(jì)和制備新型電化學(xué)還原氮?dú)獯呋瘎┨峁┮欢ǖ乃悸泛椭笇?dǎo)意義,獲得的主要成果如下:1、首先利用三氯化釕分別與有機(jī)配體3,5-吡啶二羧酸和2,2’-聯(lián)吡啶-4,4’-二甲酸反應(yīng)制備得到[Ru(C6H3O2N)2Cl4](1)和[R... 

【文章來源】:浙江工業(yè)大學(xué)浙江省

【文章頁數(shù)】:72 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

釕配合物及負(fù)載釕催化劑電催化氮?dú)膺原研究


工業(yè)合成氨示意圖

固氮酶,固氮,自然界


圖 1-2 FeMo 固氮酶結(jié)構(gòu)[45]. Structure of the FeMo cofactor of 主要是受到自然界中一些固氮微(如 FeMo 固氮酶)將氮?dú)獯?

電極材料,漫反射光譜,固氮,原位紅外


不同電極材料的性能測試和表征,(a)電極材料光催化合成氨速率,(b) 的穩(wěn)定性測試,(c)AQE 和漫反射光譜對(duì)比曲線,(d)光催化固氮中的原位[55]igure 1-3. Performance and characterization of different samples, (a) Photocataonia production rates, (b) Recyclic tests of MWO-1 UTNWs, (c) CalculatedAQots) for N2fixation over MWO-1 UTNWs in pure water under monochromatic lirradiation, (d) In-situ DRIFTS spectra taken during photocatalytic N2fixationMiyama[56]等人用鉑黑摻雜的 ZnO2、TiO2、CdS、Sr-TiO2和 GaP 等半水和氮?dú)鉃樵线M(jìn)行光催化合成氨研究,產(chǎn)率有較大幅度的提高。1987]等人改進(jìn)了光催化合成氨裝置,設(shè)計(jì)出一種新型氣-固相反應(yīng)平板應(yīng)器。這種流化床反應(yīng)器一方面可以增大固體催化劑顆粒的表面積,高了設(shè)備的透光性進(jìn)而提高光能的利用率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明 0.6%的 Fe 上時(shí),可以得到合成氨的速率為 5.33 μmol·h-1·g-1cat。近期,Zhang[58]單的溶劑熱方法制備了含有氧空缺和暴露(001)晶面的 BiOBr 光催

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]合成氨工業(yè):過去、現(xiàn)在和未來——合成氨工業(yè)創(chuàng)立100周年回顧、啟迪和挑戰(zhàn)[J]. 劉化章.  化工進(jìn)展. 2013(09)
[2]固氮酶催化機(jī)制及化學(xué)模擬生物固氮研究進(jìn)展[J]. 王友紹,李季倫.  自然科學(xué)進(jìn)展. 2000(06)



本文編號(hào):3275395

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