銅基非貴金屬材料的設(shè)計、合成及其電催化水分解性能的研究
發(fā)布時間:2021-04-28 19:43
利用光或電能實現(xiàn)水的分解制氫氣獲得潔凈能源,是應(yīng)對當(dāng)前社會能源危機和環(huán)境問題的重要解決途徑之一。雖然貴金屬材料(Ir、Ru、Pt)具有較高的催化水分解的活性,但是它們的地球儲量低、價格昂貴,極大的限制了其在工業(yè)生產(chǎn)中的大規(guī)模應(yīng)用。因此,開發(fā)各種成本低廉、催化性能穩(wěn)定、高效的非貴金屬材料來替代貴金屬催化劑,是當(dāng)前制備潔凈能源領(lǐng)域的研究熱點。銅作為第一周期過渡金屬元素中的一員,在電催化水分解方面的研究卻一直都比較少,尤其是將銅基異相催化劑材料用于催化水氧化產(chǎn)氧領(lǐng)域,在本論文的前期工作發(fā)表之前尚未見報道。因此,本論文主要圍繞設(shè)計、合成各種銅基異相催化材料,并針對它們在電催化水分解方面的催化性質(zhì)開展了一系列的研究工作。第一章是本論文研究內(nèi)容的綜述。首先介紹了當(dāng)前社會面臨的嚴峻的環(huán)境問題和能源危機,接著闡述了自然界中光合作用的原理和光系統(tǒng)Ⅱ中釋氧中心的結(jié)構(gòu),再分類介紹了貴金屬催化劑和非貴金屬催化劑在電催化水分解領(lǐng)域的發(fā)展進程,最后詳細介紹了目前銅基材料在電催化水分解體系中的研究進展。第二章分為兩節(jié),第一節(jié)研究了以銅-吡啶配合物作為前驅(qū)體,用于電催化水氧化的性質(zhì)。結(jié)果表明,在催化水氧化的過程中,銅...
【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:157 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 光合作用
1.2.1 光合作用原理
1.2.2 光系統(tǒng)Ⅱ和釋氧中心
1.3 電催化水分解體系研究
1.3.1 電催化水氧化體系的研究
1.3.1.1 貴金屬催化劑的發(fā)展進程
1.3.1.2 非貴金屬催化劑的發(fā)展簡介
1.3.2 電催化水還原制氫催化劑的研究進展
1.4 銅基材料在電催化水分解體系中的研究進展
1.4.1 銅基材料作為電催化水氧化劑的研究進展
1.4.2 銅基材料作為電催化水還原劑的研究進展
1.5 選題依據(jù)和主要內(nèi)容
1.5.1 選題依據(jù)
1.5.2 主要內(nèi)容
參考文獻
第二章 金屬銅配合物前驅(qū)體的電催化水氧化性能的研究
2.1 銅-吡啶配合物前驅(qū)體的電催化水氧化性能的研究
2.1.1 引言
2.1.2 實驗部分
2.1.2.1 實驗材料及目標(biāo)化合物的合成
2.1.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
2.1.3 結(jié)果與討論
2.1.3.1 循環(huán)伏安曲線
2.1.3.2 異相催化機理的確定
2.1.3.3 對比實驗
2.1.3.4 銅基異相催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成
2.1.3.5 法拉第效率和Tafel曲線
2.1.4 小結(jié)
2.2 銅-乙二胺、丙二胺配合物前驅(qū)體的電催化水氧化的性能研究
2.2.1 引言
2.2.2 實驗部分
2.2.2.1 實驗材料及目標(biāo)化合物的合成
2.2.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
2.2.3 結(jié)果與討論
2.2.3.1 銅基異相催化材料的沉積
2.2.3.2 銅基異相催化材料的形貌、結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成
2.2.3.3 電催化水氧化性質(zhì)的對比
2.2.3.4 產(chǎn)氧法拉第效率
2.2.3.5 銅基異相催化材料的穩(wěn)定性研究
2.2.4 小結(jié)
參考文獻
第三章 利用簡單銅鹽制備CuO催化劑的電催化水氧化性能的研究
3.1 水熱法合成不同形貌的CuO材料的電催化水氧化性能的研究
3.1.1 引言
3.1.2 實驗部分
3.1.2.1 實驗材料及樣品制備
3.1.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
3.1.3 結(jié)果與討論
3.1.3.1 CuO材料的結(jié)構(gòu)、形貌和化學(xué)組成
3.1.3.2 電催化水氧化性質(zhì)的研究
3.1.3.3 電催化水氧化的Tafel曲線和法拉第效率
3.1.3.4 電催化水氧化的穩(wěn)定性研究
3.1.4 小結(jié)
3.2 原位生長的CuO材料的電催化水氧化性能的研究
3.2.1 引言
3.2.2 實驗部分
3.2.2.1 實驗材料及樣品制備
3.2.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
3.2.3 結(jié)果與討論
3.2.3.1 材料的結(jié)構(gòu)、形貌和化學(xué)組成
3.2.3.2 電催化水氧化反應(yīng)的研究
3.2.3.3 煅燒溫度對電催化水氧化性質(zhì)的影響
3.2.3.4 電化學(xué)穩(wěn)定性研究
3.2.3.5 電催化水氧化反應(yīng)的Tafel曲線和法拉第效率
3.2.4 小結(jié)
3.3 熔融法制備CuO納米片用于增強型電催化水氧化反應(yīng)的研究
