【摘要】：Zn O是一種Ⅱ-Ⅵ族直接帶隙寬禁帶化合物半導(dǎo)體材料,室溫禁帶寬度為3.37 e V,激子結(jié)合能高達(dá)60 me V,在紫外、藍(lán)、綠光發(fā)光二極管、激光器和紫外探測器等方面顯示了巨大的應(yīng)用潛力。由于本征Zn O中存在大量的本征施主缺陷,使得p型Zn O較難以合成,成為其實(shí)現(xiàn)光電領(lǐng)域應(yīng)用的瓶頸。近年來,隨著材料制備技術(shù)和納米科技的發(fā)展,有關(guān)p型Zn O摻雜的研究越來越多。而且,理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)證實(shí)V族元素(N、P、As、Sb)和I族元素(Li、Na、K、Cu、Ag、Au)都可作為p型Zn O的受主摻雜元素。本論文主要研究了一維Zn O納米材料和p型Na摻雜的Zn O納米棒的制備及光電性能,共分為七章。第一章介紹了一維納米材料的概念、Zn O納米材料的基本性能和制備方法以及一維Zn O納米陣列的p型摻雜和應(yīng)用的進(jìn)展,并在此基礎(chǔ)上提出了本論文的研究內(nèi)容。第二章介紹了本文中一維Zn O納米棒陣列的合成方法和表征。第三章探討了不同鋅原料制備的多種Zn O納米結(jié)構(gòu),并在此基礎(chǔ)上利用緩沖層技術(shù)合成準(zhǔn)一維Zn O納米棒陣列,分析了其生長機(jī)理。第四章介紹了增強(qiáng)Zn O納米棒場發(fā)射性能的方法。第五章和第六章介紹了p型Na摻雜Zn O納米棒的制備及性能研究。第七章為結(jié)論。本論文取得的階段性成果如下:(1)借助緩沖層技術(shù),用化學(xué)氣相沉積法在Si襯底上制備了一維Zn O納米棒陣列,研究Zn O緩沖層厚度對納米棒陣列的生長、光致發(fā)光和場發(fā)射性能的影響。研究表明,本文中最優(yōu)緩沖層厚度約為50 nm。這為后文的Na摻雜Zn O納米棒陣列的生長打下基礎(chǔ)。根據(jù)Zn O納米棒截面TEM分析,發(fā)現(xiàn)在Zn O納米棒和緩沖層中間有過渡層形成。該過渡層由沿緩沖層中晶粒的外延晶粒組成,Zn O納米棒繼而沿著過渡層晶粒的生長方向外延生長。緩沖層Zn O沿c軸擇優(yōu)生長,因此Zn O納米棒近似垂直于襯底生長,呈一維陣列形式排列。(2)探索并研究了一維Zn O納米棒場發(fā)射性能增強(qiáng)的方案:結(jié)合等離子體刻蝕減小納米棒頂端直徑和Al N薄膜對Zn O納米棒進(jìn)行表面修飾,可以有效降低場發(fā)射開啟和閾值電場,增強(qiáng)場發(fā)射電流密度。(3)采用化學(xué)氣相沉積法成功制備了p型Na摻雜的Zn O(p-Zn O:Na)納米棒。XRD、XPS和TEM等表征手段證明Na摻雜Zn O形成NaZn受主�；魻栃�(yīng)測試表明Na摻雜量介于1.2 at.%至2.1 at.%之間的Zn O納米棒是p型半導(dǎo)體,空穴濃度約1015 cm-3。低溫光致發(fā)光光譜和伏安特性測試均進(jìn)一步證明Na摻雜Zn O納米棒的p型導(dǎo)電特性。同時(shí),研究了熱處理對Zn O:Na納米棒性能的影響。以50℃/s的速度快速升溫,在氮?dú)鈿夥障聼崽幚鞱a摻雜的Zn O納米棒,因?yàn)榧せ铋g隙Na形成NaZn,使其空穴濃度由3.4×1015 cm-3最大增加到1.2×1016 cm-3。而以10℃/min的速度升溫,在氧氣氣氛下熱處理Na摻雜的Zn O納米棒,則由于Na激活和氧空位減少的共同作用,使其空穴濃度增加,最大達(dá)到4.1×1016cm-3。(4)用熱擴(kuò)散的方法制備了p型Na摻雜Zn O納米棒。在Zn O納米棒表面旋涂含Na前驅(qū)體溶液后再高溫?zé)崽幚�。雖然光電子能譜分析測試表明該方法使Na摻入了Zn O,900℃下進(jìn)行熱擴(kuò)散的Zn O納米棒中Na含量最高為0.9 at.%;但霍爾測試表明此樣品呈弱p型導(dǎo)電特性,空穴濃度為~1014 cm-3。(5)制備并研究了基于p型Na摻雜的Zn O納米棒的p-Zn O:Na/n-AZO的同質(zhì)結(jié)。Na摻雜Zn O納米棒的霍爾測試和同質(zhì)結(jié)器件的伏安特性研究證實(shí)了Na摻雜的Zn O納米棒呈p型導(dǎo)電,開啟電壓約為0.5 V。
[Abstract]:Zn O is a class II-VI semiconductor material with direct band gap and wide band gap. The band gap width is 3.37 e V at room temperature and the exciton binding energy is as high as 60 me V. It shows great potential for applications in ultraviolet, blue, green light emitting diodes, lasers and ultraviolet detectors. In recent years, with the development of material preparation technology and nano-technology, more and more researches on p-type Zn O doping have been carried out. Moreover, theoretical calculation and experimental verification show that both real V-group elements (N, P, As, Sb) and I-group elements (Li, Na, K, Cu, Ag, Au) can be used as acceptor doping elements of p-type Zn O. The preparation and photoelectric properties of one-dimensional Zn O nano-materials and p-type Na-doped Zn O nanorods are mainly studied in this paper, which are divided into seven chapters. In the first chapter, the concept of one-dimensional nano-materials, the basic properties and preparation methods of Zn O nano-materials, and the progress of p-type doping and application of one-dimensional Zn O nano-arrays are introduced. In the second chapter, the synthesis methods and characterization of one-dimensional Zn O nanorod arrays