甘油蒸汽重整制氫高效鎳基催化劑的制備改性研究
發(fā)布時(shí)間:2021-03-23 21:01
氫能具有環(huán)境友好、熱值高、易儲(chǔ)存和應(yīng)用形式多樣等優(yōu)點(diǎn)而被視為未來最具競(jìng)爭(zhēng)力的能源載體之一。但目前全球80%以上的氫氣生產(chǎn)來自化石能源,尋找利用可再生能源高效低成本制氫的技術(shù)途徑是當(dāng)前國(guó)際研究熱點(diǎn)。利用生物柴油工業(yè)中產(chǎn)生的大量甘油副產(chǎn)物制備氫氣,是一種有機(jī)廢棄物資源化利用的有效途徑,而目前最具應(yīng)用前景的甘油蒸汽重整制氫技術(shù)中還面臨著催化劑壽命不足和缺少研究等問題。對(duì)此,本文以廉價(jià)鎳催化劑為研究對(duì)象,進(jìn)行適用于甘油蒸汽重整制氫的高效鎳基催化劑的制備改性研究。首先,以Al2O3和ZrO2為研究載體,并引入助劑(La、Ce和Mg),對(duì)比研究了分步浸漬法制備的Ni/La2O3-Al2O3、Ni/CeO2-Al2O3、Ni/MgO-Al2O3和Ni/CeO2-ZrO2四種催化劑在甘油蒸汽重整氣化...
【文章來源】:南京理工大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:100 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
生物柴油和甘油的生產(chǎn)以上反應(yīng)過程中得到的甘油稱為粗甘油,其包含大量雜質(zhì),包括堿金屬鹽,
碩士學(xué)位論文甘油蒸汽重整制氫高效鎳基催化劑的制備改性研究21WHSV為15h-1。3.1.1產(chǎn)氣量分布圖3-1不同助劑改性鎳催化劑對(duì)甘油蒸汽重整產(chǎn)氣量隨氣化時(shí)間變化的影響(反應(yīng)條件:500℃,WHSV=15h-1,5wt.%甘油,反應(yīng)時(shí)長(zhǎng)24h;(a)非催化,(b)Ni-La-Al,(c)Ni-Ce-Al,(d)Ni-MgAl,(e)Ni-Ce-Zr)圖3-1展示了未加催化劑及添加Ni-La-Al、Ni-Ce-Al、Ni-Mg-Al和Ni-Ce-Zr四種催化劑情況下,甘油蒸汽重整反應(yīng)各產(chǎn)氣的產(chǎn)量隨反應(yīng)時(shí)間的變化趨勢(shì)?梢钥闯,甘油重整制氫反應(yīng)中主要的氣體產(chǎn)物為H2、CO2、CO和CH4。其中,H2和CO2為主要產(chǎn)氣。在沒有催化劑的作用下(圖3-1(a)),H2和CO2的產(chǎn)氣量在12h內(nèi)逐漸下降,這可能是由于在反應(yīng)初始階段,新反應(yīng)器或清潔的反應(yīng)器壁面對(duì)甘油蒸汽重整反應(yīng)具有一定的催化作用而引起的。該催化作用隨著反應(yīng)的進(jìn)行逐漸降低,各產(chǎn)氣量在反應(yīng)時(shí)間達(dá)到12h后趨于平穩(wěn)。
助劑摻雜對(duì)浸漬Ni/Al2O3及Ni/ZrO2催化劑的改性研究碩士學(xué)位論文24穩(wěn)定在15%左右。圖3-3(b)、(c)、(d)分別是Ni-La-Al、Ni-Ce-Al和Ni-Mg-Al催化劑作用下的產(chǎn)氣百分含量分布圖,可以看到三者的產(chǎn)氣百分含量大致相同,主要的產(chǎn)氣都是H2和CO2,組分含量分別為約65%和32%。而CH4和CO的含量都很低。在Ni-Ce-Zr催化作用下(圖3-3(e)),H2和CH4的組分含量與三種Al2O3負(fù)載催化劑沒有明顯差異,但CO2含量有所降低(約為20%),而CO含量則有較明顯的上升(約為15%)。在沒有催化劑的作用下(圖3-3(a)),CO2含量約為15%,CO含量約為10%,這說明Ni-Ce-Zr催化劑對(duì)CO水氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)的活性極低。故可以認(rèn)為不同載體對(duì)鎳催化CO水氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)活性的影響可能存在差異。圖3-3不同助劑改性鎳催化劑對(duì)甘油蒸汽重整產(chǎn)氣百分含量隨氣化時(shí)間變化的影響(反應(yīng)條件:500℃,WHSV=15h-1,5wt.%甘油,反應(yīng)時(shí)長(zhǎng)24h;(a)非催化,(b)Ni-La-Al,(c)Ni-Ce-Al,(d)Ni-MgAl,(e)Ni-Ce-Zr)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]氫能發(fā)電的應(yīng)用前景探究[J]. 陸師禹. 科技風(fēng). 2018(22)
