【摘要】：隨著畜牧養(yǎng)殖業(yè)的高度集約化發(fā)展,大量畜禽廢物的堆積和排放引起了一系列的土壤污染、水污染等環(huán)境問(wèn)題。為了解決生牛養(yǎng)殖帶來(lái)的牛糞污染問(wèn)題,當(dāng)前已經(jīng)開(kāi)發(fā)了各類(lèi)肥料化、飼料化、能源化的畜禽糞便處理技術(shù)。但經(jīng)過(guò)肥料化處理的牛糞仍含有病原微生物、抗生素等有害成分;而飼料化處理工藝一次性投資大、能耗高,易造成環(huán)境二次污染。相比而言,牛糞的能源化是未來(lái)的主要發(fā)展方向,目前能源化產(chǎn)物主要是沼氣,但該類(lèi)技術(shù)受氣溫影響較大,運(yùn)行穩(wěn)定性欠佳。近年來(lái),一種新型能源化技術(shù)—微生物燃料電池,興起且得到廣泛關(guān)注。該技術(shù)可以直接利用微生物氧化有機(jī)物獲取電能,陽(yáng)極材料是影響其產(chǎn)電性能的主要原因。目前,碳化廢棄物陽(yáng)極因其優(yōu)異的生物兼容能力及廉價(jià)特性,受到越來(lái)越多關(guān)注。鑒于此,本研究以牛糞為原料,通過(guò)高溫碳化制備陽(yáng)極材料,并將其應(yīng)用于微生物燃料電池反應(yīng)裝置中以獲取電能,實(shí)現(xiàn)牛糞的無(wú)害化和資源化。同時(shí)基于電極修飾改性和陽(yáng)極電勢(shì)調(diào)控優(yōu)化等方法,考察牛糞陽(yáng)極穩(wěn)定產(chǎn)電的可行性。論文的主要內(nèi)容和結(jié)論如下:(1)考察了不同碳化溫度(400,600,800和1000℃)對(duì)牛糞(CD)電極制備的影響,其中CD800比表面積最大(62.70m2 g-1),與未碳化CD相比,比表面積(0.36 m2 g-1)提高了 173倍。碳化溫度高于600℃制備的電極材料作為陽(yáng)極,產(chǎn)電啟動(dòng)時(shí)間僅需10小時(shí),且電流均在啟動(dòng)50小時(shí)內(nèi)達(dá)到穩(wěn)定,性能遠(yuǎn)優(yōu)于市售石墨板電極;其中CD800輸出電流密度最高,達(dá)到11.74±0.41 A m-2。(2)在牛糞原料中摻入部分比例的碳酸氫鈉、面粉,再碳化制備的多孔特性的改性復(fù)合生物陽(yáng)極,最大電流密度高達(dá)22 A m-2,是CD800的1.9倍;在CD800表面通過(guò)添加碳微粒、聚苯胺和中性紅涂層等方式進(jìn)行陽(yáng)極表面修飾優(yōu)化,碳微粒和聚苯胺修飾后陽(yáng)極電流密度分別提升了 1.27倍和1.25倍,而中性紅表面修飾對(duì)CD800電極產(chǎn)電性能的提高作用不顯著。結(jié)果表明摻混復(fù)合改性?xún)?yōu)化的CD800電極對(duì)于MFC產(chǎn)電性能的提升作用優(yōu)于表面涂層改性?xún)?yōu)化的CD800電極。(3)考察了不同陽(yáng)極電勢(shì)調(diào)控對(duì)CD800電極的產(chǎn)電性能和表面功能微生物群落結(jié)構(gòu)的影響。在-0.45 V電勢(shì)調(diào)控下,反應(yīng)器較難啟動(dòng)。隨著調(diào)控電勢(shì)從-0.29 V增加至0.31 V時(shí),CD800電極的最大電流密度也隨之提高,提高幅度與產(chǎn)電優(yōu)勢(shì)微生物Geobacter的增加比例基本一致,表明在這個(gè)電勢(shì)范圍內(nèi),電勢(shì)越正則越有利于產(chǎn)電微生物的富集。但當(dāng)調(diào)控電勢(shì)增加至0.61 V時(shí),CD800電極的產(chǎn)電性能未能進(jìn)一步提高。在-0.45V～0.61V的電勢(shì)范圍調(diào)控下,CD800電極表面主要微生物在屬水平上有22種,其中產(chǎn)電微生物土桿菌屬(Geobacter)始終為優(yōu)勢(shì)菌群,含量在37%～72%;石墨電極表面主要微生物在屬水平上有31種,Geobacter含量為18～74%。結(jié)果表明電勢(shì)調(diào)控可以控制微生物在電極上的生長(zhǎng),對(duì)產(chǎn)電微生物Geobacter的群落豐度影響較大。
【圖文】：

