【摘要】：膜分離技術(shù)有良好的分離、純化、精制和濃縮功能,又擁有能耗低、環(huán)保、過濾工藝簡單易操作等特性,因此現(xiàn)如今被廣泛應(yīng)用于食品、醫(yī)藥及水處理等領(lǐng)域。傳統(tǒng)的水處理膜如醋酸纖維素(CA)超濾膜、聚醚砜(PES)膜等,在進(jìn)行分離測試時存在水通量不高、機(jī)械強(qiáng)度差以及抗污染性能較弱等問題,極大地影響了分離膜的各項性能,所以很多研究目前都致力于對傳統(tǒng)分離膜的改性。氧化石墨烯(GO)等納米材料具有優(yōu)良的物理化學(xué)性能,親水性好,資源環(huán)保等優(yōu)點,在分離膜改性方面有較好的研究和應(yīng)用前景。本文以石墨片(Graphite flakes)、濃硫酸(H_2SO_4)、濃硝酸(H_3PO_4)、高錳酸鉀(KMnO_4)、過氧化氫(H_2O_2)為原料,采用改良Hummers法,成功制備出部分氧化的氧化石墨烯(GO)。所得產(chǎn)物通過紅外光譜分析(FT-IR)和X射線衍射(XRD)對其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征,結(jié)果表明,所得產(chǎn)物結(jié)構(gòu)上擁有大量含氧官能團(tuán),片層間距在0.834 nm左右,確定為目標(biāo)產(chǎn)物。將GO作為表面改性劑,通過輔壓真空自組裝方式將GO組裝到CA基膜表面,成功制備了GO/CA分離膜。對GO/CA分離膜進(jìn)行了紅外(AT-IR)光譜、拉曼光譜等測試,同時對分離膜進(jìn)行了通量、截留率及抗污染性能的測試。結(jié)果表明GO作為改性劑提高了CA膜表面的親水性,隨著GO含量的增加,GO/CA分離膜的純水通量呈現(xiàn)一個先增大后減小的趨勢,在GO含量為0.3 mg時,純水通量最高,達(dá)到了96 L/m~2·h,對CaCl_2的截留量在82%左右。GO含量再次增加時,純水通量逐漸減小,這是因為表面覆蓋過多,增大了水分子的傳質(zhì)阻力。同時,以GO加入量為0.3 mg所制備的GO/CA膜的抗污染性能較CA膜提高了10個百分點,在120 h內(nèi)操作,純水的通量恢復(fù)率能夠穩(wěn)定在70%以上,比起CA膜的60%以下性能更好。將乙二胺(EDA)與均苯三甲酰氯(TMC)在GO片層間原位聚合形成的聚酰胺(PA)交聯(lián),成功制備出新型GO-PA/CA改性膜。通過紅外光譜(AT-IR)、掃描電鏡(SEM)、X射線衍射(XRD)等測試手段對改性膜進(jìn)行表征,并對其分離性能和抗污染性能進(jìn)行了測試。結(jié)果表明,通過共價鍵交聯(lián)后的改性膜,相比于GO/CA膜穩(wěn)定性更好。隨著GO濃度的增加,GO-PA/CA膜的表面更為光滑,這有益于提升改性膜的抗污染性能;同時,增加GO濃度可使膜親水性增強(qiáng),進(jìn)而增加純水的吸附和通量的提高;膜表面負(fù)電荷強(qiáng)度也會增大,從而使截留率有所上升GO濃度增大過多會導(dǎo)致膜的厚度增加,水分子的傳質(zhì)阻力也隨之增加,膜通量下降。對改性膜進(jìn)行蛋白質(zhì)污染后,對鹽溶液的截留率下降,但是隨著GO濃度的增加,對CaCl_2,NaCl以及Cu(NO_3)_2的截留率增加,說明GO的加入有益于改性膜的抗污染性能;同時,通量恢復(fù)率圖也說明了引入PA之后,改性膜的穩(wěn)定性相比于之前得到了大大的提升。
【圖文】：

圖 1-1 石墨烯的結(jié)構(gòu)示意圖Figure 1-1 Structure of graphene烯自發(fā)明以來，，受到了許多專家們的廣泛關(guān)注，科學(xué)漲，如何制備出結(jié)構(gòu)完善性能優(yōu)異的片狀石墨烯也成從事的課題。石墨烯的制備主要分為化學(xué)法和物理法法使用最早，相對比較成熟，但是其缺點是制備的石區(qū)域較��；物理方法相較于化學(xué)法得到的石墨烯平面通常以石墨為原料進(jìn)行制備，價格也比較便宜。目前法越來越多，大體可分為“自上而下”（Top-down app上”（Bottom-up approach）兩大類[27]。而下”法：主要分為超聲剝離、化學(xué)官能團(tuán)化和插入：通常以碳材料為原料直接合成石墨烯，常見的有化）[28]、等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積（PECVD）、碳材

第 1 章 文獻(xiàn)綜述石墨烯簡介化石墨烯的結(jié)構(gòu)石墨烯（Graphene oxide,GO）是石墨烯眾多衍生物的經(jīng)過氧化反應(yīng)得來。GO 結(jié)構(gòu)與石墨烯類似，如圖 1-2于 GO 結(jié)構(gòu)上部分區(qū)域由 sp2雜化變成 sp3雜化，GO 片氧基團(tuán)：羧基、羥基、羰基和環(huán)氧基團(tuán)[32]，這些極性O(shè) 的親水性及其與聚合物的兼容性[33-35]，在納濾膜領(lǐng)域。
【學(xué)位授予單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ051.893

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