【摘要】：碳元素因其獨特的電子軌道特性使得其具有非常多樣的成鍵雜化形式,因此碳元素可以構(gòu)建從零維到三維性能各異的材料。近年來,制備碳材料的方法層出不窮,同時其性能的研究,尤其是在能源相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用研究越來越多。針對碳材料硬度、光學(xué)特性、導(dǎo)電性、表面與界面特性等方面的優(yōu)異性能,該論文通過對含鹵素碳源在各種不同條件下的堿性脫鹵反應(yīng)來制備新型碳納米材料,并對其電子結(jié)構(gòu)及性能進(jìn)行了一定的研究,同時也通過第一性原理研究了室溫堿性脫鹵反應(yīng)的機理。主要工作如下:1.通過密度泛函理論研究室溫強堿脫鹵反應(yīng)機理。在室溫下通過強堿性脫鹵反應(yīng)制備碳材料,以高度鹵化的高分子材料PVDC為碳源,通過手動研磨即可完成碳化,且部分未環(huán)化的碳位點有著較高的活性,可與雜原子建立連接來實現(xiàn)摻雜碳材料的制備。我們通過2,2-二氯丁烷來代替長鏈PVDC,通過高斯軟件模擬PVDC的脫氯及摻雜機理。計算結(jié)果表明,在室溫下PVDC在堿性作用下分兩步脫鹵,其能壘分別為1.38 kcal/mol和11.69 kcal/mol。我們用NH3來模擬雜原子摻雜,其反應(yīng)能壘為36.99 kcal/mol。2.利用脫鹵反應(yīng)將NP成功摻入碳鏈中并焙燒得到NP摻雜C3N4。利用溶劑熱法使六氯環(huán)三磷腈與三聚氰胺在一定條件下發(fā)生脫鹵反應(yīng)來實現(xiàn)制備NP摻雜的碳材料,通過高溫煅燒來實現(xiàn)其光電催化分解水析氫的目的。理論計算發(fā)現(xiàn)NP摻雜使C3N4帶隙變小,光譜響應(yīng)范圍增加,載流子傳輸速率增強,實驗測試結(jié)果表明NP摻雜C3N4相對于純氮化碳,其光響應(yīng)電流大幅度提升,帶隙從2.7 eV降低到2.3 eV,明場下的析氫過電位降低至0.25 V。綜上所述,通過脫鹵反應(yīng)制備摻雜碳材料是一種高效實用的新方法,利用其制備的NP摻雜C3N4在光電催化方面有著非常重要的應(yīng)用。
【圖文】：

圖１－１碳材料發(fā)展歷史逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１邋Ｃａｒｂｏｎ邋Ｍａｔｅｒｉａｌｓ邋Ｈｉｓｔｏｒｙ逡逑材料的制備逡逑碳材料所用到的原料非常豐富，而且制備碳材料的方法也非常多種多料合成的分類方法也比較多。本文以合成原料不同來介紹碳材料的一法。不同的碳源可以通過相同的碳化方式，也可以通過不同的碳化方產(chǎn)物。通過碳源合成碳材料會經(jīng)歷一個最基本的的過程，就是碳源中。而碳源中非碳組分的脫除，可以在氣相中完成，在氣相反應(yīng)體系中，積法［１１］、高溫?zé)岱纸夥ǎ郏保玻莸�；也可以在液相中完成，液相反�?yīng)體系中，合成法［１３４５］、溶劑熱合成法［１６，１７］、低溫液相熱解法［１８］等。有的甚至可合成碳材料的碳源非常廣泛，我們按它們的性質(zhì)不同，分為無機碳源中有機碳源中我們按照分子量大小分為小分子碳源比如二氧化碳、四

可控性都非常強，，一般都是利用化學(xué)氣相沉積（ＣＶＤ）法來處理�；瘜W(xué)氣相沉積法制逡逑備碳材料是通過高溫在催化劑表面使得揮發(fā)質(zhì)碳源裂解脫出官能團并經(jīng)過不同的反逡逑應(yīng)途徑形成穩(wěn)定相的一種常用方法。例如圖１－２所示利用ＣＶＤ法在不同基底上裂解逡逑甲烷得到各種基底形貌的石墨烯［１９—２１］。逡逑Ｉ逡逑圖１－２不同基底材料上甲烷裂解制備的石墨烯，Ａ為液態(tài)0！珠［１９］，邋Ｂ為多空Ｎｉ［２（）］，邋Ｃ為三維泡逡逑沫鎮(zhèn)ｐｌ］逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－２邋Ｇｒａｐｈｅｎｅ邋ｉｓ邋ｐｒｅｐａｒｅｄ邋ｂｙ邋ｍｅｔｈａｎｅ邋ｃｒａｃｋｉｎｇ邋ｏｎ邋ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｓｕｂｓｔｒａｔｅｓ．邋Ａ邋ｉｓ邋ｌｉｑｕｉｄ邋Ｃｕ，Ｂ邋ｉｓ逡逑ｐｏｌｙｎｕｃｌｅａｒ邋Ｎｉ，邋ａｎｄ邋Ｃ邋ｉｓ邋３－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ邋ｎｉｃｋｅｌ邋ｆｏａｍ．逡逑１．２．１．１．２醇酸類有機碳源逡逑乙醇、聚糖、葡萄糖、聚酯、生物有機質(zhì)等含氧官能團的有機碳源在自然界本身逡逑存在或者可低成本的大量合成，所以用此類碳源制備碳材料具有很高的經(jīng)濟性。醇酸逡逑類有機碳源因為有很好的水溶性，所以在其脫除羥基或羧基官能團時非常適合液相化逡逑學(xué)合成方法耦合［２２］。而且醇酸類碳源有非常豐富的有機化學(xué)性質(zhì)，在成碳時形成多組逡逑分碳材料，同時因其多樣的化學(xué)性質(zhì)，這類碳源可以利用模版法來制備不同形貌及多逡逑孔結(jié)構(gòu)的碳材料。例如葡萄糖的碳化過程
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ127.11;TQ116.2

【共引文獻(xiàn)】

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本文編號：2647915