壓力驅(qū)動下的納濾分離膜,其本征的孔結(jié)構(gòu)特點和表面化學(xué)性質(zhì)賦予了其優(yōu)異的溶劑滲透性能和溶質(zhì)截留效果,在食品加工、污水凈化等領(lǐng)域中具有重要的應(yīng)用。氧化石墨烯易于成膜和功能化的特點使其在納濾分離膜領(lǐng)域表現(xiàn)出良好應(yīng)用前景,近年來越來越受到人們的重視。然而純的氧化石墨烯薄膜由于含有大量含氧官能團,導(dǎo)致其水通量低、在水中易于分散。本論文重點研究了還原程度對氧化石墨烯薄膜的水通量、分離效果及穩(wěn)定性的影響,并設(shè)計制備出新型多孔還原氧化石墨烯/納米金剛石復(fù)合的高性能碳基納濾膜。取得的主要結(jié)果如下:1)采用水熱還原方法,通過控制反應(yīng)溫度實現(xiàn)了對氧化石墨烯還原程度的控制,系統(tǒng)研究了還原程度對氧化石墨烯納米片及其組裝薄膜的結(jié)構(gòu)和滲透分離性能的影響。研究發(fā)現(xiàn),120 ℃水熱處理可得到弱還原的氧化石墨烯,其保持了氧化石墨烯原有的良好分散性和親水特性。并且,弱還原在增加納米片sp2區(qū)域數(shù)量的同時,使還原氧化石墨烯薄膜的大部分區(qū)域保持了大的層間距。該弱還原氧化石墨烯薄膜的水通量可達56.3 L nT2 h-1 bar-1,較氧化石墨烯薄膜和完全還原的氧化石墨烯薄膜的水通量分別提高了 4倍和104倍,同時對不同粒徑和電荷的染料分子具有優(yōu)異的截留性能(負(fù)電荷的甲基藍95%,正電荷伊文思藍97%,負(fù)電荷羅丹明B 98%)。研究還發(fā)現(xiàn),弱還原的氧化石墨烯薄膜在酸堿環(huán)境下較氧化石墨烯薄膜表現(xiàn)出更好的的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和更優(yōu)越的分離性能。2)采用過氧化氫水熱處理方法,制備出具有1-3 nm均勻孔洞的還原氧化石墨烯,進而將其與高溫石墨化處理的金剛石粒子(粒徑尺寸在3-10 nm)復(fù)合,通過共組裝法制備出新型多孔石墨烯/納米金剛石復(fù)合碳基納濾膜。研究發(fā)現(xiàn),納米金剛石均勻插層于多孔還原氧化石墨烯層間,有效抑制了石墨烯片層的堆疊,獲得了適于水快速通過的納米通道,其在壓力驅(qū)動下仍具有較高的穩(wěn)定性。隨納米金剛石含量的增加,復(fù)合薄膜的水通量顯著增加,但截留性能急劇下降。在兩者質(zhì)量比為1:1時獲得的復(fù)合薄膜的分離性能最佳,其水通量約為246.1 Lm-2h-1 bar-1,并對不同尺寸的染料分子表現(xiàn)出90%以上優(yōu)異的截留性能。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ051.893
【部分圖文】：

極大的研究興趣。以碳納米管為例［３］，分子動力學(xué)研宄表明單壁碳納米管的超長逡逑的低摩擦石墨化表面為水流提供了快速的傳遞通道，納米級尺度的管徑逡逑（０．４７－０．８１邋ｒｎｎ）能夠?qū)崿F(xiàn)溶液中無機鹽的有效截留。如圖１．１，對于以石墨烯為逡逑代表的二維材料，可以通過在完美的ｓｐ２雜化原子晶格表面引入適當(dāng)尺寸的納米逡逑孔來篩分混合溶液或氣體中的組分，或以納米片為基本單元設(shè)計堆疊結(jié)構(gòu)和二維逡逑石墨化通道，來制備具有優(yōu)異傳質(zhì)特性的選擇性功能膜。逡逑本章緒論以石墨烯及其衍生物（納米孔石墨烯、氧化石墨烯薄膜及石墨烯基逡逑復(fù)合薄膜）這類新型碳材料的制備工藝、結(jié)構(gòu)特點和基本性能為基礎(chǔ)，簡要介紹逡逑其成膜組裝及修飾方法，并結(jié)合傳統(tǒng)商用聚合物分離膜的性能特點、截留機理、逡逑４逡逑

