氧化鈦/金納米多層膜結(jié)構(gòu)調(diào)控及光催化產(chǎn)氫研究
發(fā)布時(shí)間:2021-01-26 12:23
二維(2D)材料的獨(dú)特結(jié)構(gòu),使其在許多領(lǐng)域都顯示出優(yōu)良的物理化學(xué)特性。在半導(dǎo)體催化材料領(lǐng)域,長(zhǎng)期備受關(guān)注的二維氧化鈦納米片(TNs)是一種代表性的催化劑,其不僅具有無(wú)毒和易于組裝的優(yōu)點(diǎn),還具有良好的穩(wěn)定性、較多的表面活性位點(diǎn),可廣泛應(yīng)用于光催化領(lǐng)域。但是由于光生電子-空穴復(fù)合率高、無(wú)可見(jiàn)光響應(yīng)性、禁帶寬度過(guò)寬等因素影響,限制了氧化鈦納米片TNs在光催化降解有機(jī)物、光解水產(chǎn)氫的有效應(yīng)用。因此,本文提出利用層層組裝方法,在石英基底表面可控的制備有序[聚丙烯胺鹽酸鹽(PAH)氧化鈦(TNs)納米片/金納米粒子(AuNPs)]有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合光催化結(jié)構(gòu),研究各組分的協(xié)同效應(yīng)、復(fù)合結(jié)構(gòu)的構(gòu)效關(guān)系,調(diào)節(jié)組裝結(jié)構(gòu),形成制備高效復(fù)合催化結(jié)構(gòu)的科學(xué)認(rèn)識(shí)和設(shè)計(jì)原則。首先,利用有機(jī)溶劑溶脹剝離的方法,將固相合成的層狀鈦酸鹽前驅(qū)體剝離出,制備了單層或少層的氧化鈦納米片。并通過(guò)簡(jiǎn)單的檸檬酸鈉還原法一步制得了兩種不同粒徑的金納米粒子,利用PAH、TNs、AuNPs作為組裝基元,通過(guò)層層自組裝的方法成功地制備了(PAH/TNs)n-AuNPs(a:b)多層膜。此外,利用層層組裝方法在精準(zhǔn)控制、高重...
【文章來(lái)源】:中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:70 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
纖鐵礦型鈦酸鹽的晶體結(jié)構(gòu)圖及剝離成單片層Ti1δO24δ的剝離過(guò)程示意圖
圖 1-2 有機(jī)-無(wú)機(jī)納米復(fù)合材料的合成方法示意圖(C.Ssanchez,2013)本論文使用到的相關(guān)方法主要是自組裝法(圖 1-2 E)。自組裝法,可以利用膠束、致液晶等各種前驅(qū)體,自組裝層層生長(zhǎng)形成有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合材料(C.Ssanchez,2011C.Ssanchez,2013)。利用具有正負(fù)電荷的無(wú)機(jī)物和有機(jī)物交替可以使其在陰陽(yáng)離子之的靜電作用下沉積生長(zhǎng)。這種方法的優(yōu)勢(shì),主要是因?yàn)榻惶娼M裝膜能夠?qū)畏肿訉咏Y(jié)構(gòu)行有序生長(zhǎng),可調(diào)控組裝厚度。自組裝的各種技術(shù)方法里,層層組裝方法在精準(zhǔn)控制、高重復(fù)性制備界面有序結(jié)構(gòu)具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。層層組裝是利用分子間作用力在界面交替反復(fù)組裝多種構(gòu)筑基元,形界面有序結(jié)構(gòu)的重要手段。從 1991 年 Decher 等人報(bào)道以來(lái),經(jīng)過(guò)近 30 年的發(fā)展,層層裝技術(shù)從構(gòu)筑基元,組裝驅(qū)動(dòng)力,組裝結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)調(diào)控,以及應(yīng)用生產(chǎn)方面已經(jīng)獲得了足的發(fā)展,不僅在分子水平對(duì)組裝體系有了進(jìn)一步的科學(xué)認(rèn)知,而且在開(kāi)發(fā)制備光電器方面展示了應(yīng)用前景(Decher,1991)。
而開(kāi)發(fā)高效的可見(jiàn)光(約占太陽(yáng)光能量的 43 %)響應(yīng)材料是目前光催化領(lǐng)域所面臨的重要挑戰(zhàn)。近些年興起的以 Au,Ag,Cu 等金屬光吸收為驅(qū)動(dòng)力的光催化為解決寬帶導(dǎo)體(Eg>3.0 eV)在可見(jiàn)光區(qū)域的響應(yīng)問(wèn)題提供了一個(gè)嶄新的思路,并已逐步發(fā)展成催化領(lǐng)域的一個(gè)重要研究方向。關(guān)于金屬納米材料敏化半導(dǎo)體或增強(qiáng)其已有活性以達(dá)效可見(jiàn)光響應(yīng)的機(jī)理已有較多研究。近年來(lái),因?yàn)榭梢岳帽砻娴入x子體共振效應(yīng)調(diào)型光場(chǎng),已有大量研究者嘗試應(yīng)用于光催化領(lǐng)域。已有報(bào)道,具有局域表面等離子體(Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR)效應(yīng)的金屬納米粒子,可用于多個(gè)領(lǐng)由于這些納米粒子對(duì)周?chē)h(huán)境的光學(xué)響應(yīng)有高靈敏性,已經(jīng)應(yīng)用于化學(xué)探針、熱療療的熱介質(zhì)以及太陽(yáng)能電池中的聚光器等方向。LSPR 主要是指當(dāng)顆粒尺寸遠(yuǎn)小于入射光波長(zhǎng)時(shí)(Sonnichsen,2002),光會(huì)與顆粒發(fā)用,從而導(dǎo)致在納米顆粒附近有以一定頻率的等離子體的定域共振(圖 1-3)。盡管可替代的等離子體材料已經(jīng)被開(kāi)發(fā)出來(lái),但主要研究對(duì)象還是金屬的等離子體特性。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]土壤中TNT的TiO2光催化降解動(dòng)力學(xué)研究[J]. 張文通,陳勇,薛明,谷科成. 環(huán)境化學(xué). 2016(04)
