發(fā)布時間：2019-11-07 18:37

【摘要】：目前,環(huán)境污染和能源危機是兩大人類所面臨和急需解決的問題。傳統(tǒng)的不可再生能源(煤、石油、天然氣等化石燃料)是目前使用的主要能源,但在使用過程中不僅造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染,而且由于它們的不可再生性必將面臨著在可預(yù)見的不久將被消耗殆盡。氫能被認(rèn)為是未來最理想的綠色能源之一,如何開發(fā)和利用氫能已經(jīng)引起世界各國和科研學(xué)者的關(guān)注。上世紀(jì)七十年代,Fujishima發(fā)表了一篇關(guān)于半導(dǎo)體Ti02電極分解水制氫氣的論文,其文中提出的利用太陽光催化分解水制氫被認(rèn)為是最佳制氫途徑之一。由此便開始了對半導(dǎo)體光催化水解制氫的深入研究。目前,由于上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性等特點是研究較多的一類新型轉(zhuǎn)換發(fā)光材料,但有待于進一步進行改善和提高光催化劑在催化和制氫方面的催化活性。近幾年,我們實驗小組一直從事將Ti02復(fù)合上轉(zhuǎn)光劑進行光催化水解制氫的研究。我們發(fā)現(xiàn)復(fù)合后催化劑的光催化活性明顯提高,主要是由于上轉(zhuǎn)光劑可以將能量較低的可見光轉(zhuǎn)變成可以激發(fā)Ti02的紫外光。然而由于Ti02相對較高的還原電位會導(dǎo)致較低的光催化反應(yīng)速率。為了同時保持高的光催化活性和高的光催化反應(yīng)速率,我們選擇了寬帶隙并且本身具有較低還原電位的半導(dǎo)體材料作為催化劑,然后復(fù)合上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料進行光催化水解制氫的研究。另外,我們還致力于將復(fù)合物催化劑固定在基板上以薄膜的形式參與到催化反應(yīng)中的研究,目的是為了解決光催化劑難分離難重復(fù)利用的缺點。我們做的主要工作是：1.通過水熱法制備納米光催化材料KTaO3,用溶膠-凝膠和煅燒法合成了上轉(zhuǎn)光劑Er:YAG,并通過水熱合成與超聲波分散的方法合成光催化劑Er:YAG/MoSe2-KTaO3復(fù)合物,并且對新合成的物質(zhì)分別進行了X-射線粉末衍射技術(shù)(XRD)、能量色散X射線光譜儀(EDX)、X-射線光電子能譜(XPS)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、紫外可見吸收光譜(UV-vis).光致發(fā)光光譜(PL)等表征。首先,在可見光激發(fā)下,在CH3OH溶液中通過Er:YAG/MoSe2-KTaO3復(fù)合物的光催化制氫的進程情況來檢測其光催化活性。另外,研究了光催化劑Er:YAG/MoSe2-KTaO3復(fù)合物在可見光照射下對催化活性制氫量的影響因素,如：上轉(zhuǎn)光劑與KTaO3的質(zhì)量比、煅燒溫度、煅燒時間及溶液的初始酸度等。2.采用溶膠-凝膠、浸漬法和水熱法合成四元光催化材料Er:YAG/Pt-RuO2/KTaO3。對合成的Er:YAG/Pt-RuO2/KTaO3進行了相應(yīng)的表征,同樣對其用于光催化分解水制氫活性進行了研究,同時研究了影響催化劑Er:YAG/Pt-RuO2/KTaO3催化水解制氫的活性因素。3.采用水熱法制備納米光催化材料NaNbO3,溶膠-凝膠法合成了上轉(zhuǎn)光劑Er:YAP,再通過超聲分散法和加熱沸騰法制備的新型光催化劑Er:YAP/MoS2-NaNbO3復(fù)合物,并且對其進行了表征。在可見光激發(fā)下,在CH3OH溶液中,通過Er:YAP/MoS2-NaNbO3復(fù)合物的光催化制氫的進程情況來檢測其光催化活性。并且對影響光催化活性的一些重要因素進行了研究。4.采用水熱法制備納米光催化材料La2Ti2O7,將制備好的上轉(zhuǎn)光劑Er:YAP與La2Ti2O7復(fù)合后再負(fù)載MoS2,得到可用于可見光催化制氫的納米復(fù)合粒子,即Er:YAP/MoS2-La2Ti2O7。并對其進行了分別的表征。Er:YAP/MoS2-La2Ti2O7納米復(fù)合粒子的可見光催化活性通過在可見光激發(fā)下光催化水解CH3OH制氫來檢測。并且對影響催化活性的因素進行了研究。5.采用水熱法合成光催化材料NiGa2O4,將NiGa2O4、上轉(zhuǎn)光劑Er:YAG和MoS2通過超聲分散法和加熱沸騰法合成了相應(yīng)的光催化劑Er:YAG/MoS2-NiGa2O4。對合成的Er:YAG/MoS2-NiGa2O4進行了表征。同樣又研究了影響催化劑Er:YAG/MoS2-NiGa2O4催化水解制氫的活性因素。6.采用水熱法合成光催化材料BiVO4和NiGa2O4,與合成的上轉(zhuǎn)光劑Er:YAG和MoS2,利用超聲分散和加熱沸騰法制備了新型的光催化劑Er:YAG/MoS2-BiVO4/NiGa2O4復(fù)合物,對新合成的物質(zhì)也進行了相應(yīng)的表征。在可見光照射激發(fā)下,使用CH3OH作犧牲劑,對制備的可見光催化劑Er:YAG/MoS2-BiVO4/NiGa2O4的催化制氫活性進行了研究。與此同時,對影響光催化劑Er:YAG/MoS2-BiVO4/NiGa2O4催化水解制氫活性的因素進行了考察,如：Er:YAG和BiVO4/NiGa2O4質(zhì)量比、催化劑量煅燒溫度、煅燒時間及可見光照射強度等。
【圖文】：

到世界各國政府和科學(xué)研究者的注意。１９７２年，日本學(xué)者Ｆｕｊｋｈｉｍａ和Ｈｏｎｄａ首次逡逑利用Ｔｉ化電極O喎紙饉頻校傘Ｂ畚鬧刑岬嚼錳艄獯呋紙猓Γ爸疲Ρ壞筆卞義夏甏銜親羆閻瓢蓖揪噸唬跡保保�，这旨埆太阳奶d艿姆椒ㄑ桿儻義希懾義，

本文編號：2557408