【摘要】：靜電紡絲法是聚合物溶液或熔體在靜電作用下進(jìn)行噴射拉伸而獲得納米級纖維的紡絲方法。靜電紡絲法適用于多種聚合物,利用該方法制備的超細(xì)纖維具有非常高的比表面積,且在纖維組成的網(wǎng)絡(luò)之間具有大量的微孔結(jié)構(gòu)。這些結(jié)構(gòu)特點(diǎn)使得靜電紡絲材料非常適用于一些物理化學(xué)過程,如催化、吸附和過濾等。胺基聚合物具有親水、高陽離子電荷密度、胺基可被親核取代或與金屬離子配位等特點(diǎn),非常適用于去除水中污染物實(shí)現(xiàn)凈水的目的。本論文將靜電紡絲法和胺基聚合物的特點(diǎn)結(jié)合起來,以胺基聚合物為原料,利用靜電紡絲技術(shù)制備胺基納米纖維材料并應(yīng)用于水處理。具體研究內(nèi)容如下:靜電紡絲法制備胺基納米吸附材料。選取支化聚乙烯亞胺(b-PEI)為原料,將其經(jīng)甲基丙烯酸縮水甘油酯(GMA)改性為不溶于水的甲基丙烯酸酯化聚乙烯亞胺(m-PEI),然后與聚偏氟乙烯(PVDF)混溶,通過靜電紡絲法制備成m-PEI/PVDF復(fù)合納米纖維氈。通過微波消解、紅外光譜(FT-IR)、熱重分析(TGA)等表征手段證明了m-PEI制備成功,并成為非水溶性高分子;通過X射線光電子能譜(XPS)和掃描電鏡(SEM)等方法證明了m-PEI/PVDF復(fù)合纖維氈為具有大量孔隙的納米纖維氈、且經(jīng)過水浸泡之后PEI成分遷移至表面。將m-PEI/PVDF復(fù)合納米纖維氈應(yīng)用于對陰離子染料 甲基橙(MO)的吸附研究,考察了pH值、起始濃度、溫度等因素對吸附效果的影響,計(jì)算了吸附動(dòng)力學(xué)參數(shù)、活化能和等溫模型參數(shù),并對材料的再生性能進(jìn)行了研究。結(jié)果表明:當(dāng)起始MO濃度為1 g L~（-1）時(shí),m-PEI/PVDF復(fù)合納米纖維氈的最大吸附容量達(dá)633 mg g~（-1）,比大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的吸附容量要高;m-PEI/PVDF復(fù)合納米纖維氈對MO的吸附過程符合準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫模型;吸附受到膜擴(kuò)散過程和粒內(nèi)擴(kuò)散過程的影響,符合單層均勻的物理吸附模型。將吸附后的m-PEI/PVDF復(fù)合納米纖維氈浸泡于0.1M NaOH溶液中進(jìn)行脫附實(shí)驗(yàn)研究,發(fā)現(xiàn)分級脫附可提高脫附效率,最佳脫附方式為兩步脫附,總脫附效率為86.7%;m-PEI/PVDF納米纖維氈經(jīng)循環(huán)吸附10次后仍可維持90%以上的MO移除率,顯示其再生性能良好。將m-PEI/PVDF復(fù)合納米纖維氈應(yīng)用于對重金屬陰離子 鉻酸根和砷酸根的吸附研究,考察了pH值、起始濃度、共存離子等因素對吸附效果的影響,計(jì)算了吸附動(dòng)力學(xué)模型和等溫線模型參數(shù),并對超低起始濃度(亞ppm級)Cr(VI)和As(V)的吸附效果進(jìn)行了研究。結(jié)果表明:m-PEI/PVDF復(fù)合納米纖維氈對Cr(VI)和As(V)的具有優(yōu)異的吸附性能,當(dāng)Cr(VI)和As(V)的起始濃度分別為200mg L~（-1）和400 mg L~（-1）時(shí),其對Cr(VI)和As(V)的最大吸附容量分別可達(dá)109.1 mg g~（-1）和230.7 mg g~（-1）;吸附最佳pH值均為3;對Cr(VI)的吸附行為符合準(zhǔn)一級動(dòng)力學(xué)模型,而對As(V)的吸附行為符合準(zhǔn)二級動(dòng)力學(xué)模型;對Cr(VI)和As(V)的吸附行為都更加符合Langmuir吸附等溫模型。共存離子Ca~（2+）和SO_4~（2-）的競爭吸附會(huì)導(dǎo)致纖維氈對Cr(VI)和As(V)的吸附容量下降,而且會(huì)使其對兩種離子的吸附速率變低。在超低起始濃度(亞ppm級)時(shí),m-PEI/PVDF復(fù)合納米纖維氈仍可以去除85%的鉻酸根離子和98%的砷酸根離子。將聚丙烯腈(PAN)通過胺化反應(yīng)引入乙二胺(EDA)基團(tuán)和將PVDF通過預(yù)輻射接枝引入聚丙烯酸(PAAc)支鏈,然后將兩種改性高分子通過雙噴頭共紡的方法制備了APAN/PVDF-g-PAAc復(fù)合納米纖維氈并用于油水分離的研究。核磁共振氫譜(1H NMR)、XPS、FT-IR等表征手段證明對PAN改性成功獲得了APAN。SEM觀察表明APAN/PVDF-g-PAAc復(fù)合纖維氈具有大量孔隙和納米尺寸纖維,接觸角(CA)測試表明APAN/PVDF-g-PAAc復(fù)合納米纖維氈比未接枝改性的APAN/PVDF復(fù)合納米纖維氈具有更好的親水性。油水分離實(shí)驗(yàn)表明APAN/PVDF-g-PAAc復(fù)合納米纖維氈的分離性能明顯高于PAN/PVDF復(fù)合納米纖維氈,其對油水混合液和水包油(O/W)乳液均有較高的分離效率。
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【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ340.64;TQ085.4

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2417069