人類社會(huì)發(fā)展中最為基礎(chǔ)廣泛的一個(gè)約束條件是能源約束,而當(dāng)下以化石燃料為主體的能源結(jié)構(gòu)正面臨著資源短缺、產(chǎn)生環(huán)境污染的問(wèn)題,這使得人類對(duì)可再生、清潔能源的渴求日益增加。在眾多的新能源制備方案中,光電化學(xué)分解水制氫技術(shù)極具潛力,目前限制其進(jìn)一步發(fā)展的瓶頸因素是缺乏高效穩(wěn)定的光陽(yáng)極材料。α-Fe2O3具有帶隙合適、儲(chǔ)量豐富、光電化學(xué)穩(wěn)定性高、無(wú)毒等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是一種具備商用潛質(zhì)的光陽(yáng)極材料。如同很多其它光陽(yáng)極材料,α-Fe2O3也面臨著實(shí)際能量轉(zhuǎn)化效率遠(yuǎn)低于理論值的問(wèn)題,科研人員針對(duì)于此提出了元素?fù)诫s、高溫處理、納米工程、構(gòu)建異質(zhì)結(jié)、表面修飾等方法來(lái)改善其光電化學(xué)性能,但在這其中仍有不少問(wèn)題值得深入思考和探究。例如,高溫處理和元素?fù)诫s的聯(lián)合使用在進(jìn)一步提升α-Fe2O3光陽(yáng)極飽和光電流的同時(shí),也會(huì)降低其在低偏壓條件下的水氧化效率,該現(xiàn)象在筆者的實(shí)驗(yàn)探究和文獻(xiàn)整理中均得到驗(yàn)證,但其發(fā)生機(jī)制卻無(wú)相關(guān)的研究報(bào)道;再者,目前對(duì)α-Fe2O3電子結(jié)構(gòu)的改善方法主要集中于元素?fù)诫s,考慮到二維材料具有多變可調(diào)的電子結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的理化性質(zhì),因此二維α-Fe2O3潛在的光電化學(xué)性能十分值得期待�；谶@兩個(gè)問(wèn)題,... 

【文章來(lái)源】：南京大學(xué)江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：87 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．２（ａ）為單光子光電化學(xué)分解水（兩電極）體系示意圖，該體系由水溶液、光陽(yáng)極（ＦＴＯ??

１２０ｎｍ）的材料，傳統(tǒng)的提高光吸收方式是增加材料薄膜的厚度以充分吸收太陽(yáng)??光［２４］。但材料過(guò)厚又會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的體相復(fù)合從而降低整體能量轉(zhuǎn)化效率，幸而??這樣的冋題目前已被納米結(jié)構(gòu)工程（ｎａｎｏ－ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ）解決。如圖１．３（ｂ）所??示，采用納米陣列或是疏松多孔的光陽(yáng)極半導(dǎo)體后，太陽(yáng)光會(huì)在電極上多次反射??提高光吸收效率，而不需要增加電極的厚度。??（ａ）?（ｈ）??１：：：ｉ??！?？?Ｍ?Ｂｉｖ〇ｖ－ｌ．，Ｊ?＇??１?｛ｊ＾＼＼?，?ｂｔｆ?ｙ??Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ?／?ｎｍ??圖１．３?（ａ）為ＡＭ?１．５Ｇ光照下各半導(dǎo)體材料的吸收光截止波長(zhǎng)與其理論太陽(yáng)能－氫能轉(zhuǎn)化效率??以及理論光電流密度之間的關(guān)系；（ｂ）為納米棒陣列形貌的光陽(yáng)極光吸收示意圖，與平板電??極相比，納米棒陣列電極有利于太陽(yáng)光的多次反射和吸收。??光電化學(xué)分解水系統(tǒng)面臨的另一難題是光生電子、空穴的體相分離效率過(guò)低。??理論上，光生電子－空穴對(duì)在產(chǎn)生后，應(yīng)當(dāng)在空間電荷層的電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下向相反方??向運(yùn)動(dòng)

１２０ｎｍ）的材料，傳統(tǒng)的提高光吸收方式是增加材料薄膜的厚度以充分吸收太陽(yáng)??光［２４］。但材料過(guò)厚又會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的體相復(fù)合從而降低整體能量轉(zhuǎn)化效率，幸而??這樣的冋題目前已被納米結(jié)構(gòu)工程（ｎａｎｏ－ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ）解決。如圖１．３（ｂ）所??示，采用納米陣列或是疏松多孔的光陽(yáng)極半導(dǎo)體后，太陽(yáng)光會(huì)在電極上多次反射??提高光吸收效率，而不需要增加電極的厚度。??（ａ）?（ｈ）??１：：：ｉ??！?？?Ｍ?Ｂｉｖ〇ｖ－ｌ．，Ｊ?＇??１?｛ｊ＾＼＼?，?ｂｔｆ?ｙ??Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ?／?ｎｍ??圖１．３?（ａ）為ＡＭ?１．５Ｇ光照下各半導(dǎo)體材料的吸收光截止波長(zhǎng)與其理論太陽(yáng)能－氫能轉(zhuǎn)化效率??以及理論光電流密度之間的關(guān)系；（ｂ）為納米棒陣列形貌的光陽(yáng)極光吸收示意圖，與平板電??極相比，納米棒陣列電極有利于太陽(yáng)光的多次反射和吸收。??光電化學(xué)分解水系統(tǒng)面臨的另一難題是光生電子、空穴的體相分離效率過(guò)低。??理論上，光生電子－空穴對(duì)在產(chǎn)生后，應(yīng)當(dāng)在空間電荷層的電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下向相反方??向運(yùn)動(dòng)


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