【摘要】：氫能越來越受到廣泛的關(guān)注,這和近年來燃料電池技術(shù)領(lǐng)域的迅猛發(fā)展有不可分割的關(guān)系。但作為主要產(chǎn)氫原料的化石燃料不是可持續(xù)能源,為了充分利用氫能作為未來的主要能源載體,需要利用可再生能源生產(chǎn)氫氣的新技術(shù)。目前,生產(chǎn)氫氣的一個(gè)非常有前景的路線是乙醇的蒸汽重整。而作為催化劑支撐體的介孔硅分子篩,因其有較厚的孔壁和較佳的水熱穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn),近年來受到研究者廣泛研究。因而近年來對(duì)于分子篩的改性的研究也越來越受到研究者的青睞。例如,將金屬引入到分子篩的骨架中來提高分子篩用作催化劑支撐體的穩(wěn)定性和反應(yīng)活性。本文以硝酸鈷為鈷源,在介孔分子篩SBA-15的水熱合成過程中添加一定量的硝酸鈷,并調(diào)節(jié)混合溶液的pH,制備了Co-SBA-15分子篩并對(duì)其進(jìn)行XRD、氮吸附脫附、H_2-TPR、FT-IR和紫外可見漫反射(UV-DRS)等表征,結(jié)果表明引入金屬Co后的分子篩依舊保持了良好的介孔結(jié)構(gòu)。金屬鈷在中孔分子篩中呈高度分散的狀態(tài),并且進(jìn)入骨架中的金屬鈷主要是以孤立Co(Ⅱ)狀態(tài)存在,而且是四配位形式。為了探究SBA-15骨架中金屬鈷的引入對(duì)乙醇水蒸氣重整反應(yīng)的影響,本文選用SBA-15和Co-SBA-15(命名為S1)為載體,硝酸鈷為鈷源制備了10wt%的Co/SBA-15和Co/S1催化劑,并探究不同溫度下S1、Co/SBA-15和Co/S1催化劑對(duì)反應(yīng)的催化效果。對(duì)上述三種催化劑XRD表征后發(fā)現(xiàn)Co/SBA-15和Co/S1催化劑表面所存在的物相均為Co_3O_4相,經(jīng)過400℃氫氣環(huán)境下還原后,兩種催化劑表面同時(shí)存在金屬Co和Co O的相,而S1催化劑還原前后都沒有出現(xiàn)任何有關(guān)Co的特征衍射峰。在不同的溫度反應(yīng)條件下三種催化劑的催化效果有明顯的不同。S1催化劑在低于450℃時(shí)幾乎沒有催化活性,這是表面缺少活性組分的緣故。在低于500℃時(shí),Co/S1催化劑的氫氣選擇性要比Co/SBA-15催化劑的氫氣選擇性高,乙醛的選擇性比Co/SBA-15催化劑催化時(shí)的選擇性低15%-20%左右,據(jù)此推斷,分子篩中引入金屬鈷后,催化劑在低溫條件下C-C鍵的斷鍵能力增強(qiáng)。另外,選用硝酸鈷為鈷源,制備了四種以Co-SBA-15為載體的不同負(fù)載量(5,10,15,20wt%)的Co/Co-SBA-15催化劑。通過XRD表征技術(shù)得出四種催化劑焙燒后表面只有Co_3O_4相,而經(jīng)不同溫度下反應(yīng)后發(fā)現(xiàn),催化劑的催化活性并不會(huì)隨著負(fù)載量的增加而一直有所提高。當(dāng)負(fù)載量過大時(shí),會(huì)對(duì)反應(yīng)效果有負(fù)面的影響。結(jié)果顯示,負(fù)載量為10%,500℃反應(yīng)時(shí)效果最優(yōu)。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2

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本文編號(hào)：2588095