傳統(tǒng)的化石燃料日益消耗,例如煤、石油、天然氣,因此研發(fā)可再生的清潔能源成為當(dāng)今研究的熱點(diǎn)之一。與之密切相關(guān)的便是能源存儲與轉(zhuǎn)化技術(shù),包括超級電容器、鋰電池和太陽能電池等。作為新型的電化學(xué)儲能器件,超級電容器具有很多優(yōu)點(diǎn),例如對環(huán)境無污染,循環(huán)性能良好以及高的功率密度。超級電容器的電極材料是影響超級電容器性能的關(guān)鍵因素,因此研發(fā)出高容量的新型碳具有非常重要的現(xiàn)實(shí)意義。近來,金屬有機(jī)骨架材料(簡稱MOFs)因?yàn)槠渚哂懈呖紫堵�、高比表面積、孔徑可調(diào)、多維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn),使得MOFs能夠作為潛在的前驅(qū)體來制備多孔碳,應(yīng)用于電化學(xué)能量存儲設(shè)備。由于ZIFs系列(Zeolitic Imidazolate Frameworks,簡稱ZIFs)框架材料具有類沸石結(jié)構(gòu)、好的熱穩(wěn)定性以及配體中含有豐富的氮源,因此本文主要采用ZIF框架材料作為模板來制備氮摻雜的多孔碳,其具有優(yōu)良的電化學(xué)性能以及對氙氣的吸附性能。本論文的研究內(nèi)容如下：(1)以高比表面積、高穩(wěn)定性、含有豐富氮源的ZIF-8作為前驅(qū)體,引入四種不同的綠色無毒無污染的二級碳源,包括三聚氰胺、尿素、木糖醇和蔗糖,在高溫950℃、氬氣氛圍下碳化,成功地制備相應(yīng)的ZIF-基氮摻雜的多孔碳材料。詳細(xì)地研究了不同碳源的引入對ZIF-基氮摻雜多孔碳材料的結(jié)構(gòu)、形貌、孔徑、比表面積、石墨化程度以及氮含量的影響。(2)研究了五種ZIF-基氮摻雜的多孔碳作為電極材料在超級電容器中的應(yīng)用。利用三電極系統(tǒng),測試了其GC曲線、CV曲線和EIS圖等電化學(xué)性能。結(jié)果顯示：通過加入較大分子尺寸的二級碳源(如蔗糖)進(jìn)入ZIF-8模板制備的多孔碳Carbon-ZS具有較好的電化學(xué)性能,因?yàn)?在加熱過程中,吸附在ZIF-8表面的蔗糖分子先融化和聚合有效地保護(hù)了ZIF骨架上的氮源,從而使得制備的Carbon-ZS具有較高的氮含量,尤其是最高的N-Q含量。而且,Carbon-ZS具有良好的導(dǎo)電性和合適的分級的微孔／中孔結(jié)構(gòu),有利于電解質(zhì)離子在電極材料中的擴(kuò)散和傳遞。在堿性電解液的三電極體系中,在0.1 A g-1電流密度下Carbon-ZS的比電容高達(dá)285.8F g-1。此外,作為電極材料,Carbon-ZS還具有優(yōu)良的循環(huán)穩(wěn)定性。(3)以ZIF-8和ZIF-8/木糖醇復(fù)合物分別作為前驅(qū)體,利用碳化方法,制備ZIF-基氮摻雜多孔碳,應(yīng)用于常溫下的Xe吸附和分離。結(jié)果表明,引入木糖醇二級碳源制備的多孔碳材料Carbon-ZX表現(xiàn)出了極高的Xe吸附值,在298 K和1 bar下達(dá)到了4.42 mmol g-1,比母體ZIF-8的Xe吸附值高出三倍多。此外,Carbon-ZX對Xe/N：混合物具有最高的選擇性,達(dá)到了～120。這個(gè)值高過了其他所有報(bào)道過的MOFs對Xe/N2的選擇性�？梢�,ZIF-基氮摻雜多孔碳材料將會是室溫下Xe吸附和分離的優(yōu)良的吸附劑。
【學(xué)位單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TQ127.11;TM53
【部分圖文】：

