【摘要】：固體氧化物燃料電池(SOFCs)是一種可直接轉(zhuǎn)化燃料中化學能成為電能的電化學裝置,具有燃料利用范圍廣、能效高與應用面廣等優(yōu)點。污水污泥利用微波技術(shù)高溫熱解可以產(chǎn)出大量的生物質(zhì)氣,其氣體組分以氫氣與含碳氣體為主。SOFCs可利用生物質(zhì)氣中的氫氣高效產(chǎn)電,但含碳氣體的存在卻易造成SOFCs陽極的積碳,含碳氣體利用時的碳沉積問題已成為阻礙生物質(zhì)氣結(jié)合SOFCs產(chǎn)電資源化利用的難點與關(guān)鍵。本課題針對污泥高溫熱解生物質(zhì)氣作為SOFCs陽極燃料時的碳沉積問題,以模擬生物質(zhì)氣為燃料,首先利用流延技術(shù)制備的傳統(tǒng)型鎳-氧化釔穩(wěn)定氧化鋯(Ni-YSZ)陽極支撐SOFCs考察了產(chǎn)電效能與碳沉積機制;然后采用銀浸漬工藝對Ni-YSZ陽極進行改性,研究了陽極改性后SOFCs產(chǎn)電與抗積碳效能;最后使用浸漬技術(shù)制備的新型鑭鈣鐵鈮陽極SOFCs開展了產(chǎn)電與抗積碳研究。在以生物質(zhì)氣為燃料的Ni-YSZ陽極SOFCs產(chǎn)電與碳沉積中的研究表明:污泥高溫熱解生物質(zhì)氣是Ni-YSZ陽極支撐SOFCs優(yōu)異的燃料之一。SOFCs以生物質(zhì)氣為燃料的最大放電功率是以H2為燃料時的90.5%,恒流產(chǎn)電時陽極的碳沉積引起了電池輸出電壓在先下降后穩(wěn)定的變化趨勢,掃描電鏡表征表明電池碳沉積主要集中在陽極表面與陽極室的交匯處。在以生物質(zhì)氣為燃料的Ag改性Ni-YSZ陽極SOFCs產(chǎn)電與抗積碳研究中表明:改進的Ag/Ni-YSZ陽極不僅提升了以H2為燃料時的放電功率,而且提高了CH4為燃料時的抗積碳能力。電池以生物質(zhì)氣為燃料時的最大放電功率密度變化較小。恒流運行時,縮短了恒流輸出電壓的初始下降段時長,提升了穩(wěn)定期的輸出功率,減少了陽極表面碳沉積厚度。Ag改性陽極對碳氫氣催化利用機制的改變是陽極抗積碳的主要原因。在以生物質(zhì)氣為燃料的新型鑭鈣鐵鈮陽極SOFCs產(chǎn)電與抗積碳研究中表明:鈮摻雜提高了鑭鈣鐵的晶體穩(wěn)定性,X射線衍射表征證明鑭鈣鐵鈮材料在900℃高溫還原氣氛下仍可保持穩(wěn)定不分解。Nb5+的摻雜限制了高溫還原氣氛下Fe3+向Fe2+的轉(zhuǎn)化,是材料穩(wěn)定性提高的重要原因。放電試驗表明,鑭鈣鐵鈮陽極對H2和CO具有高催化性能,而對CH4催化性能較低,其中以La0.9Ca0.1Fe0.9Nb0.1O3-δ(LCFNb0.1)材料的性能最為優(yōu)秀。750℃時,含LCFNb0.1陽極SOFC以生物質(zhì)氣為燃料時的最大功率密度為0.336 W/cm2;恒流運行時,輸出電壓初始下降期較短且電壓下降量較小,穩(wěn)定期的輸出功率約為H2為燃料時的72.5%。鈮摻雜鑭鈣鐵陽極對燃料的選擇性催化作用使SOFCs以生物質(zhì)氣為燃料時的碳沉積現(xiàn)象得到了高效控制。綜上,通過以生物質(zhì)氣為燃料的Ni-YSZ陽極SOFCs獲得了電池碳沉積的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和污染機制,進而通過Ag改性提高了Ni-YSZ陽極抗積碳能力,并開發(fā)了新型鑭鈣鐵鈮替代陽極,高效控制了電池以污泥高溫熱解生物質(zhì)氣為燃料時的碳沉積,并獲得了良好的產(chǎn)電性能。本研究對污泥高溫熱解生物質(zhì)氣用作SOFCs燃料進行產(chǎn)電資源化和陽極的抗積碳機理研究具有積極意義。
【圖文】：

含Ni陽極積碳形成示意圖

是試驗中對 Ni-YSZ 陽極進行銀浸漬的參考示意圖。為使量，試驗通過改變浸漬液的溶度來進行調(diào)整，，使用浸漬溶度分為 1.0 mol/L、3.0 mol/L 和 5.0 mol/L。為了防止陰極和電解質(zhì)造成影響，在浸漬前需對陰極和電解質(zhì)層高溫防水防腐蝕膠水。防護制備完成后，每顆電池對應漬溫度為 80 ℃-100 ℃，浸漬時間為 2 min-10 min。浸漬于玻璃板在烘箱 100 ℃干燥 30 min-60 min。冷卻后使用保護膠。在陽極殘留的硝酸銀晶粒通過 400 ℃-500 ℃燒時間為 30 min-45 min。后取出進行放電和表征測試。
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703;TM911.4

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本文編號：2537249