are introduced. In the third chapter, various Zn O nanostructures prepared from different zinc materials are discussed. On this basis, quasi-one-dimensional Zn O nanorod arrays are synthesized by buffer layer technology, and their growth mechanism is analyzed. In the fourth chapter, the enhanced Zn O nanorod field is introduced. Chapters 5 and 6 introduce the preparation and properties of p-type Na-doped Zn O nanorods. Chapter 7 is the conclusion. The main achievements of this paper are as follows: (1) One-dimensional Zn O nanorod arrays were fabricated on Si substrates by chemical vapor deposition (CVD) with the aid of buffer layer technology. The results show that the optimum thickness of buffer layer is about 50 nm. This lays the foundation for the growth of Na-doped Zn O nanorod arrays. According to TEM analysis of cross-section of Zn O nanorods, a transition layer is found between Zn O nanorods and buffer layer. Zn O nanorods grow preferentially along the C axis, so the Zn O nanorods grow approximately perpendicular to the substrate and are arranged in one-dimensional arrays. (2) A scheme to enhance the field emission performance of one-dimensional Zn O nanorods is explored and studied: combining with plasma etching reduction. The top diameter of small nanorods and Al N thin films modified Zn O nanorods can effectively reduce the field emission opening and threshold electric field, and enhance the field emission current density. (3) P-type Na-doped Zn O (p-Zn O:Na) nanorods were successfully prepared by chemical vapor deposition. XRD, XPS and TEM characterization showed that Na-doped Zn O formed NaZn O acceptor. Hall effect measurements show that Zn O nanorods doped with Na between 1.2 at.% and 2.1 at.% are p-type semiconductors with a hole concentration of about 1015 cm-3. Low-temperature photoluminescence spectroscopy and voltammetric properties measurements further prove the p-type conductivity of Na-doped Zn O nanorods. Na-doped Zn O nanorods were annealed in nitrogen atmosphere at a rapid heating rate. The Na-doped Zn O nanorods were heated in oxygen atmosphere because of the formation of NaZn in the activation gap Na, which maximized the hole concentration from 3.4 x 1015 cm-3 to 1.2 x 1016 cm-3. P-type Na-doped Zn O nanorods were prepared by thermal diffusion method. The surface of Zn O nanorods was spin-coated with Na-containing precursor solution and then heat-treated at high temperature. Although photoelectron spectroscopy analysis showed that Na was doped into Zn O nanorods for thermal diffusion at 900 C. The highest content was 0.9 at.%. However, Hall test showed that the sample exhibited weak p-type conductivity with a hole concentration of ~1014 cm-3. (5) The p-Zn O:Na/n-AZO homojunction was prepared and studied based on p-type Na-doped Zn O nanorods. The Hall test of Na-doped Zn O nanorods and the voltammetric properties of the homojunction devices confirmed the Na-doped Zn O nanorods. It is p conductive and the opening voltage is about 0.5 V..
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB383.1;TQ132.41

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本文編號(hào)：2238040