3.3.1 引言
3.3.2 實驗部分
3.3.2.1 實驗材料及樣品制備
3.3.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
3.3.3 結(jié)果與討論
3.3.3.1 CuO材料的結(jié)構(gòu)、形貌和化學(xué)組成
3.3.3.2 CuO材料的電催化水氧化性質(zhì)的研究
3.3.3.3 多壁碳納米管對CuO材料的電催化水氧化性質(zhì)的影響
3.3.3.4 CuO/MWCNTs材料的電化學(xué)穩(wěn)定性研究
3.3.3.5 CuO/MWCNTs材料的法拉第產(chǎn)氧效率
3.3.4 小結(jié)
參考文獻
第四章 氧化亞銅的電催化水氧化性能的研究
4.1 引言
4.2 實驗部分
4.2.1 實驗材料及目標(biāo)產(chǎn)物的合成
4.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 Cu_2O材料的結(jié)構(gòu)、形貌和化學(xué)組成
4.3.2 電催化水氧化的性質(zhì)研究
4.3.3 沉積電量對電催化水氧化性質(zhì)的影響
4.3.4 電催化水氧化的穩(wěn)定性質(zhì)研究
4.3.5 電催化水氧化的Tafel曲線和法拉第效率
4.4 小結(jié)
參考文獻
第五章 銅-乙二胺配合物前驅(qū)體電催化水還原制氫性能的研究
5.1 引言
5.2 實驗部分
5.2.1 實驗材料
5.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 銅基異相催化材料的制備
5.3.2 材料的形貌、結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成
5.3.3 電催化水還原的性質(zhì)研究
5.3.4 電催化水還原的穩(wěn)定性研究
5.3.5 電催化水還原的Tafel曲線和法拉第效率
5.3.6 不同酸度條件下的電催化水還原性質(zhì)的研究
5.4 小結(jié)
參考文獻
第六章 金屬銅-吡啶配合物前驅(qū)體制備雙功能催化劑用于電催化水分解的研究
6.1 引言
6.2 實驗部分
6.2.1 實驗材料及目標(biāo)化合物的合成
6.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 電催化水還原性質(zhì)的研究
6.3.2 電催化水氧化性質(zhì)的研究
6.3.3 H_2-CuCat和O_2-CuCat材料的形貌、結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成
6.3.4 法拉第效率和Tafel曲線
6.3.5 水分解雙功能催化劑的性質(zhì)研究
6.3.6 反應(yīng)機理研究
6.4 小結(jié)
參考文獻
第七章 總結(jié)與展望
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的研究成果
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]基于綠色氫科學(xué)理念構(gòu)筑從低碳制氫到高效儲氫的氫能體系[J]. 謝在庫,金中豪,王仰東. 中國科學(xué):化學(xué). 2013(07)
[2]中國古代對太陽能的利用[J]. 何婷立. 三門峽職業(yè)技術(shù)學(xué)院學(xué)報. 2011(03)
本文編號:3166062
【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:157 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 光合作用
1.2.1 光合作用原理
1.2.2 光系統(tǒng)Ⅱ和釋氧中心
1.3 電催化水分解體系研究
1.3.1 電催化水氧化體系的研究
1.3.1.1 貴金屬催化劑的發(fā)展進程
1.3.1.2 非貴金屬催化劑的發(fā)展簡介
1.3.2 電催化水還原制氫催化劑的研究進展
1.4 銅基材料在電催化水分解體系中的研究進展
1.4.1 銅基材料作為電催化水氧化劑的研究進展
1.4.2 銅基材料作為電催化水還原劑的研究進展
1.5 選題依據(jù)和主要內(nèi)容
1.5.1 選題依據(jù)
1.5.2 主要內(nèi)容
參考文獻
第二章 金屬銅配合物前驅(qū)體的電催化水氧化性能的研究
2.1 銅-吡啶配合物前驅(qū)體的電催化水氧化性能的研究
2.1.1 引言
2.1.2 實驗部分
2.1.2.1 實驗材料及目標(biāo)化合物的合成
2.1.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
2.1.3 結(jié)果與討論
2.1.3.1 循環(huán)伏安曲線
2.1.3.2 異相催化機理的確定
2.1.3.3 對比實驗
2.1.3.4 銅基異相催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成
2.1.3.5 法拉第效率和Tafel曲線
2.1.4 小結(jié)
2.2 銅-乙二胺、丙二胺配合物前驅(qū)體的電催化水氧化的性能研究
2.2.1 引言
2.2.2 實驗部分
2.2.2.1 實驗材料及目標(biāo)化合物的合成
2.2.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
2.2.3 結(jié)果與討論
2.2.3.1 銅基異相催化材料的沉積
