【摘要】：進入21世紀以來,地球能源危機日益嚴重,開發(fā)新型能源來緩解化石燃料的巨大消耗帶來的危機成為當(dāng)務(wù)之急。氫能作為一種可再生清潔能源載體受到了人們的廣泛關(guān)注,但是目前大規(guī)模制備氫氣的手段主要包括化石燃料的裂解,這種制氫方法在得到氫氣的同時消耗了大量的化石燃料并伴隨多種污染性氣體的生成。析氫反應(yīng)作為一種高效無污染的制氫方法得到了人們的重視,在析氫反應(yīng)中,雖然金屬鉑(Pt)和其他貴金屬催化材料在酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出了非常優(yōu)越的催化活性,但其稀缺性和高成本嚴重限制了大規(guī)模的能源轉(zhuǎn)化應(yīng)用。所以開發(fā)新的地球儲量豐富的電催化劑十分重要。本文主要研究了二維(2D)層狀過渡金屬硫族化合物MX_2(M=Mo、W,X=S、Se)半導(dǎo)體材料催化材料。研究利用液相剝離和水熱的方法合成了2H相的MoS_(2x)Se_(2(1-x))納米片,通過改變硫族元素比例從而調(diào)整材料電子結(jié)構(gòu)提升了MoS_(2x)Se_(2(1-x))納米片導(dǎo)電性能,降低催化反應(yīng)所需的電能消耗,并且通過改變水熱反應(yīng)的溫度,優(yōu)化MoS_(2X)Se_2(1-X)納米片的無序度,產(chǎn)生了更有效的材料活性位點,提高了材料內(nèi)部的電子遷移率,大大的提升了MoS_(2x)Se_(2(1-x))納米片的催化性能。另外,通過將固相沉積合成的納米片通過一種乙醇水溶劑誘導(dǎo)其轉(zhuǎn)化為高質(zhì)量的納米卷結(jié)構(gòu),納米卷結(jié)構(gòu)引入的彎曲應(yīng)變能夠促使更多活性位點得到更加有效的暴露,同時其彎曲的基平面能夠有效激發(fā)惰性表面的活性位點,協(xié)同增強了催化活性,說明應(yīng)力應(yīng)變也是調(diào)控二維材料催化活性的重要因素之一。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【圖文】：

工程是將穩(wěn)態(tài)的半導(dǎo)體 2H 相轉(zhuǎn)化為亞穩(wěn)態(tài)的金屬 1T 相，這可以顯著提高 MX材料的電催化活性，使其與貴金屬基電催化劑具有競爭優(yōu)勢。此外，豐富的缺陷（無序）的存在也被證明是增強電化學(xué)活性的原因。因此探索 MX2材料的合成方法、電場調(diào)控催化性能以及應(yīng)用具有重要意義。1.2 電催化分解水制氫將酸性環(huán)境中的析氫反應(yīng)的機理歸結(jié)為三個步驟[36]，如圖 1-1a)所示。首先在由于電極表面的放電作用，在電極表面發(fā)生吸附反應(yīng)，見公式（1-1），被稱為Volmer 過程：H+(aq)+e-+*→Hads*（1-1）通過這一過程完成電子和質(zhì)子的反應(yīng)，在電極表面產(chǎn)生一個吸附氫原子，經(jīng)過 Tafel 反應(yīng)，兩個吸附氫原子結(jié)合生成氫氣，見公式（1-2）。同時經(jīng) Heyrovsk反應(yīng)質(zhì)子和吸附氫原子在電子的作用下結(jié)合生成氫氣，見（1-3）。2Hads*→H2(g)+2* （1-2）Hads*+ H+(aq) +e-→H2(g)+* （1-3）

圖 1-3 a)氧摻雜 MoS2納米薄片的示意圖，b)氧摻雜 MoS2納米薄片的催化性能謝毅教授課題組提出了一種可控的一步水熱法來完成MoS2超薄納米片程。具有豐富缺陷的 MoS2超薄納米片表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，這歸的缺陷和超薄納米片結(jié)構(gòu)引起的富集活性邊緣位點的協(xié)同作用[31]。在薄片結(jié)構(gòu)中，由于存在大量的缺陷，催化惰性的基平面會發(fā)生部分開裂露出更活躍的邊緣位點。此外，調(diào)節(jié)層間距離是一種設(shè)計新穎高效的 劑的優(yōu)秀策略，用以提高電化學(xué)反應(yīng)的潛在活性[47]。美國阿岡國家實剛教授課題組用一種十分新穎的微波輔助方法制備了 MoS2納米片，所MoS2具有端部結(jié)構(gòu)和一個有效的層間擴展空間[41]，如圖 1-4 所示。

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 ;聚合物涂覆硅納米片可望取代石墨稀[J];中國粉體工業(yè);2017年02期

2 郝慧;楊云;;金納米片的制備[J];化工技術(shù)與開發(fā);2018年03期

3 朱景春;;二硫化鉬納米片的制備及其研究進展[J];科學(xué)技術(shù)創(chuàng)新;2018年07期

4 李俊怡;梁峰;田亮;張海軍;;類石墨相氮化碳納米片的制備研究進展[J];化學(xué)通報;2018年05期

5 趙迪;柯瑞林;鄒雄;毛琳;胡行兵;王金合;;氮化硼納米片制備方法研究進展[J];功能材料;2016年12期

6 張震;于翔;劉飛;;產(chǎn)業(yè)化制備石墨烯納米片研究進展[J];新型工業(yè)化;2017年01期

7 肖林平;劉敏;周麗萍;賴桂珍;黃錦貴;鐘晨晨;;一步法制備單層二硫化鉬納米片[J];廣東化工;2016年12期

8 邢國政;靳利娥;解小玲;張康;曹青;;碳納米片的制備、表征及應(yīng)用[J];炭素技術(shù);2016年05期

9 鄒潤秋;秦文靜;張強;楊利營;曹煥奇;印壽根;;銀納米片等離子體效應(yīng)增強有機太陽能電池及其性能優(yōu)化研究[J];發(fā)光學(xué)報;2015年07期

