【摘要】：工業(yè)的快速發(fā)展引發(fā)了嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題,如何保護(hù)生態(tài)環(huán)境引起了全世界廣泛的關(guān)注。本論文針對(duì)電廠煙氣溫度下吸附二氧化碳這個(gè)環(huán)境保護(hù)難題研制多孔固體堿新材料,先用濕浸漬法將MgO負(fù)載于椰殼活性炭,發(fā)現(xiàn)了新生碳的“自分散”作用；由此研制出高比表面的原位碳嵌插型氧化鎂用于中溫CO2捕獲。結(jié)合“碳嵌插”理念和同晶取代原理,構(gòu)筑出氧化鎂-氧化鋅二元氧化物固體強(qiáng)堿；又研制了Cu-MgO固體堿、利用CuO還原前后的體積收縮效應(yīng)提高M(jìn)gO的接觸面,并采用混合氣中的CO2吸附以及降解揮發(fā)性亞硝胺的實(shí)驗(yàn)來(lái)評(píng)價(jià)新材料的性能。主要研究?jī)?nèi)容如下：1.采用濕浸漬法合成了多孔MgO-椰殼活性炭(AC)負(fù)載型吸附劑。碳化前驅(qū)體醋酸鎂使之產(chǎn)生氧化鎂與新生碳的混合粒子,AC載體跌宕曲折的表面阻止了這些新生碳微粒被載氣吹走,留在氧化鎂粒子之間起到自分散的作用�？疾炝薓gO前驅(qū)體、載體類(lèi)型以及MgO負(fù)載量等各種因素對(duì)于所得材料捕獲二氧化碳性能的影響。此外,考慮到電廠煙氣中二氧化碳濃度的不斷變化,以及二氧化碳與吸附劑之間的接觸時(shí)間十分短暫,提出了瞬時(shí)吸附二氧化碳的新實(shí)驗(yàn)技術(shù),準(zhǔn)確評(píng)價(jià)吸附劑的應(yīng)用價(jià)值。MgO-新生碳混合粒子在AC多級(jí)結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用下,在373 K和423 K都能有效地吸附CO2,超過(guò)通常的固態(tài)胺材料。2.載體的存在不可避免地降低單位重量吸附劑的吸附效率,最佳解決方法就是不使用載體。我們嘗試低成本、無(wú)溶劑的簡(jiǎn)捷新方法研制高比表面的氧化鎂材料：不使用載體、利用醋酸鎂碳化過(guò)程中產(chǎn)生的新生碳微粒原位嵌插在同時(shí)產(chǎn)生的氧化鎂粒子之間,避免它們的聚集,使得MgO的接觸面加大。探究了前體鎂鹽、碳化溫度、碳化氣流與樣品的接觸方式等參數(shù)對(duì)吸附劑的結(jié)構(gòu)和性能產(chǎn)生的影響,以此確定最佳合成條件�！疤记恫濉毙吕砟钍沟眯挛絼┑谋缺砻娣e高達(dá)300 m2g-1,能夠在473 K瞬時(shí)吸附28 mg g-1的CO2,并且具有良好的再生使用性能。這種“碳嵌插”模式有助于制備其它高比表面的功能材料。3.利用鎂同晶取代鋅的性質(zhì),引入ZnO在MgO表面上制造缺陷位。結(jié)合“碳嵌插”模式構(gòu)筑新型的MgO-ZnO多孔固體強(qiáng)堿。研究了Mg、Zn的不同比例以及制備方法對(duì)固體堿結(jié)構(gòu)、形貌、性能等產(chǎn)生的影響,采用光致發(fā)光光譜、紫外可見(jiàn)光譜(UV-vis)、高倍透射電鏡(HRTEM)等實(shí)驗(yàn)技術(shù)證明了各組分之間的相互作用。程序升溫脫附(TPD)檢測(cè)方法證明固體堿MgO-ZnO的堿性位數(shù)目多于碳嵌插型MgO,中強(qiáng)堿位比例高達(dá)79%。樣品不僅能夠在473 K有效吸附CO2,而且在673 K就能完全脫附,很有應(yīng)用前景。4.利用金屬氧化物還原前后的體積變化構(gòu)筑二元固體堿。CuO-MgO經(jīng)過(guò)還原處理后,CuO粒子體積收縮使得相鄰的MgO暴露更多的活性位與CO2接觸。其中CuO起著“錨”的作用,嵌插在MgO粒子之間。還原處理后,也能夠保持樣品介孔結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定。在混合氣中吸附CO2時(shí),固體堿中的強(qiáng)堿性位被競(jìng)爭(zhēng)組分優(yōu)先占據(jù),反映了強(qiáng)堿性位的高度暴露。另外,該材料具有降解亞硝胺的高活性,有望應(yīng)用于煙草專(zhuān)用催化劑,控制亞硝胺污染。
【圖文】：

在ＡＣ上的分散并不好。負(fù)載５％ＭｇＯ，就田經(jīng)出現(xiàn)了邋ＭｇＯ的晶相峰。雖然Ｓｉ0２的比表面逡逑積（３＂邋ｍ２邋ｇ邋Ｉ）遠(yuǎn)小于ＡＣ邋（邋ｌ４４５ｍ２邋ｇ－ｉ邋），但是，即便在Ｓｉ0２上負(fù)載３0％邋ＭｇＯ，晶相峰也逡逑不明顯（圖３．１ａ）。把，

本文編號(hào)：2556919