Ru/AC氨合成催化劑具有低溫低壓、低氫氮比、高活性等優(yōu)點(diǎn)。活性組份釕及助劑采用浸漬法負(fù)載到載體活性炭上,相對(duì)于熔融法制備的傳統(tǒng)Fe基催化劑,其還原條件與使用工藝參數(shù)等截然不同。為了充分體現(xiàn)釕催化劑的性能特點(diǎn),本文研究了還原條件對(duì)催化劑性能的影響因素,考察了還原壓力、還原溫度和耐熱時(shí)間等對(duì)釕催化劑活性和結(jié)構(gòu)的作用規(guī)律,得到優(yōu)化的釕催化劑還原條件。Ru/AC催化劑的穩(wěn)定性一直是工業(yè)應(yīng)用的關(guān)鍵,以優(yōu)化的還原條件為基礎(chǔ),Ba、K為助劑,添加稀土金屬的一種或兩種制備Ru/AC催化劑,探索La、Sr對(duì)催化劑穩(wěn)定性的影響。釕催化劑的預(yù)處理會(huì)改變載體表面官能團(tuán)及組份的結(jié)構(gòu)性質(zhì),本研究采用NH3、N2對(duì)催化劑進(jìn)行高溫?zé)崽幚?研究處理?xiàng)l件對(duì)載體表面結(jié)構(gòu)及催化劑性能的影響。實(shí)驗(yàn)中,采用物理吸附、化學(xué)吸附（H2-TPR、H2-TPD、N2-TPD、CO化學(xué)吸附）、質(zhì)譜、TEM、IR、Raman等表征手段對(duì)催化劑進(jìn)行性能和結(jié)構(gòu),得出以下結(jié)論:還原條件的優(yōu)化對(duì)催化劑性能的發(fā)揮有重要影響。一定溫度下,隨耐熱時(shí)間增長(zhǎng),Ru利用率提高。500 ℃耐熱時(shí)間達(dá)到4h,催化劑活性從21.3vol%提高到21.9%。還原壓力... 

【文章來源】：福州大學(xué)福建省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：124 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

氨合成反應(yīng)解離式機(jī)理Figl一Dissoclationmechanismofan””O(jiān)nias抑thesis比action

制備了?Ｒｕ／ＳｉＣ催化劑，研宄了催化劑比表面積、助劑、釕負(fù)載量、催化劑預(yù)原及還原溫度、反應(yīng)溫度對(duì)催化劑性能的影響。Ｊａｃｏｂｓｅｎ等［６４，６５］以氮化硼為載制備了釕基催化劑。其氨合成活性與以石墨化活性炭為載體的催化劑相當(dāng)。氮硼作為載體有兩點(diǎn)優(yōu)勢(shì)：（１）與活性炭相比，避免了甲烷化對(duì)載體穩(wěn)定性的影響（２）氮化硼與石墨化碳有相似的結(jié)構(gòu)，為以氮化硼為載體的釕基催化劑的研究供了理論基礎(chǔ)。??１．３．３助劑??助劑對(duì)催化劑來說起著至關(guān)重要的作用。對(duì)于釕基催化劑而言，在不添加劑的情況下基本沒有氨合成活性［１５，２Ｇ］。堿金屬、堿土金屬、稀土金屬等可以為釕催化劑的助劑。氮?dú)獾慕怆x是合成氨反應(yīng)的決速步驟。１？＾３等［６６］發(fā)現(xiàn)助劑的引入可以使氮氮三鍵容易斷裂，易于氮?dú)獾幕罨岣撸裕希浦�。Ａｉｋａ［６７］研宄了助劑�?duì)Ｒｕ／ＭｇＯ氨合成催化劑性能的影響，發(fā)現(xiàn)助劑效果：堿金屬堿土金屬＞稀土金屬。如下圖所示：??７００?－?５８８?Ｋ??

圖２－１活性評(píng)價(jià)反應(yīng)裝置流程示意圖??活性評(píng)價(jià)裝置流程圖：１截止閥；２減壓閥；３精密針型閥；４壓力傳感器或壓力表；??５程序控溫儀；６溫度顯示；７單管反應(yīng)器；８四管平行反應(yīng)器；９轉(zhuǎn)子流量計(jì)；１０三通轉(zhuǎn)??向閥；１１活性測(cè)試口；?１２？氣體排放??Ｆｉｇ．?２－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?ｏｆ?ａｍｍｏｎｉａ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ??Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?ｏｆ?ａｍｍｏｎｉａ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ：?１?Ｓｔｏｐｐｉｎｇ?ｖａｌｖｅ；?２??Ｐｒｅｓｓｕｒｅ?ｒｅｄｕｃｉｎｇ?ｒｅｇｕｌａｔｏｒ；?３?Ｎｅｅｄｌｅ?ｖａｌｖｅ；?４?Ｐｒｅｓｓｕｒｅ?ｔｒａｎｓｄｕｃｅｒ?ｏｒ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ?ｍｅｔｅｒ；?５??Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?ｐｒｏｇｒａｍ?ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ；?６?Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?ｄｉｓｐｌａｙｅｒ；?７?Ｓｉｎｇｌｅ－ｔｕｂｅ?ｒｅａｃｔｏｒ；?８?Ｆｏｕｒ－ｔｕｂｅ?ｒｅａｃｔ??ｏｒ；?９?Ｆｌｏｗ?ｍｅｔｅｒ；?１０?Ｔｈｒｅｅ－ｗａｙ?ｔｕｒｎｉｎｇ?ｖａｌｖｅ；?１１?Ｔｅｓｔｉｎｇ?ｅｘｉｔ；?１２?Ｅｘｈａｕｓｔ?ｅｍｉｓｓｉｏｎ??催化劑的活性可以由上述裝置測(cè)定。測(cè)試步驟可以分為催化劑的裝填、催化??還原程序設(shè)定、出口濃度的測(cè)試。裝填催化劑前，需對(duì)催化劑進(jìn)行破碎處理，??１２－１６目分樣篩篩出所需催化劑２?ｍＬ。催化劑的裝填位置在反應(yīng)器的等溫區(qū)，??過向反應(yīng)器中添加石英砂使其達(dá)到等溫區(qū)。催化劑裝填完畢后，檢驗(yàn)裝置氣密??。確保密封性良好后，設(shè)定升溫還原程序。測(cè)試中用到的還原氣為３：１的Ｈ２、

【參考文獻(xiàn)】：
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碩士論文
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本文編號(hào)：2991689