[2]全球氫能與燃料電池發(fā)展應(yīng)用的現(xiàn)狀與趨勢(shì)[J]. 王菊. 新能源經(jīng)貿(mào)觀察. 2018(04)
[3]生物質(zhì)能源“一帶一路”國(guó)家合作前景分析[J]. 楊緒彤,姜靜,梁向峰. 決策咨詢. 2018(01)
[4]生物質(zhì)能轉(zhuǎn)化技術(shù)及資源綜合開發(fā)利用研究[J]. 李抒陽(yáng). 中國(guó)資源綜合利用. 2017(10)
[5]生物質(zhì)能源發(fā)展現(xiàn)狀及應(yīng)用前景[J]. 婁喜艷,丁錦平. 中國(guó)農(nóng)業(yè)文摘-農(nóng)業(yè)工程. 2017(02)
[6]我國(guó)生物質(zhì)能應(yīng)用研究綜述及其在農(nóng)村的應(yīng)用前景[J]. 郭昊坤. 中國(guó)農(nóng)機(jī)化學(xué)報(bào). 2017(03)
[7]制備條件對(duì)用于甘油蒸汽重整反應(yīng)Ni基催化劑性能的影響(英文)[J]. M.A.Goula,N.D.Charisiou,K.N.Papageridis,G.Siakavelas. 催化學(xué)報(bào). 2016(11)
[8]鈰鑭比對(duì)CexNi0.5La0.5-xO系催化劑甘油氧化蒸汽重整制氫性能的影響(英文)[J]. 黨成雄,楊浩波,余皓,王紅娟,彭峰. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(06)
[9]甘油作綠色溶劑在有機(jī)合成中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 張霞忠,鄒潤(rùn)英,鄧家英,周文俊,王進(jìn)賢. 有機(jī)化學(xué). 2015(06)
[10]氫能的研究進(jìn)展[J]. 張軻,劉述麗,劉明明,張洪波,魯捷,曹中秋,張輝. 材料導(dǎo)報(bào). 2011(09)
本文編號(hào):3096422
【文章來源】:南京理工大學(xué)江蘇省 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:100 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
生物柴油和甘油的生產(chǎn)以上反應(yīng)過程中得到的甘油稱為粗甘油,其包含大量雜質(zhì),包括堿金屬鹽,
碩士學(xué)位論文甘油蒸汽重整制氫高效鎳基催化劑的制備改性研究21WHSV為15h-1。3.1.1產(chǎn)氣量分布圖3-1不同助劑改性鎳催化劑對(duì)甘油蒸汽重整產(chǎn)氣量隨氣化時(shí)間變化的影響(反應(yīng)條件:500℃,WHSV=15h-1,5wt.%甘油,反應(yīng)時(shí)長(zhǎng)24h;(a)非催化,(b)Ni-La-Al,(c)Ni-Ce-Al,(d)Ni-MgAl,(e)Ni-Ce-Zr)圖3-1展示了未加催化劑及添加Ni-La-Al、Ni-Ce-Al、Ni-Mg-Al和Ni-Ce-Zr四種催化劑情況下,甘油蒸汽重整反應(yīng)各產(chǎn)氣的產(chǎn)量隨反應(yīng)時(shí)間的變化趨勢(shì)?梢钥闯,甘油重整制氫反應(yīng)中主要的氣體產(chǎn)物為H2、CO2、CO和CH4。其中,H2和CO2為主要產(chǎn)氣。在沒有催化劑的作用下(圖3-1(a)),H2和CO2的產(chǎn)氣量在12h內(nèi)逐漸下降,這可能是由于在反應(yīng)初始階段,新反應(yīng)器或清潔的反應(yīng)器壁面對(duì)甘油蒸汽重整反應(yīng)具有一定的催化作用而引起的。該催化作用隨著反應(yīng)的進(jìn)行逐漸降低,各產(chǎn)氣量在反應(yīng)時(shí)間達(dá)到12h后趨于平穩(wěn)。
