當(dāng)今世界面臨的能源和環(huán)境挑戰(zhàn)日益嚴(yán)峻,開發(fā)綠色清潔的可再生能源迫在眉睫。氫氣由于具有零污染和高能量密度等特點(diǎn),被認(rèn)為是一種理想的能源載體。在氫經(jīng)濟(jì)背景下,電解水制氫技術(shù)成為獲得高純度氫燃料的高效能源轉(zhuǎn)換工藝之一,最終通過燃料電池等可再生能源轉(zhuǎn)換技術(shù)將氫能推廣使用。為了提高燃料電池和電解水等裝置的能源轉(zhuǎn)換效率,加快反應(yīng)過程動(dòng)力學(xué)速率,開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性的鉑基電催化材料對(duì)于推進(jìn)相關(guān)領(lǐng)域的研究具有重要意義。本論文以具有強(qiáng)耐酸性和高化學(xué)穩(wěn)定性鉭化合物作為鉑基電催化材料載體,通過模板法和熱處理等方法實(shí)現(xiàn)鉭化合物載體的形貌和孔結(jié)構(gòu)調(diào)控,制備具有大比表面積、高孔隙率的氧化鉭材料;通過調(diào)控氧化鉭結(jié)晶程度,設(shè)計(jì)并構(gòu)建了原子級(jí)鉑-鉭化合物界面,從而誘導(dǎo)電子和化學(xué)耦合的發(fā)生,制備高性能鉑基電催化材料;通過對(duì)鉭化合物載體的組成調(diào)控,構(gòu)建具有中空結(jié)構(gòu)的氧化鉭/碳化鉭復(fù)合載體體系,從而有效增強(qiáng)鉑與鉭化合物載體之間的相互作用。通過建立鉭化合物為載體的鉑基電催化體系,實(shí)現(xiàn)可控制備高活性、高穩(wěn)定性鉑基電催化劑的目標(biāo),為高性能鉑基電催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供理論依據(jù)。取得的主要研究成果如下:（1）采用軟模板法設(shè)計(jì)制備了具有大... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：161 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１－２氫經(jīng)濟(jì)系統(tǒng)中的氫循環(huán)過程Ｍ

—＾?Ｃ０２?＜??０２＇??ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ?????Ｈ２，?ＣＯ?ＭＣＦＣ（６５０ｆ?Ｃ）?—〇２（ａｉｒ）??ｃｐ２?＜??Ｃ０３２?一?Ｃ０２??Ｅｘｔｅｒｎａｌ??Ｈｔ〇Ｃ〇ｎ９?ＰＡＦＣ?（２００?ｃＣ）?￣＾ｏ＼?ｌ－＜—?０２?（ａｉｒ）??Ｅｘｔｅｒｎａｌ??⑶一?ＰＥＭＦＣ＾Ｃ，?＿〇２（ａｊｒ）??｛ＣＯ?ｒｅｍｏｖａｉ）?????????????丨‘?ａ，ｆｃ（７°?■：，－?ｆ??０Ｈ?ｒｅｍｏｖａｌ）??圖１－３燃料電池主要類型［１３］。??Ｆｉｇ．?１－３?Ｍａｊｏｒ?ｆｕｅｌ?ｃｅｌｌ?ｔｙｐｅｓ［１３］．??（１）質(zhì)子交換膜燃料電池概述??圖１－４展示了?ＰＥＭＦＣ的主要部件和基本工作原理［１４１質(zhì)子交換膜燃料電池是由??一系列單電池構(gòu)成的膜電極組件（ＭＥＡ）、雙極板以及一些密封的元件組成【１４］。ＭＥＡ??是裝置中核心的電化學(xué)部件，反應(yīng)氣體通過雙極板提供的氣體流道進(jìn)入到ＭＥＡ，氫??氣在ＭＥＡ陽(yáng)極處被氧化同時(shí)氧氣在ＭＥＡ陰極處被還原，電極反應(yīng)過程如下【｜１，１５＿１６］：??陽(yáng)極：Ｈ２?—Ｈ＋?＋?２ｅ－?式?１－１??陰極：｜〇２?＋?２Ｈ＋?＋?２ｅ－?—?Ｈ２０?式?１－２??電極總反應(yīng)：；〇２?＋?Ｈ２〇?式１－３??雙極板不僅能夠防止氣室中氫氣與氧氣的串通，并且在串聯(lián)的陰陽(yáng)兩極之間建立了電??流通路，使得電子能夠通過外電路做功，保證氣體氧化還原反應(yīng)的順利進(jìn)行。水和熱??量是該反應(yīng)中唯一的副產(chǎn)品。多孔氣體擴(kuò)散層的設(shè)計(jì)有助于反應(yīng)物氣體和產(chǎn)物水在氣??體通道和催化劑表面的流動(dòng)，從而提高電池的能量轉(zhuǎn)換效率。??雖然ＰＥＭＦ

