發(fā)布時間：2019-08-04 11:40

【摘要】：高溫易氧化和燒蝕是碳/碳(C/C)復合材料作為高溫熱結構材料使用的瓶頸問題,防氧化抗燒蝕涂層技術是解決該難題的有效手段。其中,硅基和鉿基陶瓷涂層是目前最有希望、研究最深入的涂層體系,但它們本身固有的脆性以及與C/C之間的熱膨脹系數(shù)不匹配往往造成涂層的開裂和剝落,導致涂層失效。針對上述涂層體系易開裂和剝落等難題,本文提出SiC納米線增韌硅基和鉿基陶瓷涂層這一全新思路,并采用化學氣相沉積(CVD)法、原位合成法、包埋浸滲法等相互結合的多種途徑,成功地將不同形貌的SiC納米線均勻地引入硅基和鉿基陶瓷涂層中,制備了不同形貌的SiC納米線增韌硅基和鉿基陶瓷涂層,系統(tǒng)地研究了各種涂層體系和SiC納米線的晶相組成及微觀結構;考察了涂層的力學性能、熱膨脹性能以及防氧化性能,揭示了納米線的生長機理、涂層的防氧化失效機理以及納米線的強韌化機制,主要研究內容與結果如下:采用CVD法和無壓包埋浸滲法相結合制備了SiC納米線增韌SiC涂層,即首先采用CVD法在C/C基體表面制備一層多孔SiC納米線預制體,然后再采用無壓包埋浸滲法將SiC陶瓷基體填充到制備的納米線預制體中,從而獲得SiC納米線增韌SiC涂層,成功地實現(xiàn)了SiC納米線在涂層中的均勻分布。研究發(fā)現(xiàn),在涂層中引入納米線后,涂層的斷裂韌性提高了50%,裂紋密度降低了70%,涂層試件在1500℃靜態(tài)空氣中氧化44h后的失重率僅為2.68%。該研究揭示了SiC納米線在涂層中的拔出和橋聯(lián)以及裂紋轉向等強韌化機制。基于納米線的強韌化效果與界面結合狀態(tài)之間的關聯(lián),創(chuàng)造性地提出采用熱壓包埋浸滲法制備納米線增韌硅基陶瓷涂層的新思路,并采用CVD法和熱壓包埋浸滲法相結合制備了SiC納米線增韌SiC-Si涂層,成功地實現(xiàn)了納米線與涂層之間優(yōu)異的界面結合,顯著地提高了納米線的強韌化效果,即涂層的斷裂韌性提高了75%,裂紋密度降低了95%,從而使得涂層在1500℃靜態(tài)空氣中具有優(yōu)良的防氧化能力,氧化70h后涂層試件失重率僅為0.51%。該研究發(fā)現(xiàn)了SiC納米線自身的塑性變形以及納米線與涂層基體之間界面的塑性斷裂等新型強韌化機制,拓寬了SiC納米線在復合材料中的強韌化機制。此外,該研究也揭示了涂層試樣在1500℃等溫氧化過程中的氧化失效機理,即在1500℃高溫氧化環(huán)境下涂層氧化產生的Al~(3+)破壞了生成的SiO_2玻璃空間網狀結構,增加氧氣在玻璃層中的擴散速率,導致了C/C基體的氧化。針對硅基陶瓷涂層防氧化范圍較窄的難題,采用CVD法和無壓包埋浸滲法相結合制備了SiC納米線增韌SiC/SiC-Si寬溫域防氧化多層復合涂層,該涂層在室溫→1500℃寬溫域范圍內具有優(yōu)良的防氧化能力,即在900℃低溫靜態(tài)空氣中可對C/C復合材料有效保護313h以上,在1400℃高溫靜態(tài)空氣中可對C/C復合材料有效保護112h以上。涂層試樣在900℃的氧化失重主要是由于在整個氧化過程中氧氣通過涂層中的貫穿性裂紋擴散至C/C基體表面使其氧化所引起的,而在1400℃的氧化失重主要是由于在1400℃?室溫的熱循環(huán)過程中氧氣通過涂層中的貫穿性裂紋擴散至C/C基體表面使其氧化所引起的。針對CVD法制備SiC納米線增韌多層復合涂層中存在硅基陶瓷涂層表面合成的SiC納米線雜質含量高且與涂層之間的界面結合弱等問題,創(chuàng)造性地提出采用原位合成法制備SiC納米線增韌多層復合涂層的新思路,并采用原位合成法和無壓包埋浸滲法制備了SiC納米線增韌SiC-Si/SiC-Si寬溫域防氧化多層復合涂層,該涂層在室溫→1500℃寬溫域范圍內可有效地防止C/C復合材料的氧化,試樣的氧化行為一直表現(xiàn)出連續(xù)不斷的增重過程,實現(xiàn)了硅基陶瓷涂層對C/C復合材料在室溫→1500℃寬溫域防氧化的保護。該研究發(fā)現(xiàn)了硅基陶瓷表面原位合成的SiC納米線可以顯著提高該材料與其他材料之間的界面結合強度,并揭示了SiC納米線在界面處的界面結合和機械連鎖等鉚釘機制。受骨狀短纖維強韌化機制的啟發(fā),創(chuàng)造性地提出特殊形貌(例如竹節(jié)狀)SiC納米線增韌陶瓷涂層的新思路,并采用兩步CVD法制備了竹節(jié)狀SiC納米線增韌HfC涂層,成功地解決了現(xiàn)有CVD技術制備SiC納米線增韌陶瓷涂層中納米線與涂層基體之間界面結合較弱的難題。研究發(fā)現(xiàn),竹節(jié)狀納米線的引入有效地避免了涂層的開裂和剝落,在涂層中引入納米線后,涂層的斷裂韌性提高了105%,且它與C/C基體之間的界面結合由0.35±0.12MPa提高至10.73±0.53MPa,這主要歸因于竹節(jié)狀SiC納米線的強韌化機制以及界面鉚釘機制。該研究發(fā)現(xiàn)了竹節(jié)狀納米線在拔出過程中借助自身的節(jié)點與周圍涂層基體之間形成了特殊的機械連鎖效應以及微裂紋增韌等新型強韌化機制。
【學位授予單位】：西北工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ174.758.16

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本文編號：2522919