【摘要】：石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)由于量子效應(yīng)和邊沿結(jié)構(gòu)效應(yīng),具有特殊的物理化學(xué)性質(zhì),在能源、環(huán)境及醫(yī)學(xué)領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景,引起了眾多科學(xué)家的研究興趣。但是,當(dāng)前GQDs的制備方法有待改善,熒光性能也亟需提升。在本研究中,我們首次利用電子束輻照法對(duì)GQDs進(jìn)行改性,獲得高熒光量子產(chǎn)額的GQDs,對(duì)其進(jìn)行了詳細(xì)的表征,并探討了相關(guān)機(jī)理。主要研究結(jié)果如下:(1)采用強(qiáng)酸切割成功制備了GQDs,并對(duì)其進(jìn)行了全面的表征。結(jié)果顯示,GQDs的尺寸小于5 nm,厚度為1-4 nm,表面含有大量的含氧官能團(tuán),但在不同波長激發(fā)下幾乎不發(fā)熒光,量子產(chǎn)額僅為0.12%。(2)研究了增強(qiáng)GQDs熒光性能的最佳輻照方法。我們研究了在純水溶液體系、DMF-水混合溶液、乙腈-水混合溶液、甲醇-水混合溶液和丙酮-水混合溶液等五種不同體系下,對(duì)GQDs進(jìn)行輻照改性,結(jié)果發(fā)現(xiàn)甲醇-水體系和DMF-水體系為比較好的輻照體系,能大大增強(qiáng)GQDs的熒光。(3)以“甲醇-水”體系為研究模型,進(jìn)一步詳細(xì)研究了GQDs輻照改性的機(jī)理。結(jié)果顯示,輻照后的GQDs尺寸為2-5 nm,平均厚度為1.8 nm,且水分散性良好。研究發(fā)現(xiàn)輻照過程中發(fā)生了還原反應(yīng),幾乎不發(fā)光的原始GQDs經(jīng)過電子束輻照之后,會(huì)發(fā)出強(qiáng)烈的熒光,量子產(chǎn)額從0.12%提升到10.8%。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),-CH2OH基團(tuán)接枝到GQDs表面是增強(qiáng)GQDs熒光的主要原因。(4)以“DMF-水”體系為探究模型,詳細(xì)研究了GQDs輻照改性的機(jī)理。結(jié)果顯示,改性后的GQDs分散性良好,平均尺寸為4.7 nm,與原始GQDs尺寸相當(dāng),并且參雜了N元素,其中C:N比約為8:1。熒光量子產(chǎn)額從0.12%提升到3.5%。我們進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)采取先還原后輻照的方法,GQDs的量子產(chǎn)額高于直接輻照的樣品,可達(dá)6.4%。
[Abstract]:Graphene quantum dots (GQDs) have special physical and chemical properties due to their quantum effects and edge structure effects. They have wide application prospects in the fields of energy, environment and medicine. However, the preparation methods of GQDs need to be improved, and the fluorescence properties need to be improved. In this study, GQDs was modified by electron beam irradiation for the first time, and characterized by GQDs, with high fluorescence quantum yield, and the related mechanism was discussed. The main results are as follows: (1) GQDs, was successfully prepared and characterized by strong acid cutting. The results show that there are a lot of oxygen-containing functional groups on the surface of GQDs with a thickness of 1-4 nm, and less than 5 nm, but almost no fluorescence under different wavelength excitation. The quantum yield is only 0.12. (2) the best irradiation method to enhance the fluorescence properties of GQDs has been studied. Irradiation modification of GQDs was studied in five different systems: pure aqueous solution, DMF- water mixture solution, acetonitrile-water mixture solution, methanol-water mixture solution and acetone-water mixture solution. The results show that the methanol-water system and DMF- water system can greatly enhance the fluorescence of GQDs. (3) the mechanism of GQDs irradiation modification is studied in detail with the methanol-water system as the research model. The results show that the average thickness of the irradiated GQDs is 1. 8 nm, and the average thickness of 2-5 nm, is 1. 8 nm, and the water dispersion is good. It is found that the reduction reaction takes place in the process of irradiation. The original GQDs, which has almost no luminescence, will emit strong fluorescence after electron beam irradiation, and the quantum yield will be increased from 0.12% to 10.8%. It was found that grafting of-CH2OH group onto the surface of GQDs was the main reason for the enhancement of GQDs fluorescence. (4) the mechanism of GQDs irradiation modification was studied in detail with the "DMF- water" system as the exploring model. The results show that the modified GQDs has good dispersibility, the average size of 4.7 nm, is equal to that of the original GQDs, and the N element is mixed in, and the C: n ratio is about 8: 1. The fluorescence quantum yield increased from 0.12% to 3.5%. We further find that the quantum yield of GQDs is higher than that of directly irradiated samples, and the quantum yield of GQDs can reach 6.4%.
【學(xué)位授予單位】：上海大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB383.1

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本文編號(hào)：2418136