【摘要】：在資源逐漸匱乏,化石燃料的過度使用、環(huán)境被嚴重污染的現(xiàn)代社會,開發(fā)使用新型可持續(xù)綠色能源成為重中之重。燃料電池,是一種能量轉換效率較高且對環(huán)境比較友好的一種提供電能的裝置。由于燃料電池不受卡諾循環(huán)效應影響,直接將化學能轉化為電能,因而減少了途中的能量損失。因為具有環(huán)保、清潔等特殊性質,它被認為是21世紀的綠色能源,而且可能會使“氫經濟”成為現(xiàn)實。對于直接甲醇燃料電池,所常用且相對有用的催化劑仍然是貴金屬鉑。但是鉑基催化劑存在的一些問題也很明顯,鉑金屬價格高昂并且容易被甲醇氧化過程產生的類CO中間體所毒化,對Pt催化劑的催化性能有所影響。因此降低催化劑的成本,提高Pt催化劑的催化活性和抗CO中毒能力,成為解決問題的關鍵。近些年,關于催化劑制備的新方法乙二醇(EG)還原法,對催化劑有穩(wěn)定作用而且易于去除,但由于EG為較弱的還原劑,因而不適用于制備不同組合的催化劑。為了加強催化劑的電催化性能和穩(wěn)定性,本工作將用三嵌段共聚物來替代EG。利用三嵌段共聚物本身的易去除、低毒和還原性等性質,設計合成了Pt基催化劑和PtRu合金催化劑。而且設計了不同pH值的催化劑對燃料電池的電催化性能和穩(wěn)定性的影響。本文主要采用了液相還原法,以兩種三嵌段共聚物為還原劑,以氯鉑酸(H_2PtCl_6·6H_2O)、氯化釕(RuCl_3)為金屬的來源,以Vulcan XC-72 Carbon作為載體,合成了Pt基以及PtRu合金催化劑。首先,使用XRD、TEM和EDS的方法對材料的特性進行了表征。再用電化學測試對燃料電池的電催化活性和穩(wěn)定性做了進一步的表征,具體使用常用的電化學測試方法:循環(huán)伏安法和計時電流法。研究的具體情況如下:1.以Vulcan XC-72 Carbon為載體,用PEO_(19)-PPO_(69)-PEO_(19)(P123)作為還原劑和保護劑,制備了pH值在2—6范圍的一元Pt/C催化劑。XRD結果表明,成功的合成了Pt/C催化劑;TEM結果則顯示該催化劑的顆粒分布均勻且與XRD的結果相匹配。由CV和CA測試表征可以得出,pH值在2—6范圍時,催化劑都對甲醇氧化有較好的作用,其中在pH值為4時Pt基催化劑明顯呈現(xiàn)出優(yōu)于其他pH值的電催化效果和較好的穩(wěn)定性。2.以Vulcan XC-72 Carbon為載體,使用P123成功制備了pH值在2—4范圍的二元PtRu合金催化劑。在XRD中觀察到,由于各個特征峰明顯右移了一些且沒有Ru對應的特征峰,說明Ru被納入了Pt的晶體結構中,成功合成了Pt Ru合金晶體。電化學測試結果則表明,與一元Pt基催化劑相比,引入Ru元素后催化劑的電催化效果明顯好許多,對于抗CO毒性也有緩解作用。在pH值為3時,PtRu/C合金材料的各方面表現(xiàn)出的催化效果明顯優(yōu)于其他pH值的催化劑。3.用PEO_(132)-PPO_(50)-PEO_(132)(F108)作為還原劑和保護劑,以Vulcan XC-72 Carbon為載體,成功制備了pH值在2—4范圍的一元Pt/C催化劑,這可以由XRD圖譜顯示的結果所證明。在CV的測試中,可以看到在pH值為4時,催化劑呈現(xiàn)了更好的催化效果。并且在計時電流圖中可以判斷燃料電池的穩(wěn)定性比較好。
【圖文】：

氫氧燃料電池工作

值為 4 時的 Pt/C 催化劑樣品的 TEM 圖，（a），（b）為低倍鏡觀察到的10 nm 觀察到的圖像，（d）高倍鏡下觀察到的圖像和單個納米顆粒的 HRT（e）圖 a 對應的 EDS 能譜圖2 為代表性樣品 pH 值為 4 時，Pt/C 催化劑的 TEM 和 HRTEM 圖對應的 EDS 能譜圖。圖 2-2 中（a）、（b）和（c）為催化劑的粒徑分布，可以清晰地看到催化劑樣品大致都表現(xiàn)出良好且均勻化性能與催化劑分布的均勻性是有關的[47]。在圖（d）中給出了一 具有代表性的高倍透射電鏡圖像（HRTEM），該圖中呈現(xiàn)的 Pt 納為 0.232 nm，與 Pt 的（111）晶面相比較是匹配的。圖（e）為元）結果，在圖中可以清晰的得知該樣品的組成成分，其中 Cu 元素素來自 Vulcan XC-72 Carbon，Pt 來自于所制備的樣品，證實了所t 元素的存在，這與上述的 XRD 及 TEM 所得到的結果一致。
【學位授予單位】：曲阜師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TM911.4

【參考文獻】

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本文編號：2675274