[2]PANI-TiO2光催化劑的制備及其降解甲基橙的性能[J]. 杜聰聰,李石. 化工環(huán)保. 2016(01)
本文編號(hào):3001107
【文章來(lái)源】:中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:70 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
纖鐵礦型鈦酸鹽的晶體結(jié)構(gòu)圖及剝離成單片層Ti1δO24δ的剝離過(guò)程示意圖
圖 1-2 有機(jī)-無(wú)機(jī)納米復(fù)合材料的合成方法示意圖(C.Ssanchez,2013)本論文使用到的相關(guān)方法主要是自組裝法(圖 1-2 E)。自組裝法,可以利用膠束、致液晶等各種前驅(qū)體,自組裝層層生長(zhǎng)形成有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合材料(C.Ssanchez,2011C.Ssanchez,2013)。利用具有正負(fù)電荷的無(wú)機(jī)物和有機(jī)物交替可以使其在陰陽(yáng)離子之的靜電作用下沉積生長(zhǎng)。這種方法的優(yōu)勢(shì),主要是因?yàn)榻惶娼M裝膜能夠?qū)畏肿訉咏Y(jié)構(gòu)行有序生長(zhǎng),可調(diào)控組裝厚度。自組裝的各種技術(shù)方法里,層層組裝方法在精準(zhǔn)控制、高重復(fù)性制備界面有序結(jié)構(gòu)具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。層層組裝是利用分子間作用力在界面交替反復(fù)組裝多種構(gòu)筑基元,形界面有序結(jié)構(gòu)的重要手段。從 1991 年 Decher 等人報(bào)道以來(lái),經(jīng)過(guò)近 30 年的發(fā)展,層層裝技術(shù)從構(gòu)筑基元,組裝驅(qū)動(dòng)力,組裝結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)調(diào)控,以及應(yīng)用生產(chǎn)方面已經(jīng)獲得了足的發(fā)展,不僅在分子水平對(duì)組裝體系有了進(jìn)一步的科學(xué)認(rèn)知,而且在開(kāi)發(fā)制備光電器方面展示了應(yīng)用前景(Decher,1991)。
而開(kāi)發(fā)高效的可見(jiàn)光(約占太陽(yáng)光能量的 43 %)響應(yīng)材料是目前光催化領(lǐng)域所面臨的重要挑戰(zhàn)。近些年興起的以 Au,Ag,Cu 等金屬光吸收為驅(qū)動(dòng)力的光催化為解決寬帶導(dǎo)體(Eg>3.0 eV)在可見(jiàn)光區(qū)域的響應(yīng)問(wèn)題提供了一個(gè)嶄新的思路,并已逐步發(fā)展成催化領(lǐng)域的一個(gè)重要研究方向。關(guān)于金屬納米材料敏化半導(dǎo)體或增強(qiáng)其已有活性以達(dá)效可見(jiàn)光響應(yīng)的機(jī)理已有較多研究。近年來(lái),因?yàn)榭梢岳帽砻娴入x子體共振效應(yīng)調(diào)型光場(chǎng),已有大量研究者嘗試應(yīng)用于光催化領(lǐng)域。已有報(bào)道,具有局域表面等離子體(Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR)效應(yīng)的金屬納米粒子,可用于多個(gè)領(lǐng)由于這些納米粒子對(duì)周?chē)h(huán)境的光學(xué)響應(yīng)有高靈敏性,已經(jīng)應(yīng)用于化學(xué)探針、熱療療的熱介質(zhì)以及太陽(yáng)能電池中的聚光器等方向。LSPR 主要是指當(dāng)顆粒尺寸遠(yuǎn)小于入射光波長(zhǎng)時(shí)(Sonnichsen,2002),光會(huì)與顆粒發(fā)用,從而導(dǎo)致在納米顆粒附近有以一定頻率的等離子體的定域共振(圖 1-3)。盡管可替代的等離子體材料已經(jīng)被開(kāi)發(fā)出來(lái),但主要研究對(duì)象還是金屬的等離子體特性。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]土壤中TNT的TiO2光催化降解動(dòng)力學(xué)研究[J]. 張文通,陳勇,薛明,谷科成. 環(huán)境化學(xué). 2016(04)
[2]PANI-TiO2光催化劑的制備及其降解甲基橙的性能[J]. 杜聰聰,李石. 化工環(huán)保. 2016(01)
本文編號(hào):3001107
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