發(fā)布時間：2020-09-25 15:18

　　 滲透蒸發(fā)技術(shù)是一種高效節(jié)能的高新技術(shù),廣泛應(yīng)用于有機物脫水過程。沸石分子篩膜由于其優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性、機械強度大、耐腐蝕性等諸多優(yōu)點成為滲透蒸發(fā)膜技術(shù)首選的膜材料。工業(yè)上有機物脫水過程往往發(fā)生在酸性條件下,具有高親水性的NaA沸石膜在酸性條件下極不穩(wěn)定,容易發(fā)生脫鋁而失去分離性能,而T型沸石膜親水性略低于NaA沸石膜,但耐酸性好,因此,T型沸石膜的研究得到廣泛關(guān)注,為此探索出高性能T型沸石膜成為研究熱點。本實驗旨在合成出高性能的T型沸石膜,并探究其水熱穩(wěn)定性及耐酸穩(wěn)定性。主要研究成果如下:1.采用自行合成的不同尺寸的T型沸石分子篩作為晶種,修飾載體表面缺陷,誘導(dǎo)晶體成膜,在大孔α-Al_2O_3載體管上制備出高質(zhì)量的晶種層,研究了無氟條件下Si/Al摩爾比對T型沸石膜分離性能的影響。在n(SiO_2)/n(Al_2O_3)=20:1時,75~°C下分離90wt.%IPA/H_2O的滲透通量達2.78 kg·m~(-2)·h~(-1),分離因子大于1000。2.在清液體系中,通過添加氟鹽,制備高性能T型沸石膜,并考察氟鹽類型、氟鹽含量對T型沸石膜的影響。結(jié)果表明,在n(3NaF:1KF)/n SiO_2=0.25條件下合成的T型沸石膜具有良好的滲透蒸發(fā)性能,在75~°C下,分離90wt.%IPA/H_2O和90wt.%EtOH/H_2O體系,滲透通量分別為4.06 kg·m~(-2)·h~(-1)和2.30 kg·m~(-2)·h~(-1),分離因子分別為10591和3539,而且該條件下合成的T型沸石膜具有良好的重復(fù)性。3.探究了T型沸石膜的生長規(guī)律。晶化時間為1h時,晶種整齊的排列在載體表面,無明顯生長現(xiàn)象;晶化時間為2h時,晶體開始出現(xiàn)外延生長及晶體間相互消溶現(xiàn)象;晶化時間延長至3h,晶體快速生長成棒狀結(jié)構(gòu),晶體外延生長占主導(dǎo)作用;延長晶化時間至4h,晶體生長成均一致密的膜層,含氟條件下晶體生長速率較無氟條件下更快。4.對比了含氟條件下,Si/Al摩爾比對T型沸石膜分離性能的影響。可以看出,含氟條件下合成的T型沸石膜具有更高的分離性能,在75~°C下分離90wt.%IPA/H_2O,滲透通量均達3.50 kg·m~(-2)·h~(-1)以上,分離因子大于2000。5.基于以上探索合成出的高性能T型沸石膜,對其分別進行分離90wt.%IPA/H_2O和90wt.%EtOH/H_2O的水熱穩(wěn)定性研究,并在pH=3的酸性環(huán)境下研究其耐酸穩(wěn)定性。研究結(jié)果表明,n(3NaF:1KF)/n SiO_2=0.25條件下合成的T型沸石膜在長時間滲透蒸發(fā)測試過程中表現(xiàn)出良好的水熱穩(wěn)定性及耐酸穩(wěn)定性。
【學(xué)位單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ051.893
【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 無機膜概述
        1.1.1 無機膜的分類與特性
        1.1.2 無機膜的制備方法
        1.1.3 無機膜的應(yīng)用
    1.2 沸石分子篩膜概述
        1.2.1 沸石分子篩膜的類型
        1.2.2 沸石分子篩膜的制備方法
        1.2.3 沸石分子篩膜的應(yīng)用
    1.3 T型沸石分子篩膜概述
        1.3.1 T型沸石分子篩簡介
        1.3.2 T型沸石分子篩膜研究進展
    1.4 滲透蒸發(fā)技術(shù)
        1.4.1 滲透蒸發(fā)技術(shù)簡介
        1.4.2 滲透蒸發(fā)技術(shù)工作原理
    1.5 本論文的研究思路及內(nèi)容
        1.5.1 T型沸石膜目前面臨的挑戰(zhàn)
        1.5.2 論文的研究思路及內(nèi)容
2 無氟體系下T型沸石膜的制備
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗藥品及所用到的儀器
        2.2.2 T型沸石分子篩的制備
        2.2.3 T型沸石膜的制備
        2.2.4 T型沸石分子篩及T型沸石膜的表征
    2.3 實驗結(jié)果與討論
        2.3.1 T型沸石膜晶種層的制備
        2.3.2 晶化時間對T型沸石膜生長情況的影響
        2.3.3 不同Si/Al摩爾比對T型沸石膜的影響
        2.3.4 T型沸石膜異丙醇脫水滲透蒸發(fā)性能
    2.4 本章小結(jié)
3 含氟體系下T型沸石膜的制備及滲透蒸發(fā)性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗藥品及所用到的儀器
        3.2.2 T型沸石膜的制備
        3.2.3 T型沸石膜的表征
    3.3 實驗結(jié)果與討論
4F/nSiO₂對T型沸石膜的影響'>        3.3.1 nNH₄F/nSiO₂對T型沸石膜的影響
2對T型沸石膜的影響'>        3.3.2 nKF/nSiO₂對T型沸石膜的影響
2對T型沸石膜的影響'>        3.3.3 nNaF/nSiO₂對T型沸石膜的影響
2對T型沸石膜的影響'>        3.3.4 n（3NaF:1KF）/nSiO₂對T型沸石膜的影響
        3.3.5 T型沸石膜的滲透蒸發(fā)性能比較
        3.3.6 晶化時間對T型沸石膜生長情況的影響
        3.3.7 不同Si/Al摩爾比對T型沸石膜的影響
        3.3.8 T型沸石膜的重復(fù)性考察
    3.4 本章小結(jié)
4 T型沸石膜的水熱穩(wěn)定性和耐酸穩(wěn)定性研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗藥品及所用到的儀器
        4.2.2 T型沸石膜的制備
        4.2.3 T型沸石膜的滲透蒸發(fā)測試
        4.2.4 T型沸石膜的水熱穩(wěn)定性和耐酸性測試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 T型沸石膜分離90wt.%異丙醇/水體系的水熱穩(wěn)定性研究
        4.3.2 T型沸石膜分離90wt.%乙醇/水體系的水熱穩(wěn)定性研究
        4.3.3 T型沸石膜耐酸穩(wěn)定性研究
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝

【參考文獻】

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1 左勇剛;王亞利;龔躍鵬;高R

本文編號：2826733