助劑摻雜對(duì)浸漬Ni/Al2O3及Ni/ZrO2催化劑的改性研究碩士學(xué)位論文24穩(wěn)定在15%左右。圖3-3(b)、(c)、(d)分別是Ni-La-Al、Ni-Ce-Al和Ni-Mg-Al催化劑作用下的產(chǎn)氣百分含量分布圖,可以看到三者的產(chǎn)氣百分含量大致相同,主要的產(chǎn)氣都是H2和CO2,組分含量分別為約65%和32%。而CH4和CO的含量都很低。在Ni-Ce-Zr催化作用下(圖3-3(e)),H2和CH4的組分含量與三種Al2O3負(fù)載催化劑沒有明顯差異,但CO2含量有所降低(約為20%),而CO含量則有較明顯的上升(約為15%)。在沒有催化劑的作用下(圖3-3(a)),CO2含量約為15%,CO含量約為10%,這說明Ni-Ce-Zr催化劑對(duì)CO水氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)的活性極低。故可以認(rèn)為不同載體對(duì)鎳催化CO水氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)活性的影響可能存在差異。圖3-3不同助劑改性鎳催化劑對(duì)甘油蒸汽重整產(chǎn)氣百分含量隨氣化時(shí)間變化的影響(反應(yīng)條件:500℃,WHSV=15h-1,5wt.%甘油,反應(yīng)時(shí)長(zhǎng)24h;(a)非催化,(b)Ni-La-Al,(c)Ni-Ce-Al,(d)Ni-MgAl,(e)Ni-Ce-Zr)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]氫能發(fā)電的應(yīng)用前景探究[J]. 陸師禹. 科技風(fēng). 2018(22)
[2]全球氫能與燃料電池發(fā)展應(yīng)用的現(xiàn)狀與趨勢(shì)[J]. 王菊. 新能源經(jīng)貿(mào)觀察. 2018(04)
[3]生物質(zhì)能源“一帶一路”國(guó)家合作前景分析[J]. 楊緒彤,姜靜,梁向峰. 決策咨詢. 2018(01)
[4]生物質(zhì)能轉(zhuǎn)化技術(shù)及資源綜合開發(fā)利用研究[J]. 李抒陽(yáng). 中國(guó)資源綜合利用. 2017(10)
[5]生物質(zhì)能源發(fā)展現(xiàn)狀及應(yīng)用前景[J]. 婁喜艷,丁錦平. 中國(guó)農(nóng)業(yè)文摘-農(nóng)業(yè)工程. 2017(02)
[6]我國(guó)生物質(zhì)能應(yīng)用研究綜述及其在農(nóng)村的應(yīng)用前景[J]. 郭昊坤. 中國(guó)農(nóng)機(jī)化學(xué)報(bào). 2017(03)
[7]制備條件對(duì)用于甘油蒸汽重整反應(yīng)Ni基催化劑性能的影響(英文)[J]. M.A.Goula,N.D.Charisiou,K.N.Papageridis,G.Siakavelas. 催化學(xué)報(bào). 2016(11)
[8]鈰鑭比對(duì)CexNi0.5La0.5-xO系催化劑甘油氧化蒸汽重整制氫性能的影響(英文)[J]. 黨成雄,楊浩波,余皓,王紅娟,彭峰. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(06)
[9]甘油作綠色溶劑在有機(jī)合成中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 張霞忠,鄒潤(rùn)英,鄧家英,周文俊,王進(jìn)賢. 有機(jī)化學(xué). 2015(06)
[10]氫能的研究進(jìn)展[J]. 張軻,劉述麗,劉明明,張洪波,魯捷,曹中秋,張輝. 材料導(dǎo)報(bào). 2011(09)
本文編號(hào):3096422
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