【摘要】：目前,電解水是最理想的產(chǎn)氫方式,鉑(Pt)被認(rèn)為是電化學(xué)產(chǎn)氫的最佳電極材料。然而,催化劑的成本和含量使Pt催化的氫氣生產(chǎn)不適合商業(yè)規(guī)模。因此,探索低成本、含量豐富、高活性和穩(wěn)定性的非貴金屬析氫反應(yīng)(HER)電催化劑以取代Pt作為催化劑已成為當(dāng)務(wù)之急。近年來(lái),地球含量豐富的過(guò)渡金屬碳化物,尤其是碳化鉬(Mo_xC),被認(rèn)為是取代先進(jìn)而昂貴的Pt族電催化劑的潛在候選材料,但其形貌結(jié)構(gòu)和催化活性仍存在挑戰(zhàn)。因此,具有特定形貌和高活性的碳化鉬析氫材料得到了廣泛研究。本文的研究?jī)?nèi)容主要分為以下兩部分。1.采用碲納米線模板導(dǎo)向水熱碳化法制備了基于氮摻雜碳納米纖維(N-CNF)的鎳-碳化鉬(Ni-Mo_2C)納米材料,并利用XRD、TEM、XPS等測(cè)試對(duì)其進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)研究了不同Ni和Mo摩爾比催化劑的析氫性能,結(jié)果表明Ni/Mo摩爾比為0.046的催化劑在酸性電解質(zhì)中表現(xiàn)出最好的析氫性能,其Tafel斜率為72 mV dec~(-1),10 mA cm~(-2)電流密度對(duì)應(yīng)的過(guò)電位為65 m V,并具有優(yōu)秀的穩(wěn)定性。同時(shí),該催化劑在堿性電解質(zhì)中也具有良好的析氫反應(yīng)活性。2.采用超聲輔助和凍干法快速制備了碳化鉬(Mo_xC)和鎳負(fù)載在氮摻雜的還原氧化石墨烯(N-rGO)上,隨后利用TEM、XRD、XPS等表征對(duì)該復(fù)合材料進(jìn)行物相和結(jié)構(gòu)分析。同時(shí)對(duì)其析氫性能展開(kāi)了研究,結(jié)果表明在酸性和堿性電解質(zhì)中催化劑均具有優(yōu)秀的析氫反應(yīng)活性,尤其是在堿性電解質(zhì)中,Ni-Mo_xC/N-rGO在10 mA cm~(-2)電流密度處的過(guò)電位為183 mV,Tafel斜率為76mV dec~(-1)。綜上所述,電化學(xué)研究證明上述碳化鉬復(fù)合材料具有顯著的析氫反應(yīng)活性和較高的穩(wěn)定性,為非貴金屬電催化劑的制備奠定了良好的基礎(chǔ)。
【圖文】：

(111)、β-Mo2C (0001)表面和 Mo (110)的計(jì)算的電子 d 帶結(jié)大塊 MoxC 的析氫反應(yīng)活性，目前主要方法是設(shè)計(jì)各的碳化鉬。米顆粒鉬納米顆粒易團(tuán)聚和聚集，我們通常選擇各種載體防是使用具有大的表面積和良好的導(dǎo)電性的納米碳材體材料中的羧基或羥基官能團(tuán)有益于在與 Mo 基前驅(qū)如，Tuomi 等人[25]以炭黑為載體合成了 Mo2C/C 電極比，其表現(xiàn)出優(yōu)秀的析氫反應(yīng)活性。Chen 等人[26上原位碳化鉬酸銨制備了β-Mo2C 納米顆粒，與大塊 Mo2C 表現(xiàn)出優(yōu)秀的電催化活性和穩(wěn)定性。He 課題制備了小尺寸的碳化鉬納米顆粒，碳化鉬納米顆粒和其表現(xiàn)出優(yōu)異的析氫反應(yīng)活性，并且，碳化鉬納米顆片上。

圖 2.1 Ni-Mo2C@N-CNF 催化劑制備流程圖分劑（Na2TeO3）和聚乙烯吡咯烷酮（PVP，，K=30）均購(gòu)。氨水（25-28% w/w%），水合聯(lián)氨（85% w/w%），氯化鎳（NiCl2.6H2O）均購(gòu)于天津光復(fù)化學(xué)試劑有限)6Mo7O24.4H2O）和 D(+)-氨基葡萄糖鹽酸鹽購(gòu)買(mǎi)于國(guó)Nafion (5 wt.%)購(gòu)買(mǎi)于 Sigma-Aldrich 公司。實(shí)驗(yàn)中器
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ116.2

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本文編號(hào)：2620571