【摘要】：固體氧化物燃料電池(SOFCs)是一種可直接轉(zhuǎn)化燃料中化學(xué)能成為電能的電化學(xué)裝置,具有燃料利用范圍廣、能效高與應(yīng)用面廣等優(yōu)點(diǎn)。污水污泥利用微波技術(shù)高溫?zé)峤饪梢援a(chǎn)出大量的生物質(zhì)氣,其氣體組分以氫氣與含碳?xì)怏w為主。SOFCs可利用生物質(zhì)氣中的氫氣高效產(chǎn)電,但含碳?xì)怏w的存在卻易造成SOFCs陽(yáng)極的積碳,含碳?xì)怏w利用時(shí)的碳沉積問(wèn)題已成為阻礙生物質(zhì)氣結(jié)合SOFCs產(chǎn)電資源化利用的難點(diǎn)與關(guān)鍵。本課題針對(duì)污泥高溫?zé)峤馍镔|(zhì)氣作為SOFCs陽(yáng)極燃料時(shí)的碳沉積問(wèn)題,以模擬生物質(zhì)氣為燃料,首先利用流延技術(shù)制備的傳統(tǒng)型鎳-氧化釔穩(wěn)定氧化鋯(Ni-YSZ)陽(yáng)極支撐SOFCs考察了產(chǎn)電效能與碳沉積機(jī)制;然后采用銀浸漬工藝對(duì)Ni-YSZ陽(yáng)極進(jìn)行改性,研究了陽(yáng)極改性后SOFCs產(chǎn)電與抗積碳效能;最后使用浸漬技術(shù)制備的新型鑭鈣鐵鈮陽(yáng)極SOFCs開(kāi)展了產(chǎn)電與抗積碳研究。在以生物質(zhì)氣為燃料的Ni-YSZ陽(yáng)極SOFCs產(chǎn)電與碳沉積中的研究表明:污泥高溫?zé)峤馍镔|(zhì)氣是Ni-YSZ陽(yáng)極支撐SOFCs優(yōu)異的燃料之一。SOFCs以生物質(zhì)氣為燃料的最大放電功率是以H2為燃料時(shí)的90.5%,恒流產(chǎn)電時(shí)陽(yáng)極的碳沉積引起了電池輸出電壓在先下降后穩(wěn)定的變化趨勢(shì),掃描電鏡表征表明電池碳沉積主要集中在陽(yáng)極表面與陽(yáng)極室的交匯處。在以生物質(zhì)氣為燃料的Ag改性Ni-YSZ陽(yáng)極SOFCs產(chǎn)電與抗積碳研究中表明:改進(jìn)的Ag/Ni-YSZ陽(yáng)極不僅提升了以H2為燃料時(shí)的放電功率,而且提高了CH4為燃料時(shí)的抗積碳能力。電池以生物質(zhì)氣為燃料時(shí)的最大放電功率密度變化較小。恒流運(yùn)行時(shí),縮短了恒流輸出電壓的初始下降段時(shí)長(zhǎng),提升了穩(wěn)定期的輸出功率,減少了陽(yáng)極表面碳沉積厚度。Ag改性陽(yáng)極對(duì)碳?xì)錃獯呋脵C(jī)制的改變是陽(yáng)極抗積碳的主要原因。在以生物質(zhì)氣為燃料的新型鑭鈣鐵鈮陽(yáng)極SOFCs產(chǎn)電與抗積碳研究中表明:鈮摻雜提高了鑭鈣鐵的晶體穩(wěn)定性,X射線衍射表征證明鑭鈣鐵鈮材料在900℃高溫還原氣氛下仍可保持穩(wěn)定不分解。Nb5+的摻雜限制了高溫還原氣氛下Fe3+向Fe2+的轉(zhuǎn)化,是材料穩(wěn)定性提高的重要原因。放電試驗(yàn)表明,鑭鈣鐵鈮陽(yáng)極對(duì)H2和CO具有高催化性能,而對(duì)CH4催化性能較低,其中以La0.9Ca0.1Fe0.9Nb0.1O3-δ(LCFNb0.1)材料的性能最為優(yōu)秀。750℃時(shí),含LCFNb0.1陽(yáng)極SOFC以生物質(zhì)氣為燃料時(shí)的最大功率密度為0.336 W/cm2;恒流運(yùn)行時(shí),輸出電壓初始下降期較短且電壓下降量較小,穩(wěn)定期的輸出功率約為H2為燃料時(shí)的72.5%。鈮摻雜鑭鈣鐵陽(yáng)極對(duì)燃料的選擇性催化作用使SOFCs以生物質(zhì)氣為燃料時(shí)的碳沉積現(xiàn)象得到了高效控制。綜上,通過(guò)以生物質(zhì)氣為燃料的Ni-YSZ陽(yáng)極SOFCs獲得了電池碳沉積的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和污染機(jī)制,進(jìn)而通過(guò)Ag改性提高了Ni-YSZ陽(yáng)極抗積碳能力,并開(kāi)發(fā)了新型鑭鈣鐵鈮替代陽(yáng)極,高效控制了電池以污泥高溫?zé)峤馍镔|(zhì)氣為燃料時(shí)的碳沉積,并獲得了良好的產(chǎn)電性能。本研究對(duì)污泥高溫?zé)峤馍镔|(zhì)氣用作SOFCs燃料進(jìn)行產(chǎn)電資源化和陽(yáng)極的抗積碳機(jī)理研究具有積極意義。
【圖文】：

含Ni陽(yáng)極積碳形成示意圖

是試驗(yàn)中對(duì) Ni-YSZ 陽(yáng)極進(jìn)行銀浸漬的參考示意圖。為使量，試驗(yàn)通過(guò)改變浸漬液的溶度來(lái)進(jìn)行調(diào)整，，使用浸漬溶度分為 1.0 mol/L、3.0 mol/L 和 5.0 mol/L。為了防止陰極和電解質(zhì)造成影響，在浸漬前需對(duì)陰極和電解質(zhì)層高溫防水防腐蝕膠水。防護(hù)制備完成后，每顆電池對(duì)應(yīng)漬溫度為 80 ℃-100 ℃，浸漬時(shí)間為 2 min-10 min。浸漬于玻璃板在烘箱 100 ℃干燥 30 min-60 min。冷卻后使用保護(hù)膠。在陽(yáng)極殘留的硝酸銀晶粒通過(guò) 400 ℃-500 ℃燒時(shí)間為 30 min-45 min。后取出進(jìn)行放電和表征測(cè)試。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：X703;TM911.4

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