10 趙逢煥;;(001)晶面占主導(dǎo)的銳鈦礦TiO_2納米片的制備、表征及光催化性能的研究[J];山東化工;2015年15期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 韓志成;武祥;;生長在泡沫鎳基底的炸圈狀四氧化三鈷納米片及其較提高的超級電容器性能[A];中國化學(xué)會第30屆學(xué)術(shù)年會摘要集-第三十分會：化學(xué)電源[C];2016年

2 陸迪燦;倪永紅;;多孔磷化鈷納米片的合成及其超電性能[A];中國化學(xué)會第30屆學(xué)術(shù)年會摘要集-第二十九分會：電化學(xué)材料[C];2016年

3 丁書江;;納米片復(fù)合材料的設(shè)計、制備和鋰離子存儲性能研究[A];中國化學(xué)會第30屆學(xué)術(shù)年會摘要集-第三十分會：化學(xué)電源[C];2016年

4 張玉倩;張琦;翁麗星;宇文力輝;汪聯(lián)輝;;量子點-二硫化鉬復(fù)合納米片用于癌細胞的靶向熒光成像和光熱治療[A];中國化學(xué)會第30屆學(xué)術(shù)年會摘要集-第三十八分會：納米生物效應(yīng)與納米藥物化學(xué)[C];2016年

5 梅旭安;梁瑞政;衛(wèi)敏;;超薄水滑石納米片作為藥物載體的研究[A];中國化學(xué)會第30屆學(xué)術(shù)年會摘要集-第三十八分會：納米生物效應(yīng)與納米藥物化學(xué)[C];2016年

6 董寧寧;李源鑫;馮艷艷;張賽鋒;張曉艷;范金太;張龍;王俊;;過渡金屬硫化物二維納米片的光限幅特性及其理論模擬[A];上海市激光學(xué)會2015年學(xué)術(shù)年會論文集[C];2015年

7 紀穆為;徐萌;劉佳佳;張加濤;;水相腐蝕法制備超薄二維單晶納米片[A];中國化學(xué)會第30屆學(xué)術(shù)年會摘要集-第五分會：分子與固體化學(xué)[C];2016年

8 程裕鑫;吳德峰;姚鑫;丁昆山;周亞楠;;聚乳酸/石墨納米片復(fù)合材料的流變行為[A];第十二屆全國流變學(xué)學(xué)術(shù)會議論文集[C];2014年

9 楊曉華;楊化桂;李春忠;;{001}晶面主導(dǎo)的銳鈦二氧化鈦納米片的熱穩(wěn)定性研究[A];顆粒學(xué)最新進展研討會——暨第十屆全國顆粒制備與處理研討會論文集[C];2011年

10 陳小蘭;師賽鴿;黃藝專;陳美;湯少恒;莫世廣;鄭南峰;;不同表面修飾對鈀納米片活體行為的影響[A];中國化學(xué)會第29屆學(xué)術(shù)年會摘要集——第05分會：無機化學(xué)[C];2014年

中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 記者 劉霞;科學(xué)家利用超薄沸石納米片造出高效催化劑[N];科技日報;2012年

2 本報記者 李波;二維MoS2納米片研究獲突破提振鉬業(yè)股[N];中國證券報;2013年

3 記者 王延斌 通訊員 隗海燕;高靈敏度“電子皮膚”可以量產(chǎn)了[N];科技日報;2017年

4 馮衛(wèi)東;新型透明塑料薄如紙硬如鋼[N];科技日報;2007年

5 記者 劉霞;柔性電子材料破碎多次仍可恢復(fù)功能[N];科技日報;2016年

6 記者 陳超;“光結(jié)構(gòu)”讓水隨環(huán)境變化自由變色[N];科技日報;2016年

7 記者 李麗 通訊員 梁維源;深圳大學(xué)打開癌癥治療新思路[N];深圳特區(qū)報;2018年

8 沈英甲;中國成功研發(fā)全球首類烯合金材料[N];中國有色金屬報;2014年

9 陳丹;生物“保鮮膜”可以阻斷創(chuàng)面感染[N];科技日報;2014年

10 記者 李大慶 通訊員 曾光強;超薄壓電材料制備成功[N];科技日報;2016年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 師超;微納米片狀磷酸鋅的制備及其對環(huán)氧涂層防腐性能的影響[D];哈爾濱工程大學(xué);2018年

2 劉桂靜;三維結(jié)構(gòu)鈷基納米材料的制備及電容特性研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2018年

3 袁鳳;氮化硼納米片定向增強聚氨酯復(fù)合材料的制備及性能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2017年

4 韓娜;基于金屬納米材料的電化學(xué)二氧化碳轉(zhuǎn)化體系的研究[D];蘇州大學(xué);2018年

5 杜翠翠;鉬基納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計合成及能源轉(zhuǎn)換電催化性能[D];吉林大學(xué);2018年

6 楊文龍;超薄二維納米材料的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控及其在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2017年

7 宋建軍;鋰離子電池正極材料磷酸鐵鋰的結(jié)構(gòu)、形貌調(diào)控及改性研究[D];燕山大學(xué);2016年

8 李敏;二硫化鉬的制備及其加氫性能的研究[D];大連理工大學(xué);2017年

9 周s

本文編號：2726662