本實(shí)驗(yàn)中使用的ＭＦＣ反應(yīng)器參照Ｇｕｏ等人的反應(yīng)器設(shè)計(jì)＾］，由八個(gè)工作逡逑電極（ＷＥ，ＣＤ電極）構(gòu)成，共享相同的一個(gè)對(duì)電極（ＣＥ，碳?xì)郑┮约皡⒈入婂义蠘O（ＲＥ，邋Ａｇ／ＡｇＣｂＭＫＣｌ），如圖２所示。反應(yīng)器的陽(yáng)極室填充５００ｍＬ由Ｍ９逡逑溶液（ＮＨ４ＣＩ，Ｏ．ｌｇＬ＇ＮａＣｌ，邋０．５邋ｇＬ－＾ＫＩｆｃＰＣ＾，“ｇＬ－＾Ｋ＾ＨＰＣＫ，邋ＳＪｇｌ／１；逡逑ＭｇＳ0４）組成的溶液，Ｏ．ｌｇｌＡ邋ＮａＨＣ0３，ＳｇＬ－１），微量元素（ＦｅＳ0４．７Ｈ２０，逡逑ｌ．ＯｍｇＬ－１，ＣｕＳ0４．５Ｈ２0，０＿０２ｍｇＬ－１，Ｈ３ＢＯ３，０．０１４ｍｇＬ＿１，邋ＭｎＳ0４．４Ｈ２0，０＿１０逡逑ｍｇ邋Ｌ－１，ＺｎＳＣＶ７Ｈ２0，０．１０邋ｍｇ邋Ｌ－１，Ｎａ２Ｍｏ0４．２Ｈ２0，０．０２ｍｇＬ－１，Ｃ０ＣＩ２．６Ｈ２Ｏ，逡逑０．０２邋ｍｇ邋Ｌ－１）和ＩｇＬ－１乙酸鈉組成的混合溶液。為了啟動(dòng)反應(yīng)器，將實(shí)驗(yàn)室長(zhǎng)期逡逑運(yùn)行的ＭＦＣ反應(yīng)器中的５０ｍＬ陽(yáng)極流出物接種到陽(yáng)極室中，陰極液溶液為Ｍ９逡逑溶液，陽(yáng)極通過(guò)恒電位（Ｂｉｏｌｏｇｉｃ，Ｆｒａｎｃｅ）控制在ＯＶｖｓＡｇ／ＡｇＣｌ的電位，并逡逑且使用計(jì)時(shí)電流法（ＣＡ）收集當(dāng)前數(shù)據(jù)。所有反應(yīng)器置于３０°Ｃ的溫室中序批次逡逑培

ｒａｎｇｅ邋ｏｆ邋１００邋ｋＨｚ邋ｔｏ邋１００邋ｍＨｚ邋ｉｎ邋ｆｒｅｓｈ邋ｍｅｄｉｕｍ逡逑２．３．４電流產(chǎn)生和生物膜形成逡逑如圖２－７ａ所示，所有碳化ＣＤ陽(yáng)極（除ＣＤ４００夕卜）在產(chǎn)電菌接入后約１０逡逑小時(shí)啟動(dòng)，約５０小時(shí)后電流密度就可以達(dá)到相對(duì)穩(wěn)定（１０．０３邋Ａ邋ｍ邋－２？１２．１５邋Ａ邋ｍ＿２）。逡逑而大部分的商用碳基陽(yáng)極一般無(wú)法在如此短的時(shí)間內(nèi)完成啟動(dòng)并達(dá)到穩(wěn)定運(yùn)行，逡逑例如活性炭氈啟動(dòng)時(shí)間需要１０天［９９］，而碳網(wǎng)陽(yáng)極也需要３－６天［＿。此外，在逡逑８００°Ｃ下時(shí)碳化ＣＤ獲得最大電流密度，達(dá)到１１．７４邋±０．４１邋Ａｍ－２。逡逑在ＣＤ６００、ＣＤ８００和ＣＤ１０００電極表面可以觀察到覆蓋完整且有一定厚度逡逑的生物膜
【學(xué)位授予單位】：浙江工商大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TM911.45

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2686111