量子霍耳效應(yīng)等一系列獨特的性質(zhì)。逡逑作為由三重鍵合Ｃ－Ｃ鍵組成的完美二維材料，石墨烯是目前報道的本征強逡逑度最高的的材料。如圖１．２所示，美國哥倫比亞大學(xué)Ｊａｍｅｓ等［６］利用原子力顯微逡逑鏡對單片石墨烯膜進行力學(xué)測試，通過測量懸浮石墨烯膜的變形深度與原子力探逡逑針施加力的對應(yīng)關(guān)系，發(fā)現(xiàn)石墨烯具備優(yōu)異的本征拉伸強度和彈性性能。由二維逡逑蜂窩狀晶格緊密堆積排列的完美單層石墨烯，片層間不存在碳原子缺陷，即使原逡逑子尺寸最小的氦氣也不能通過石墨烯薄膜。逡逑１．２．２石墨烯的制備方法逡逑為了探索石墨烯材料特征的結(jié)構(gòu)性質(zhì)及其層出不窮的應(yīng)用潛力，石墨烯的可逡逑控制備與功能化成為繼續(xù)深入研宄物理化學(xué)性質(zhì)和實現(xiàn)潛在應(yīng)用的前提和基礎(chǔ)。逡逑？逡逑Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ邋ｅｘｆｏｌｉａｔｉｏｎ逡逑（ｒｅｓｅａｒｃｈ，逡逑ＣＶＤ邐ｐｒｏｔｏｔｙｐｉｎｇ）逡逑（ｃｏａｔｉｎｇ，邋ｂｉｏ，邋ｔｒａｎｓｐａｒｅｎｔ逡逑＇ｑｕ邋ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅ邋ｌａｙｅｒｓ，逡逑＊．ｐ邋？邋ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ

遵循滲碳－析碳生長機制；（ｂ）銅表面生長石墨烯的碳同位素分布交替出現(xiàn)，遵循表逡逑面吸附生長機制［８］逡逑如圖１．４所示，化學(xué)氣相沉積（ＣＶＤ）法生長石墨烯［９］，主要是利用氣態(tài)碳逡逑源，在高溫條件下在過渡金屬或非金屬材料表面上催化生長來實現(xiàn)。從生長機理逡逑上主要可以分為兩種［８］：邋（１）若使用的基底有較大的溶碳量，在高溫時將碳原子逡逑滲入體相，降溫時再將其內(nèi)部的碳原子析出并在金屬表面形成石墨烯，代表材料逡逑為金屬鎳（Ｎｉ）；然而以Ｎｉ為基底生長的石墨烯薄膜厚度不均一，一般為單層和逡逑多層的混合物。（２）若使用的基底有較小的溶碳量，高溫條件下氣態(tài)碳源僅能吸逡逑附于基底表面，并催化裂解出碳原子，進而表面成核生長出石墨烯結(jié)構(gòu)，代表材逡逑料為金屬銅（Ｃｕ）。以Ｃｕ襯底為代表的低溶碳量材料表面吸附過程更利于均勻逡逑－邐石墨烯的生長。除了傳統(tǒng)的金屬過渡金屬基底，以ｓｉ0２、Ａｌ２0３為代表的氧化物逡逑基底和ＮａＣｌ等無機鹽固體基底上生長石墨烯的工作也不斷被報道

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本文編號：2830452