通常是芳香酸或堿的氮、氧多齒配體，通過配位鍵與金屬離子橋連而形成的??一維或多維的周期性框架晶體材料Ｗ。首先系統(tǒng)性地開始研究金屬有機(jī)骨架化合物的??是０．?Ｍ．?Ｙａｇｈｉ課題組，他們在１９９９年報(bào)道了?Ｍ０Ｆ－５的結(jié)構(gòu)Ｐ１。圖１－１就是Ｍ０Ｆ－５??的結(jié)構(gòu)圖，其具有高達(dá)２９００?ｍ２?ｇ＇ｌ的朗繆爾表面積。之后，越來越多的科研工作者投??入到對ＭＯＦｓ的研巧中，包括其制備方法、材料改性、儲氨應(yīng)用等。??因此，出現(xiàn)了大量的評論和綜述來總結(jié)ＭＯＦｓ的研究進(jìn)展和取得的成果，其中很??受矚目的研究組有Ｓ．?ＫｉｔａｇａｗａＰＩ，０．?Ｍ．?Ｙａｇｈｉ【ｉ喃Ｇ．?Ｆ紅６嚴(yán)這；個(gè)研究組。ＭＯＦｓ作??為存儲媒介，其結(jié)構(gòu)、性能及潛在的應(yīng)用也受到了更多的關(guān)注ｔＵＷ�，F(xiàn)如今，幾百??多種不同結(jié)構(gòu)的ＭＯＦｓ己經(jīng)通過實(shí)驗(yàn)得到證明。作為連接中屯、的金屬離子，與大量的??有機(jī)橋連配體自組裝，形成了可控結(jié)構(gòu)的納米多化材料，這些材料具有很高的熱穩(wěn)定??性和機(jī)械穩(wěn)定性。不同于傳統(tǒng)的沸石材料、碳材料、氧化物等

Ｐｉｌｌａｒｅｄ－Ｌａｙｅｒ）系列［氣ＵｉＯ（Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ?ｏｆ?Ｏｓｌｏ）【ｕ］系列Ｗ及具有孔籠－孔道結(jié)構(gòu)…］的系??列材料等等。其中，法國凡爾賽大學(xué)的Ｆ知ｅｙ研究組合成的ＭＩＬ系列材料，具有其他??系列不具備的恃點(diǎn)，即材料初性非常好，這一持性被稱為＂呼吸現(xiàn)象＂，如圖１－２，即??是Ｍｍ－５３的＂呼吸現(xiàn)象＂。??１６?Ｋ?：＞?Ａ??１９洶Ａ??’？??ＩＩＩ＂■—■■■■■■＂ＩＩＩ＂＂—?＊?？，?？??化?Ｏ?乂?Ｘ．??ｎ?＾?？?一?全?Ａ?＂２＂?？？?＊＊?？？??７８５Ａ?＇；＊＊？？＊?＊一？八、？？、＊；、二：《：?：：＜?？：；：釀Ａ??Ｉ、－、？、一?？、一?＋Ｈ：０??山?＇丫’??圖１－２?Ｍ＾－５３可逆的吸水－脫水示意圖阿??Ｆｉｇ．１－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｒｅｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｏｎ?ｏｆ?化６?ｒｅｖｅｒｓｉｂｌｅ?ｈｙｄｒａｔｉｏｎ－ｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?Ｍ１Ｌ－５３間??ＭＯＦｓ作為一種功能性的多孔材料，在氣體吸附、催化、傳感等應(yīng)用領(lǐng)域都展現(xiàn)??了令人矚目的優(yōu)良性能，己經(jīng)受到了全世界研究學(xué)者的廣泛關(guān)注�，F(xiàn)有的研巧表明?ｊ??ＭＯＦｓ能夠有效地存儲Ｈ２，?Ｃ〇２，?ＣＨ４等氣體。為了開拓新的潛在應(yīng)用，除了在現(xiàn)有??基礎(chǔ)上通過修飾有機(jī)配體來改性ＭＯＦｓ材料，最重要的還是通過從設(shè)計(jì)合成及功能??化結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)上來實(shí)現(xiàn)。現(xiàn)有關(guān)于研究ＭＯＦｓ的文章和報(bào)告，己經(jīng)有幾十萬篇。近些年?．??來，備受關(guān)注的當(dāng)屬于ＭＯＦｓ作為犧牲模板在超級電容器、燃料電池、裡離子電池領(lǐng)??域的應(yīng)用

