氮化硼(BN)在結(jié)構(gòu)上與石墨相似,具有良好的熱傳導(dǎo)性、抗氧化性和化學(xué)穩(wěn)定性,在納米光電器件、高頻激光器和高導(dǎo)熱復(fù)合材料等領(lǐng)域都有很好的應(yīng)用前景。但是BN材料存在導(dǎo)電性差的問題,通過適當(dāng)?shù)膿诫s形成硼碳氮(BCN)三元化合物,便可解決這一問題。BCN材料不僅具BN材料的很多優(yōu)點(diǎn),還具有良好的導(dǎo)電性,可以在更廣的范圍內(nèi)得到應(yīng)用,其在鋰離子電池、儲(chǔ)氫、超級(jí)電容器和場(chǎng)電子發(fā)射和電子器件等領(lǐng)域都具有良好的應(yīng)用前景。目前BN領(lǐng)域的研究仍存在很多問題,如氣源具有毒性、所制備的納米材料易于團(tuán)聚、薄膜材料結(jié)晶度低、性能和應(yīng)用研究需要進(jìn)一步深入等。本論文針對(duì)這些問題展開研究,首先以固體B粉為B源,利用催化劑輔助熱蒸發(fā)的方法,制備出來(lái)了BN納米片球和BCN納米片球,并研究了BN納米片球用于污水處理的吸附性能以及BCN納米片球作為Pt催化劑載體的應(yīng)用。其次,利用催化劑輔助生長(zhǎng)高質(zhì)量的BN薄膜,催化劑的使用大大提高了薄膜的結(jié)晶度。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:以金屬氧化物為催化劑,通過加熱金屬氧化物和B粉混合物,使B原子蒸發(fā)出來(lái),再引人NH3氣制備了BN納米片球。系統(tǒng)地研究了催化劑、反應(yīng)溫度、B粉與催化劑質(zhì)量配比(RB/C)等工藝參數(shù)對(duì)BN納米片球生長(zhǎng)的影響。研究結(jié)果表明,Co O/Co Fe2O4和Ni O/Ni Fe2O4在適當(dāng)?shù)墓に嚄l件下都可以作為催化生長(zhǎng)BN納米片球的催化劑,但Co O/Co Fe2O4的催化效果更好。反應(yīng)溫度和RB/C對(duì)BN納米片球的生長(zhǎng)影響很大,通過改變反應(yīng)溫度和RB/C值,實(shí)現(xiàn)了對(duì)BN納米片球的尺寸和納米片厚度的控制。研究了BN納米球作為廢水吸附劑的應(yīng)用,主要考察了其對(duì)泵油、染料和重金屬離子的吸附能力。研究結(jié)果表明BN納米片球在去除水中含有的廢油、染料和重金屬離子等有害物質(zhì)時(shí),表現(xiàn)出來(lái)了優(yōu)異的吸附性能。BN納米片球?qū)τ偷奈搅窟_(dá)到了自身重量的7.8倍;對(duì)孔雀石綠(MG)和亞甲基藍(lán)(MB)的最大吸附量分別為324和233 mg/g;對(duì)Cu2+、Pb2+和Cd2+通過加熱催化劑和B粉的混合物,再通入CH4和NH3制備出來(lái)了BCN納米片球。研究了CH4流量、反應(yīng)溫度和RB/C等工藝參數(shù)對(duì)BCN納米片球生長(zhǎng)的影響。研究結(jié)果表明,CH4流量和反應(yīng)溫度對(duì)BCN納米片球的結(jié)構(gòu)具有重要影響,在CH4流量為10 sccm,1300℃下生長(zhǎng)出來(lái)了BCN納米片球。通過改的最大吸附量分別為678.7、536.7和107.0 mg/g。這一結(jié)果表明,BN納米片球在廢水處理領(lǐng)域?qū)⒂泻芎玫膽?yīng)用前景。變RB/C的比值,實(shí)現(xiàn)了BCN納米片球尺寸的控制,BCN納米片球的尺寸控制在0.45-4μm之間。由于BCN納米片球具有開放性的結(jié)構(gòu)、不易團(tuán)聚和良好的導(dǎo)電性的特點(diǎn),因此研究了其作為催化劑載體的應(yīng)用。采用乙二醇還原法,成功的將Pt納米顆粒均勻地分散于BCN納米片表面,并且所制備出來(lái)的電催化劑在堿性溶液中表現(xiàn)出了良好的催化氧還原(ORR)活性和穩(wěn)定性。以Mo為催化劑,通過化學(xué)氣相沉積(CVD)和后期退火處理的方法,制備出來(lái)了高質(zhì)量的BN薄膜。系統(tǒng)地研究了BF3流量、H2流量、微波功率、工作氣壓等實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)BN薄膜生長(zhǎng)的影響。對(duì)制備的BN薄膜進(jìn)行了后期退火處理,研究了后期退火工藝對(duì)BN薄膜形貌和結(jié)晶性的影響。研究結(jié)果表明,Mo的存在可以明顯改善BN薄膜的質(zhì)量,后期退火處理過的BN薄膜的結(jié)晶度大幅度提高了,BN薄膜的拉曼(Raman)峰的半高寬只有9.3 cm-1。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,對(duì)BN薄膜的生長(zhǎng)機(jī)制進(jìn)行了討論。由于B、N原子在催化劑中的溶解-析出,BN薄膜在生長(zhǎng)過程中結(jié)晶質(zhì)量得到了改善,后期退火處理更是大幅度提高了結(jié)晶度。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TQ128.1;TB383.1

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本文編號(hào)：2825982