摻雜碳材料為基礎的復合物制備及其光/電催化活性研究
發(fā)布時間:2021-06-30 10:37
化石燃料枯竭導致的能源危機是人類社會亟待解決的嚴峻問題;谛虏牧系墓/電催化制氫技術是解決能源問題的最有效方法之一,在最近幾十年中受到了廣泛的關注。開發(fā)新型高效且低成本的非貴金屬催化劑,對于提高光/電催化制氫的工業(yè)化應用具有非常重要的意義。本論文主要研究了以摻雜碳材料為基礎的復合物制備及其光/電催化產氫性能。首先采用低溫焙燒法合成了氮硫共摻雜的還原氧化石墨烯(NS-rGO),然后將其作為載體和助催化劑與CdS復合制備了高效的CdS/NS-rGO二元光催化劑。該復合材料在可見光條件下(λ≥420 nm)具有很高的光催化析氫活性和對硝基苯酚選擇還原活性。調節(jié)氮和硫元素的摻雜比例以及NS-rGO在CdS/NS-rGO復合物中的質量百分比,都可以對其催化活性進行優(yōu)化,當NS-rGO的負載量為5wt%時,其光催化活性最高,產氫氫速率可以達到1701μmol·h–1·g–1,并且可以將20 ppm的對硝基苯酚在6分鐘內全部還原為對氨基苯酚。基于實驗和DFT計算的結果,我們認為其光催化活性增強的原因在于復合物相對于純CdS具有更好的電荷轉移能力、更寬的光...
【文章來源】:天津大學天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】:87 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
半導體光催化反應機理圖
然科研人員已經研究半導體光催化技術多年,但是在光催化技術真應用之前還有一些基本且重要的問題亟需解決。目前,限制光催化用的主要原因有以下幾點:1、光腐蝕嚴重;2、較低的量子效率用率低[8]。因此,為了解決這些難題,人們對半導體光催化劑嘗試飾與優(yōu)化,使半導體材料能獲得更高效、廣泛的應用。本文中列出改性方式如下。 調整形貌和結構導體的形貌、晶體結構對光催化性質有很大的影響[9],結晶度高的生電子與空穴的復合中心較少,有利于光催化反應活性的提高。形夠改變催化劑尺寸及比表面積等,進而對催化活性有很大影響。比別制備出了 CdS 納米顆粒、CdS 納米棒和 CdS 納米片層與 RGO劑并比較了三者的光催化甲基藍染料降解活性(圖 1-2);钚源笮 > CdS nanorod/RGO > CdS nanoparticle/RGO。
圖 1-3 FeP/CdS 異質結構建及其能帶示意圖 The illustration of combination and calculated energy band diagram o催化劑結合研究較多的半導體改性方法就是將半導體與助催化劑相結催化體系來說,助催化劑的加入既可以作為載體也可以提化劑的主要作用為:1、促進光生電荷向助催化劑的轉移的復合;2、提供有效的表面反應活性位,使表面催化反應速反應進行,及時消耗掉光生電荷,從而避免光催化體系體系的穩(wěn)定性[22]。助催化劑的種類很多,一般分為金屬助化物助催化劑、金屬助催化劑以及雙助催化劑等。目前應催化劑如 Pt,非金屬助催化劑的應用仍然較少。但是,因得的優(yōu)點已經獲得越來越多的關注,其中,碳材料作為半得了不錯的成果[23]。此外,對于助催化劑的負載由單組分分的研究也會成為一個熱點。
【參考文獻】:
期刊論文
[1]我國氫氣行業(yè)的現狀及發(fā)展趨勢[J]. 周連元. 氣體分離. 2015(03)
[2]Electrochemical impedance spectra of CdSe quantume dots sensitized nanocrystalline TiO2 solar cells[J]. XU XueQing & XU Gang Guangzhou Institute of Energy Conversion,Renewable Energy and Gas Hydrate Key Laboratory of Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640,China. Science China(Chemistry). 2011(01)
[3]甲烷制氫技術研究進展[J]. 李文兵,齊智平. 天然氣工業(yè). 2005(02)
本文編號:3257587
【文章來源】:天津大學天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】:87 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
半導體光催化反應機理圖
然科研人員已經研究半導體光催化技術多年,但是在光催化技術真應用之前還有一些基本且重要的問題亟需解決。目前,限制光催化用的主要原因有以下幾點:1、光腐蝕嚴重;2、較低的量子效率用率低[8]。因此,為了解決這些難題,人們對半導體光催化劑嘗試飾與優(yōu)化,使半導體材料能獲得更高效、廣泛的應用。本文中列出改性方式如下。 調整形貌和結構導體的形貌、晶體結構對光催化性質有很大的影響[9],結晶度高的生電子與空穴的復合中心較少,有利于光催化反應活性的提高。形夠改變催化劑尺寸及比表面積等,進而對催化活性有很大影響。比別制備出了 CdS 納米顆粒、CdS 納米棒和 CdS 納米片層與 RGO劑并比較了三者的光催化甲基藍染料降解活性(圖 1-2);钚源笮 > CdS nanorod/RGO > CdS nanoparticle/RGO。
圖 1-3 FeP/CdS 異質結構建及其能帶示意圖 The illustration of combination and calculated energy band diagram o催化劑結合研究較多的半導體改性方法就是將半導體與助催化劑相結催化體系來說,助催化劑的加入既可以作為載體也可以提化劑的主要作用為:1、促進光生電荷向助催化劑的轉移的復合;2、提供有效的表面反應活性位,使表面催化反應速反應進行,及時消耗掉光生電荷,從而避免光催化體系體系的穩(wěn)定性[22]。助催化劑的種類很多,一般分為金屬助化物助催化劑、金屬助催化劑以及雙助催化劑等。目前應催化劑如 Pt,非金屬助催化劑的應用仍然較少。但是,因得的優(yōu)點已經獲得越來越多的關注,其中,碳材料作為半得了不錯的成果[23]。此外,對于助催化劑的負載由單組分分的研究也會成為一個熱點。
【參考文獻】:
期刊論文
[1]我國氫氣行業(yè)的現狀及發(fā)展趨勢[J]. 周連元. 氣體分離. 2015(03)
[2]Electrochemical impedance spectra of CdSe quantume dots sensitized nanocrystalline TiO2 solar cells[J]. XU XueQing & XU Gang Guangzhou Institute of Energy Conversion,Renewable Energy and Gas Hydrate Key Laboratory of Chinese Academy of Sciences,Guangzhou 510640,China. Science China(Chemistry). 2011(01)
[3]甲烷制氫技術研究進展[J]. 李文兵,齊智平. 天然氣工業(yè). 2005(02)
本文編號:3257587
本文鏈接:http://sikaile.net/kejilunwen/huaxuehuagong/3257587.html