【摘要】：化學(xué)鏈技術(shù)是一種新型、高效的利用技術(shù),利用載氧體作為中間介質(zhì),將單一反應(yīng)轉(zhuǎn)化為兩級(jí)或者兩級(jí)以上的二級(jí)反應(yīng),可以有效的降低熵變,提高能源利用率。課題組基于化學(xué)鏈技術(shù)提出了化學(xué)鏈煤焦油裂解制備炭黑的新技術(shù),經(jīng)過前期研究發(fā)現(xiàn),鐵基載氧體在煤焦油裂解制備炭黑過程中,具有良好的反應(yīng)性能,且能夠在一定程度上促進(jìn)煤焦油裂解與碳鏈的形成,實(shí)現(xiàn)高效制取炭黑的目的;對(duì)比傳統(tǒng)炭黑工藝,該法具有低能耗、低污染、高利用率的特點(diǎn)。但其反應(yīng)規(guī)律及炭黑形成機(jī)理方面尚不明確。本文針對(duì)化學(xué)鏈煤焦油裂解制取炭黑工藝,進(jìn)行進(jìn)一步的探索與優(yōu)化,主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:首先,利用TG/FTIR/GCMS技術(shù),針對(duì)煤焦油與為研究對(duì)象的化學(xué)鏈裂解實(shí)驗(yàn),分析煤焦油裂解過程的階段性,研究載氧體在化學(xué)鏈裂解過程中所起的催化作用,探討不同溫度下煤焦油裂解產(chǎn)物及規(guī)律,并基于Arrhenius公式研究各反應(yīng)階段下的活化能,闡釋煤焦油裂解階段的階段性與載氧體對(duì)其的催化作用。其次,利用Material Studio軟件針對(duì)對(duì)焦油化學(xué)鏈熱解制備炭黑過程中可能發(fā)生的副反應(yīng)與炭黑聚集體演變過程進(jìn)行模擬。針對(duì)模擬結(jié)果,基于Gibbs自由能最小化原理,分析了該過程中主反應(yīng)與其他競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)(二次反應(yīng))之間相互影響的特性。計(jì)算了各競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)前后吉布斯自由能變化和反應(yīng)平衡常數(shù),從理論上,說明了利用鐵基載氧體,煤焦油不完全燃燒制取炭黑過程的可行性,且具有低NOX排放的特性,對(duì)于各競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)的競(jìng)爭(zhēng)性與進(jìn)行程度進(jìn)行了模擬對(duì)比,結(jié)合分子模擬和熱重實(shí)驗(yàn)研究聚集體演變過程,進(jìn)而分析得到煤焦油化學(xué)鏈制取炭黑的形成機(jī)理,對(duì)進(jìn)一步研究焦油熱解反應(yīng)具有指導(dǎo)意義。此外,采用TG-MS聯(lián)用的方法,開展了煤焦油化學(xué)鏈熱解制備炭黑反應(yīng)產(chǎn)物間競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)研究。主要針對(duì)固固反應(yīng)與氣固反應(yīng),確定了各反應(yīng)發(fā)生的起始溫度與反應(yīng)速率最大時(shí)對(duì)應(yīng)溫度,通過質(zhì)譜離子流濃度與氣體濃度的對(duì)應(yīng)關(guān)系,量化分析氣體與載氧體的反應(yīng)性。并通過質(zhì)譜曲線面積積分計(jì)算炭黑消耗量,對(duì)氣固反應(yīng)與固固反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行了SEM-EDS表征,從實(shí)驗(yàn)方面研究了競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)機(jī)理,對(duì)流化床中煤焦油化學(xué)鏈熱解實(shí)驗(yàn)有著指導(dǎo)意義。最后,利用浸漬法制備Fe/Al復(fù)合載氧體,并進(jìn)行了反應(yīng)性能、循環(huán)性能方面的熱重研究,多次循環(huán)的氧化還原性能優(yōu)異,且循環(huán)后載氧體再生率可達(dá)96%。在設(shè)計(jì)建立的流化床裝置內(nèi)進(jìn)行了冷態(tài)流化試驗(yàn)與熱態(tài)煤焦油裂解實(shí)驗(yàn),利用壓力傳感器與數(shù)據(jù)采集模塊,獲得了布風(fēng)板布風(fēng)均勻性、床料流化特性以及床體整體壓降特性,為煤焦油裂解實(shí)驗(yàn)提供支撐�；诶鋺B(tài)實(shí)驗(yàn),采用復(fù)合載氧體進(jìn)行煤焦油裂解實(shí)驗(yàn),通過煙氣分析儀、氣相色譜測(cè)試煙氣成分,計(jì)算炭黑產(chǎn)率、能量利用率、旋風(fēng)分離器效率。本文通過數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合,研究煤焦油化學(xué)鏈裂解過程的反應(yīng)競(jìng)爭(zhēng)機(jī)理;并利用熱重分析與流化床實(shí)驗(yàn),對(duì)不同態(tài)載氧體的載氧性能進(jìn)行研究,并據(jù)此優(yōu)化實(shí)驗(yàn)工況,進(jìn)一步提高炭黑產(chǎn)率,對(duì)化學(xué)鏈法煤焦油制取炭黑過程污染物排放量的降低提供指導(dǎo)。
【學(xué)位授予單位】：青島大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ127.11

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 姜旭;王翠蘋;張龍龍;;化學(xué)鏈熱解煤焦油制備炭黑過程競(jìng)爭(zhēng)性反應(yīng)分析[J];青島大學(xué)學(xué)報(bào)(工程技術(shù)版);2015年04期

2 么秋香;鄭化安;張生軍;樊英杰;;中低溫煤焦油組分分離與鑒定研究進(jìn)展[J];廣州化工;2015年15期

3 羅四維;李軍;張然;王芳杰;崔龍鵬;;固體原料化學(xué)鏈技術(shù)研究進(jìn)展與展望[J];石油學(xué)報(bào)(石油加工);2015年02期

4 楊明明;劉永卓;賈偉華;胡修德;郭慶杰;;Fe_2O_3/ATP載氧體制備及煤化學(xué)鏈燃燒性能研究[J];燃料化學(xué)學(xué)報(bào);2015年02期

5 張佳;;淺析炭黑尾氣的余熱回收與利用[J];科技創(chuàng)新導(dǎo)報(bào);2015年03期

6 劉永卓;郭慶杰;田紅景;;煤化學(xué)鏈轉(zhuǎn)化技術(shù)研究進(jìn)展[J];化工進(jìn)展;2014年06期

7 布林朝克;郭婷;張邦文;邢瑞光;張奇?zhèn)?張胤;;Fe_2O_3逐級(jí)還原順序起源分析[J];金屬礦山;2013年06期

8 程煜;劉永卓;田紅景;郭慶杰;;鐵基復(fù)合載氧體煤化學(xué)鏈氣化反應(yīng)特性及機(jī)理[J];化工學(xué)報(bào);2013年07期

9 梅道鋒;趙海波;馬兆軍;鄭楚光;;Fe_2O_3/Al_2O_3氧載體制備方法的研究[J];燃料化學(xué)學(xué)報(bào);2012年07期

10 魏國(guó)強(qiáng);何方;黃振;趙坤;李新愛;李海濱;;化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的研究進(jìn)展[J];化工進(jìn)展;2012年04期

，

本文編號(hào)：2697236