【摘要】：多孔炭材料由于具有大的比表面積、可調(diào)的孔隙結(jié)構(gòu)、優(yōu)良的耐熱、耐酸堿性和獨(dú)特的電子傳導(dǎo)性,而被廣泛應(yīng)用于儲(chǔ)能、吸附、催化等領(lǐng)域。如何利用優(yōu)質(zhì)、綠色、廉價(jià)的碳源制備性能優(yōu)異的多孔炭材料,已成為當(dāng)前材料領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。在眾多碳源中,煤炭?jī)?chǔ)量豐富、含碳量高、價(jià)格低廉,成為了當(dāng)前生產(chǎn)碳材料的重要原料。本論文以開發(fā)高附加值的煤基多孔炭材料為目標(biāo),選用新疆煙煤為原料,采用混酸液相氧化法對(duì)原煤進(jìn)行改性處理,制備了能溶于水溶液的可溶性煤。再以可溶性煤為前驅(qū)體,分別采用靜電紡絲、超聲霧化熱解、真空冷凍干燥法制備了煤基多孔炭材料。對(duì)可溶性煤在水溶液中的溶解性及溶解機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)研究,同時(shí)對(duì)制備的煤基多孔炭材料結(jié)構(gòu)、形貌進(jìn)行分析,探討其形成機(jī)理,并考察了多孔炭材料在超級(jí)電容器方面的應(yīng)用。本文的主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:(1)利用混酸(濃硫酸和濃硝酸)對(duì)原煤進(jìn)行改性處理,經(jīng)洗滌、干燥后得可溶性煤�？疾炝嗽擃惒牧显谒芤褐械娜芙庑�,分析探討了不同類型表面活性劑和pH值對(duì)溶解性的影響,研究其溶解機(jī)理。結(jié)果表明,混酸作用下,原煤分子結(jié)構(gòu)發(fā)生了氧化、磺化、硝化等反應(yīng),分子結(jié)構(gòu)間連接較弱的鍵斷裂,煤大分子基本結(jié)構(gòu)單元基本保留,而分子邊緣、雜環(huán)或側(cè)鏈處引入了大量含氧官能團(tuán),通過含氧官能團(tuán)與堿相互作用促使可溶性煤溶于水溶液。(2)以可溶性煤為前驅(qū)體,聚乙烯醇(PVA)為助紡劑,采用靜電紡絲法制備了柔性煤基多孔炭纖維。研究了PVA與可溶性煤的質(zhì)量比對(duì)煤基多孔炭纖維形貌、結(jié)構(gòu)及電化學(xué)性能的影響,探討了煤基多孔炭纖維的形成機(jī)理。結(jié)果表明,炭纖維的比表面積隨著可溶性煤含量的增加而變大,PVA和可溶性煤質(zhì)量比為1:1時(shí),電化學(xué)性能最好,電流密度為1 A g~（-1）時(shí),比電容為170 F g~（-1）,同時(shí)該材料具有良好的電化學(xué)循環(huán)穩(wěn)定性。(3)以可溶性煤的水溶液為前驅(qū)體,采用超聲霧化熱解法,成球、炭化和活化一步完成,制備了煤基多孔炭球。系統(tǒng)考察了溫度、堿源對(duì)煤基多孔炭球結(jié)構(gòu)、形貌和電化學(xué)性能的影響,探討了煤基多孔炭球的形成機(jī)理。結(jié)果表明,熱解溫度越高,比表面積和總孔容就越大;相同熱解溫度下,KOH作為堿源,比表面積最大;十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)作為堿源制備的炭球電化學(xué)性能最佳,在三電極和兩電極體系,均具有良好的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性,當(dāng)電流密度為1 A g~（-1）時(shí),比電容分別為227 F g~（-1）和162 F g~（-1）。(4)以可溶性煤為原料,PVA為交聯(lián)劑,首先制備了煤基水溶膠,通過真空冷凍干燥法,制備了煤基炭氣凝膠。研究了溶液pH值、堿源對(duì)樣品形貌、結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的影響,并探討了煤基炭氣凝膠的形成機(jī)理。結(jié)果表明,當(dāng)溶液pH13時(shí),煤基炭氣凝膠的比表面積最大,可達(dá)1852.09 m2 g~（-1）。不同堿源下樣品比表面積大小順序?yàn)镵OHKHCO3SDBSNH3.H2O。KOH作為堿源時(shí),樣品的電化學(xué)性能最好,在三電極體系,1 A g~（-1）電流密度下,比電容可達(dá)245 F g~（-1）。
【圖文】：

第一章 緒論是一種具有豐富孔隙結(jié)構(gòu)的材料，根據(jù)國際純粹與應(yīng)分類標(biāo)準(zhǔn)，按照孔徑大小可將其分為三類：微孔（孔徑 2~50 nm）、大孔（孔徑 > 50 nm），如圖 1-1 所示學(xué)中發(fā)展較為迅速的一種材料，由于具有孔道結(jié)構(gòu)規(guī)小可調(diào)等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于吸附分離、儲(chǔ)能、催化多多孔材料中，碳質(zhì)材料由于具有相對(duì)密度低、質(zhì)、耐酸堿、無毒、易于加工等特性，備受諸多國際學(xué)

新疆大學(xué)博士學(xué)位論文1300 m2g-1，平均孔徑分布在 0.9~1.3 nm 的活性炭。Lee 等[23]用廢紙獲積為 526 m2g-1的活性炭，，在 KOH 電解液中的比電容值為 180 F g-1榴蓮皮為原料，經(jīng) H3PO4活化，制備了比表面積 1024 m2g-1，總孔容-1，微孔孔容 0.21 cm3g-1，平均孔徑 2.5 nm 的活性炭。Subhsibayam[25]用ZnCl2作活化劑，椰子殼纖維做碳源，制備了比表面積為9孔孔容 0.13 cm3g-1，總孔容 0.36 cm3g-1，孔徑為 1.6 nm 的活性炭。Go究了用杏核、桃核、橄欖核以及杏樹枝作碳源前驅(qū)體制備的活性炭分別在 850oC 水蒸氣活化 0.5 h，發(fā)現(xiàn)杏樹枝的比表面積可達(dá) 1080 m
【學(xué)位授予單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB383.4

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本文編號(hào)：2526820