電池發(fā)展所面??臨的關(guān)鍵挑戰(zhàn)是如何在降低成本和提高功率密度的同時(shí)，增強(qiáng)燃料電池的耐久性。??Ａｒ＾ｏｄｅ?Ｃｕｔｈｏｄ？??－?２Ｈ＊?２ｍ￣?■—＾丄［』祕(mì)＞２?？?？．?２Ｍ＊?—？??ｒＨ一?—ｉｒ￣｜￣ｉ??Ｇａｓ?ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ?＊—■＼??一》？?二＾??ｄＺ?？Ａｉｒ?ｆｌｏｗ??ｃｚ?ｚｄ?ｒｒｐｉ??Ｂｉ?ｐｏｌａｒ?ｐｌａｔｅ－＊＊ｒ?ＣＺ?憑?二３?Ｌ－ｒ＊－－－Ｃｏｏｈｗｔｔ?ｆｌｏｗ??＾＊：８＇??Ｍｈ?ｕｒ＞Ｈ?ｃｅ８??圖１－４?ＰＥＭＦＣ的基本結(jié)構(gòu)與工作原理［１４］。??Ｆｉｇ．?１－４?Ｆｒａｍｅ?ａｎｄ?ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ?ｏｆ?ＰＥＭＦＣ［１４］．??（２）氧還原反應(yīng)的電催化機(jī)理??氧還原反應(yīng)作為ＰＥＭＦＣ能源轉(zhuǎn)換裝置的陰極反應(yīng)，由于其緩慢的動(dòng)力學(xué)速率ｆ２３＿??２４］，限制了?ＰＥＭＦＣ商業(yè)化的發(fā)展。因此，針對(duì)氧還原反應(yīng)的研究是非常必要的。為??開發(fā)高效氧還原催化劑，了解氧還原反應(yīng)的電催化機(jī)理至關(guān)重要。盡管關(guān)于氧還原反??應(yīng)機(jī)理存在許多爭(zhēng)議，但眾所周知，金屬催化劑的氧還原反應(yīng)性能主要取決于氧氣吸??附和含氧中間產(chǎn)物脫附過程的快慢。酸性介質(zhì)中的氧還原反應(yīng)路徑如下Ｐ５＿２６］：??四電子反應(yīng)路徑：０２?＋?４Ｈ＋?＋?４ｅ－?—２Ｈ２０?（ＥＧ?＝?１＿２２９?Ｖ）?式?１－４??二電子反應(yīng)路徑：０２＋?２Ｈ＋?＋?２ｅ＿—?Ｈ２０２?（Ｅ０＝?０．６９５?Ｖ）?式卜５??Ｈ２０２?＋?２Ｈ＋?＋?２ｅ￣?＾?２Ｈ２０?（Ｅ°?＝?１．７６３?Ｖ）?式?１－６??４??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]基于可再生能源的水電解制氫技術(shù)（英文）[J]. 遲軍,俞紅梅.  催化學(xué)報(bào). 2018(03)
[2]氫氣氧化/析出反應(yīng)電催化劑（英文）[J]. 盧思奇,莊仲濱.  Science China Materials. 2016(03)



本文編號(hào)：3260504