方法的多種優(yōu)點(diǎn)，使得有望實(shí)現(xiàn)工業(yè)化連續(xù)生產(chǎn)。多條路線合成ＭＯＦｓ也使得ＭＯＦｓ??更具結(jié)構(gòu)多樣化等特點(diǎn)。近些年，研究人員也發(fā)現(xiàn)了更多地合成方式，包括超聲法合??成、機(jī)械合成Ｗ及離子熱合成。如圖１－３表示了?ＭＯＦｓ現(xiàn)有的多種合成路徑示意圖。??合成路徑對產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)、形貌的影響至關(guān)重要，因此，探求新的高效、便捷、無污染??的合成路徑是ＭＯＦｓ能夠產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵因素。??Ｖ？?島?Ａ／ｖ｜ｓ?優(yōu)］｜）｜＾廣７??＼?ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ?ｅｋｃＫｏｃｈｅｍｉｓｔｔｙ?ｍｉｃｒｏｗａ?化‘－ａｓｓｉｓ?化?ｄ?，ｎｃｃｈａｒＫＫ：ｈｃｍｉｓｔｒｙ?ｙ／ｕｓ；化ｗ?地／??＼?ｈｅａｒｉｎｇ?ｈｅａｄｎｇ?ｓｏｎｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ?／??ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ?巧?ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ??ｎｕ＇ｒｈｏｄｓ?慰?ａｕｔｏｃｌａｖｅ??ｔ皆《參暴奪邸：：ｒｈｐ＂??ｒｏｏｍ?ｅｌｅｖａｔｅｄ?ｓｏＫ－ｕｆｈｃｒｍａｌ?化?ｍｐｅｎｕｕｒｅ??ｉｃｍｐｃｒａｕｉｒｃ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?ｃｏ?打?ｄｉｄｏｎｓ??Ｖ??－＿＿???－?－－－－－－－－－－－－－－－－?ｙ??圖１－３?ＭＯＦｓ的多種合成路徑ｔｉｌｌ??Ｆｉｇ．１－３?Ｏｖｅｒｖｉｅｗ?ｏｆ?ｖａｒｉｏｕｓ?ｓｙｎ化ｅｔｉｃ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｏｆ?ＭＯＦ【＂】??１．２．２?ＭＯＦｓ的特性??研究學(xué)者發(fā)現(xiàn)存在一些ＭＯＦｓ，在經(jīng)歷完全或者幾乎完全的去溶劑化之后，依舊??３??
【共引文獻(xiàn)】

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1 張慧;周雅靜;宋肖鍇;;基于金屬-有機(jī)骨架前驅(qū)體的先進(jìn)功能材料[J];化學(xué)進(jìn)展;2015年Z1期

2 李敏;洪孝挺;呂向紅;鐘昌成;;雞內(nèi)金活性炭對酸堿性染料的吸附[J];華南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2015年03期

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3 蘇俊;連續(xù)多孔碳骨架的制備及其超級電容器性能的研究[D];華中師范大學(xué);2014年

4 裴春娟;基于氧化石墨烯納米復(fù)合材料的制備表征及其性能研究[D];蘭州理工大學(xué);2014年

5 朱國銀;基于碳納米管—石墨烯—泡沫鎳三維復(fù)合結(jié)構(gòu)的超級電容器電極制備與性能[D];南京郵電大學(xué);2014年

6 陳崇;利用模板法合成氮摻雜多孔炭材料及超電容性能研究[D];合肥工業(yè)大學(xué);2014年

7 于廣莉;金屬有機(jī)框架為模板劑合成碳材料及性能研究[D];吉林大學(xué);2015年

8 王禹;活性碳纖維及其復(fù)合材料超級電容性能的研究[D];吉林大學(xué);2015年

本文編號：2857782