發(fā)布時間：2020-03-30 09:02

【摘要】：電解水制備氫氣是解決可再生能源長期供應(yīng)、儲存和使用等難題的一個很有前景的方案。然而,電解水過程中陽極析氧反應(yīng)動力學(xué)緩慢且陰極析氫反應(yīng)又不穩(wěn)定,使得大規(guī)模利用電解水制備高純度的氫氣仍然十分困難。本論文圍繞著電解水制氫過程中包含的陽極氧析出反應(yīng)(OER)和陰極氫析出反應(yīng)(HER),以降低OER和HER過程的過電位為目標(biāo),制備了各種鎳鈷基的電極并研究了它們的電催化性能。研究的主要內(nèi)容如下:1.采用兩步水熱法在泡沫鎳基底(NF)上原位生長NiCo_2S_4納米管陣列,并且合成了Ni_3S_2/NF、Co_3S_4/NF及NiCo_2S_4顆粒作為對比。利用三電極體系測試了各電極材料在1 mol/L的KOH溶液中的HER性能。測試結(jié)果表明,NiCo_2S_4/NF具有優(yōu)于Ni_3S_2/NF、Co_3S_4/NF及NiCo_2S_4顆粒電極的HER性能。在10 mA/cm~2的電流密度下,NiCo_2S_4/NF的過電位為183 mV,Tafel斜率為121.5 mV/dec。在10 mA/cm~2的恒定電流密度下連續(xù)測試100,000 s,NiCo_2S_4/NF電極的電位沒有發(fā)生明顯的變化,并且穩(wěn)定性測試后NiCo_2S_4/NF的形貌保持得較為完整。2.采用易控制的電沉積法在泡沫鎳基底上沉積Ni_xCo_(1-x)(OH)_y納米片,并研究了不同鎳鈷比例和不同電鍍時間對Ni_xCo_(1-x)(OH)_y樣品結(jié)構(gòu)和形貌的影響。利用三電極體系測試了各樣品在堿性環(huán)境中的OER性能。結(jié)果表明,鎳鈷比例為1:1且電鍍時間為120 s時,制備得到的N_(i0.5)Co_(0.5)(OH)_2納米片的OER性能最好。電流密度為10 mA/cm~2時,N_(i0.5)Co_(0.5)(OH)_2電極所需的過電位為307 mV,Tafel斜率為64.9 mV/dec。3.結(jié)合水熱法和電沉積法在泡沫鎳上構(gòu)筑了一種雙功能的電催化劑NiCo/NiCo_2S_4@NiCo/NF。由于其獨(dú)特的“蘑菇狀”多層級納米陣列結(jié)構(gòu)以及NiCo_2S_4與NiCo氫氧化物之間有效的耦合效應(yīng),NiCo/NiCo_2S_4@NiCo/NF電極在強(qiáng)堿性環(huán)境中,表現(xiàn)出優(yōu)于大多數(shù)非貴金屬催化劑的HER和OER活性。作為OER催化劑,NiCo/NiCo_2S_4@NiCo/NF電極達(dá)到100 mA/cm~2的高電流密度僅需要294 mV的過電位;作為HER催化劑,NiCo/NiCo_2S_4@NiCo/NF電極在10mA/cm~2時的過電位為132 mV。另外,NiCo/NiCo_2S_4@NiCo/NF作為雙功能催化劑應(yīng)用于堿性電解水體系中,達(dá)到10 mA/cm~2時電解槽的電壓僅為1.55 V,并且至少可以穩(wěn)定工作27h。
【圖文】：

1圖 1-1 “氫經(jīng)濟(jì)”鏈的示意圖[3]Fig. 1-1Aschematic illustration of ‘‘hydrogen economy’’，氫能源被認(rèn)為是一種清潔能源，廣泛用于研究[4]。作為一，氫能具有以下幾個優(yōu)點(diǎn)：(1) 來源豐富，可通過風(fēng)能色能源轉(zhuǎn)換制得；(2) 燃燒熱值高，能量密度大；(3) 燃

天津大學(xué)碩士學(xué)位論文[5-7]。此外，氫能與燃料電池組成的“氫經(jīng)濟(jì)”鏈 (如圖 1源的轉(zhuǎn)換，存儲和利用等一系列問題[3]�！皻浣�(jīng)濟(jì)”鏈由兩太陽能和風(fēng)能等可再生能源發(fā)電產(chǎn)生的過剩電能電解水制氫氣作為日常生活所需的燃料直接燃燒使用，另一部分氫再轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的電能，，為交通和工業(yè)生產(chǎn)提供持續(xù)的綠經(jīng)濟(jì)”體系中，電解水制取氫氣是能源轉(zhuǎn)換和利用的關(guān)鍵環(huán)通過電解水制備氫氣成為當(dāng)前科研研的重點(diǎn)[8-10]。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;TQ116.2

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本文編號：2607334