2.2.3.2 銅基異相催化材料的形貌、結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成
2.2.3.3 電催化水氧化性質(zhì)的對比
2.2.3.4 產(chǎn)氧法拉第效率
2.2.3.5 銅基異相催化材料的穩(wěn)定性研究
2.2.4 小結(jié)
參考文獻
第三章 利用簡單銅鹽制備CuO催化劑的電催化水氧化性能的研究
3.1 水熱法合成不同形貌的CuO材料的電催化水氧化性能的研究
3.1.1 引言
3.1.2 實驗部分
3.1.2.1 實驗材料及樣品制備
3.1.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
3.1.3 結(jié)果與討論
3.1.3.1 CuO材料的結(jié)構(gòu)、形貌和化學(xué)組成
3.1.3.2 電催化水氧化性質(zhì)的研究
3.1.3.3 電催化水氧化的Tafel曲線和法拉第效率
3.1.3.4 電催化水氧化的穩(wěn)定性研究
3.1.4 小結(jié)
3.2 原位生長的CuO材料的電催化水氧化性能的研究
3.2.1 引言
3.2.2 實驗部分
3.2.2.1 實驗材料及樣品制備
3.2.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
3.2.3 結(jié)果與討論
3.2.3.1 材料的結(jié)構(gòu)、形貌和化學(xué)組成
3.2.3.2 電催化水氧化反應(yīng)的研究
3.2.3.3 煅燒溫度對電催化水氧化性質(zhì)的影響
3.2.3.4 電化學(xué)穩(wěn)定性研究
3.2.3.5 電催化水氧化反應(yīng)的Tafel曲線和法拉第效率
3.2.4 小結(jié)
3.3 熔融法制備CuO納米片用于增強型電催化水氧化反應(yīng)的研究
3.3.1 引言
3.3.2 實驗部分
3.3.2.1 實驗材料及樣品制備
3.3.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
3.3.3 結(jié)果與討論
3.3.3.1 CuO材料的結(jié)構(gòu)、形貌和化學(xué)組成
3.3.3.2 CuO材料的電催化水氧化性質(zhì)的研究
3.3.3.3 多壁碳納米管對CuO材料的電催化水氧化性質(zhì)的影響
3.3.3.4 CuO/MWCNTs材料的電化學(xué)穩(wěn)定性研究
3.3.3.5 CuO/MWCNTs材料的法拉第產(chǎn)氧效率
3.3.4 小結(jié)
參考文獻
第四章 氧化亞銅的電催化水氧化性能的研究
4.1 引言
4.2 實驗部分
4.2.1 實驗材料及目標(biāo)產(chǎn)物的合成
4.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 Cu_2O材料的結(jié)構(gòu)、形貌和化學(xué)組成
4.3.2 電催化水氧化的性質(zhì)研究
4.3.3 沉積電量對電催化水氧化性質(zhì)的影響
4.3.4 電催化水氧化的穩(wěn)定性質(zhì)研究
4.3.5 電催化水氧化的Tafel曲線和法拉第效率
4.4 小結(jié)
參考文獻
第五章 銅-乙二胺配合物前驅(qū)體電催化水還原制氫性能的研究
5.1 引言
5.2 實驗部分
5.2.1 實驗材料
5.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 銅基異相催化材料的制備
5.3.2 材料的形貌、結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成
5.3.3 電催化水還原的性質(zhì)研究
5.3.4 電催化水還原的穩(wěn)定性研究
5.3.5 電催化水還原的Tafel曲線和法拉第效率
5.3.6 不同酸度條件下的電催化水還原性質(zhì)的研究
5.4 小結(jié)
參考文獻
第六章 金屬銅-吡啶配合物前驅(qū)體制備雙功能催化劑用于電催化水分解的研究
6.1 引言
6.2 實驗部分
6.2.1 實驗材料及目標(biāo)化合物的合成
6.2.2 測試儀器與電化學(xué)測試
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 電催化水還原性質(zhì)的研究
6.3.2 電催化水氧化性質(zhì)的研究
6.3.3 H_2-CuCat和O_2-CuCat材料的形貌、結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成
6.3.4 法拉第效率和Tafel曲線
6.3.5 水分解雙功能催化劑的性質(zhì)研究
6.3.6 反應(yīng)機理研究
6.4 小結(jié)
參考文獻
第七章 總結(jié)與展望
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的研究成果
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]基于綠色氫科學(xué)理念構(gòu)筑從低碳制氫到高效儲氫的氫能體系[J]. 謝在庫,金中豪,王仰東. 中國科學(xué):化學(xué). 2013(07)
[2]中國古代對太陽能的利用[J]. 何婷立. 三門峽職業(yè)技術(shù)學(xué)院學(xué)報. 2011(03)
本文編號:3166062
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