【摘要】：伴隨著世界經(jīng)濟(jì)及工業(yè)的高速發(fā)展,人類(lèi)面臨著能源緊缺和環(huán)境污染的諸多挑戰(zhàn)。尤其是水資源危機(jī),已經(jīng)嚴(yán)重影響到了很多國(guó)家的發(fā)展。鑒于海水儲(chǔ)量異常豐富,海水淡化技術(shù)發(fā)展?jié)摿艽蟆Ｈ绾螐恼际澜缈們?chǔ)水量96%的海水中獲得廉價(jià)的淡水成為解決淡水短缺的重要途徑之一。電容去離子(Capacitive deionization,CDI),是一種基于電化學(xué)雙電層電容理論的電吸附脫鹽技術(shù)。其基本思想是在多孔吸附電極兩端施加靜電場(chǎng),在靜電場(chǎng)的作用下溶液中電性離子會(huì)被強(qiáng)制向帶有相反電荷的電極處移動(dòng),從而達(dá)到除去溶液中電性離子的目的。電容去離子技術(shù)的核心和關(guān)鍵是選對(duì)高性能的電極材料。與傳統(tǒng)多孔碳電極相比,石墨烯(graphene)及其復(fù)合材料因具有較高的比表面積和良好的電導(dǎo)率,被認(rèn)為是一種理想的CDI電極材料。本論文主要是制備了多種石墨烯復(fù)合物電極,并系統(tǒng)的研究了其結(jié)構(gòu),組成,電化學(xué)性能和電吸附脫鹽性能。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論分析如下:1.利用石墨烯的含氧官能團(tuán)與殼聚糖的氨基等基團(tuán)相互作用力使兩者形成穩(wěn)定的物理凝膠,得到的石墨烯-殼聚糖(Gr-Cs)水凝膠能有效吸附水溶液中的錳、鉛、鎳等重金屬離子。通過(guò)此環(huán)保方法得到的石墨烯-殼聚糖-四氧化三錳(Gr-Cs-Mn3O4)復(fù)合物不僅能有效除去溶液中的重金屬離子,高溫煅燒形成的過(guò)渡金屬氧化物還能大大增加Gr-Cs-Mn3O4復(fù)合物的電化學(xué)性能。結(jié)果表明,Gr-Cs-Mn3O4復(fù)合物與純石墨烯相比,不僅比表面積從120增大到240 m2/g,比電容從50增大到190 F/g,電吸附容量更是從6.5增大到12.7 mg/g。另外,吸附了鉛、鎳等金屬離子的石墨烯-殼聚糖凝膠在高溫煅燒后分別得到了石墨烯-殼聚糖-氧化鉛(Gr-Cs-PbO)和石墨烯-殼聚糖-氧化鎳(Gr-Cs-NiO)等復(fù)合物,也同樣表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。2.通過(guò)水熱還原法制備得到石墨烯-聚吡咯-錳(RGO-PPy-Mn)復(fù)合材料。其中高錳酸鉀作為氧化劑在氧化吡咯為聚吡咯的同時(shí),與水熱還原的石墨烯片反應(yīng)生成二氧化錳納米顆粒。研究結(jié)果表明,當(dāng)吡咯質(zhì)量不超過(guò)氧化石墨烯(GO)質(zhì)量時(shí),生成的吡咯顆粒能均勻分散在石墨烯中且RGO-PPy-Mn復(fù)合物不存在團(tuán)聚現(xiàn)象。電化學(xué)和CDI測(cè)試結(jié)果顯示,RGO-PPy-Mn復(fù)合物展現(xiàn)出極佳的比電容(365 F/g)以及較長(zhǎng)的循環(huán)周期。此方法的關(guān)鍵在于高錳酸鉀的加入:(1)被高錳酸鉀氧化得到的聚吡咯提高了RGO-PPy-Mn復(fù)合物的導(dǎo)電性,使電子通過(guò)聚吡咯的連接能夠在石墨烯中快速移動(dòng);(2)與石墨烯片反應(yīng)生成的二氧化錳粒子能顯著增大RGO-PPy-Mn復(fù)合物的比電容;(3)聚吡咯作為石墨烯與二氧化錳的電子傳輸橋梁,顯著改善了二氧化錳導(dǎo)電率不高的缺點(diǎn)。3.利用靜電相互作用使帶負(fù)電的GO和帶正電荷的三聚氰胺-甲醛(MF)小球自組裝形成緊密復(fù)合物,最后經(jīng)過(guò)高溫煅燒得到石墨烯復(fù)合物(RGO-MF)。通過(guò)SEM、BET、XRD、XPS等測(cè)試方法對(duì)RGO-MF復(fù)合物進(jìn)行結(jié)構(gòu)及化學(xué)表征,結(jié)果表明RGO-MF復(fù)合物具有三維孔洞結(jié)構(gòu)且比表面積達(dá)到352 m2/g,氮摻雜含量更高達(dá)10.86%。當(dāng)MF與GO質(zhì)量比為20:1的時(shí)候,得到的石墨烯復(fù)合電極(RGO-MF)具有最佳的電化學(xué)和CDI性能。4.利用氯化亞鐵還原GO得到磁性石墨烯-四氧化三鐵(Gr-Fe3O4)水凝膠,并用鹽酸原位刻蝕嵌在石墨烯片上Fe3O4粒子,得到介孔均勻分布的石墨烯材料(E-Gr-Fe3O4)。由于石墨烯片上的介孔有利于電子、離子之間的相互傳輸,增加了石墨烯的活性點(diǎn),使E-Gr-Fe3O4復(fù)合材料在電化學(xué)測(cè)試中具備更好的循環(huán)穩(wěn)定性,以及優(yōu)異的比電容(128 F/g)和電吸附容量(10.3 mg/g)。在1.6 V的電壓范圍內(nèi)通過(guò)使用Freundlich和Langmuir吸附方程對(duì)吸附結(jié)果進(jìn)行模擬,發(fā)現(xiàn)E-Gr-Fe3O4復(fù)合物吸附方式更符合Freundlich等溫吸附方程。5.為了阻止石墨烯片層團(tuán)聚,采用密胺泡沫(PMF)作為支架吸附GO溶液,通過(guò)高溫煅燒得到氮摻雜的三維多孔石墨烯材料(NRGS)。并在NRGS電極上涂覆上戊二醛交聯(lián)的季胺化聚乙烯醇(C-qPVA)聚合物作為陰離子交換膜,用于膜CDI技術(shù)(MCDI)。研究表明,引入陰離子交換膜后,可有效抑制共離子效應(yīng)的產(chǎn)生,且使A-NRGS電極的潤(rùn)濕性大大提高,這些都使得A-NRGS電極具備了更大的電吸附容量。最后,研究了E-Gr-Fe3O4電極的電吸附-脫附過(guò)程,結(jié)果表明經(jīng)過(guò)5次循環(huán)之后E-Gr-Fe3O4仍具有較好的可再生性能。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：TB33;TQ127.11

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本文編號(hào)：2258679