半導(dǎo)體太陽能光催化技術(shù)是一種將太陽能直接轉(zhuǎn)化為化學(xué)能并加以利用的新型能源生產(chǎn)方式,具有綠色無污染、可再生等優(yōu)點(diǎn)。它是解決21世紀(jì)人類社會(huì)能源與環(huán)境危機(jī)最有前景的技術(shù)之一,因此在近年來受到全球科研工作者的廣泛關(guān)注。但是,受限于半導(dǎo)體光催化劑的性能、穩(wěn)定性等因素,其實(shí)際工業(yè)應(yīng)用仍舉步維艱。在此背景下,高性能、高穩(wěn)定性的半導(dǎo)體光催化劑的開發(fā)成為解決這一問題的關(guān)鍵。鎘鋅硫固溶體光催化劑能夠響應(yīng)可見光,太陽能利用范圍廣,帶隙位置合適,催化活性高,是一種具有極高研究價(jià)值和廣泛應(yīng)用前景的半導(dǎo)體光催化劑。本論文通過形貌調(diào)控制備了具有一維特征微觀形貌的鎘鋅硫（Cd-Zn-S）固溶體光催化劑,并在此基礎(chǔ)上,對其進(jìn)行了改性優(yōu)化,制備了幾種鎘鋅硫固溶體光催化劑材料,深入研究了其晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、載流子輸運(yùn)性質(zhì)、物理光學(xué)以及光電化學(xué)性質(zhì)等對其光催化水分解產(chǎn)氫性能的影響和其微觀形貌生長規(guī)律。利用金屬有機(jī)配合物導(dǎo)向作用,制備了具有大長徑比、均勻的一維Cd-Zn-S固溶體納米長線。首先,巰基乙酸分子（TGA）的加入使衍生的金屬有機(jī)配合物為異質(zhì)金屬離子提供了相似的化學(xué)反應(yīng)環(huán)境,對初始反應(yīng)體系中的異質(zhì)金屬離子起到了有效... 

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：138 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

半導(dǎo)體光催化劑受光激發(fā)后光生載流子輸運(yùn)行為，A為電子受體，D電子供體Figure1-1Photogeneratedcarrierbehaviorsofexcitedsemiconductorphotocatalystundersolarirradiation,electronacceptorisAandelectrondonorisD,repectively

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)博士學(xué)位論文帶頂需正于 1.23 V vs. NHE（pH=7）才能產(chǎn)氧[6-8]。在光催化劑表面上，光催化水分解生成 H2和 O2發(fā)生逆反應(yīng)，生成 H2O 反應(yīng)通常稱為“表面逆反應(yīng)（SBR）”。由于 SBR 的發(fā)生減少了光催化劑釋放H2量，這不可避免地對催化劑的光催化活性產(chǎn)生負(fù)作用。抑制 SBR 的方法主有兩種：（i）在光催化反應(yīng)體系中加入犧牲劑；（ii）分離光催化劑表面形成活性位點(diǎn)，分別產(chǎn)氫、產(chǎn)氧。一般情況下，添加的電子給體和受體犧牲試劑為表面化學(xué)反應(yīng)的外部驅(qū)動(dòng)力，抑制 H2和 O2生成 H2O。光催化劑的表面性對產(chǎn)氫、產(chǎn)氧所必需的反應(yīng)活性位點(diǎn)的分離具有重要影響。此外，反應(yīng)活性點(diǎn)的分離通常伴隨著光生電子和空穴的表面分離。除了反應(yīng)位點(diǎn)本身外，表狀態(tài)和形貌也起著重要的作用。

- 5 -1-3 氧化還原助催化劑負(fù)載的半導(dǎo)體太陽能光催化劑催化 CO2生產(chǎn)太陽能燃料機(jī)理圖[17]-3 Schematic illustration of photocatalytic CO2reduction on a semst coloaded with reduction and oxidation cocatalysts for solar fuel


本文編號：3111044