本文選題：催化劑 + 共沉淀法��； 參考：《山東理工大學》2015年碩士論文

【摘要】：鐵鉻系高(中)溫變換催化劑具有較好的耐熱性能、較高的機械強度、有一定的耐硫能力、壽命較長、原料廉價易得等特點,被廣泛應用于高(中)溫變換制氫裝置。但該催化劑低溫活性差,起活溫度高,堆密度較大,耐沸水能力差等缺陷束縛了其發(fā)展。本文針對其缺陷開展研究,探索高效鐵系變換催化劑的制備條件,考察了高效鐵系變換催化劑的工藝性能,完成實驗室小試,并對最優(yōu)產(chǎn)品進行表征分析。本文選用共沉淀法,分步沉淀的加料方式制備催化劑�；钚越M分的原料采用硝酸鹽,減少了催化劑制備中洗滌次數(shù)并降低了催化劑本體含硫量。沉淀劑選擇弱堿,試驗發(fā)現(xiàn)弱堿更有利于催化劑棒狀晶型的形成,更有利于降低催化劑的堆密度。試驗中主要考查了助劑銅含量、投料方式、反應溫度、終點pH值、老化時間、干燥方式和焙燒溫度對催化劑活性的影響。經(jīng)微型固定床反應器測試得出最優(yōu)制備條件為:投料方式:分步沉淀法,沉淀劑:NaHCO3,反應溫度為:75℃,終點pH值:10,老化時間:120min,用烘箱120℃干燥3h,焙燒溫度:350℃。試驗中對不同銅助劑的含量和不同投料方式制備的催化劑進行X射線衍射、H2-TPR表征,對催化劑前驅(qū)體進行TG-DTG表征。結(jié)果表明:銅離子能進入氧化鐵反尖晶石結(jié)構(gòu),與置換出的二價鐵離子相互作用減低了催化劑的還原溫度,從而使催化劑具有較好的低溫活性;分步沉淀的投料方式使催化劑活性組分間分散度更好,活性高;焙燒溫度低于300℃,氫氧化物分解不完全,高于400℃三氧化二鐵晶相發(fā)生不可逆轉(zhuǎn)化影響催化劑活性。最優(yōu)制備條件下制備出的自制催化劑再經(jīng)微型固定床反應器測試其適合的工藝條件,從水氣比、空速、耐熱能力以及抗沸水能力上對自制催化劑進行性能考察。試驗得出:自制催化劑有很好的低溫活性和耐熱性,可以在低水氣比、高空速條件下正常運轉(zhuǎn),最低水汽比可達0.8,最大空速可達9000h-1,并且耐沸水能力好。本文的研究適用于鐵系高溫變換催化劑的制備和生產(chǎn),對進一步催化劑制備工藝優(yōu)化和實驗室中試有著一定的指導意義。
[Abstract]:The high (medium) temperature conversion catalyst of iron chromium system has good heat resistance, high mechanical strength, high sulfur tolerance, long life, cheap and easy to get raw materials, and is widely used in high temperature conversion hydrogen production plant. However, the catalyst has poor low temperature activity, high living temperature, large density of heap, and poor boiling water tolerance and other defects. In this paper, in view of its defects, the preparation conditions of high efficiency iron transformation catalyst are explored, the process performance of high efficiency iron system transformation catalyst is investigated, laboratory test is completed, and the optimal product is characterized. In this paper, the catalyst is prepared by coprecipitation method and step precipitation method. The raw material of active component is used in this paper. Nitrate reduces the washing times in the preparation of the catalyst and reduces the content of sulfur in the catalyst. The precipitant selects weak alkali. It is found that the weak base is more beneficial to the formation of the rod like crystal and is more conducive to the reduction of the density of the catalyst. In the test, the content of copper, the way of feeding, the reaction temperature, the end pH value and the aging time are mainly examined in the experiment. The effect of drying method and calcination temperature on the activity of the catalyst. The optimum preparation conditions were obtained by the micro fixed bed reactor test: the feeding method: step precipitation method, NaHCO3, the reaction temperature was 75, the end pH value: 10, the aging time: 120min, the drying 3H at 120 C and the calcination temperature: 350. X ray diffraction and H2-TPR characterization of the catalyst prepared by the amount and the different feeding methods show that the precursor of the catalyst is characterized by TG-DTG. The results show that the copper ions can enter the structure of the iron oxide anti spinel, and the interaction with the replacement of the two valence iron ions reduces the reduction temperature of the catalyst, thus making the catalyst with better low temperature activity; The feeding mode of step precipitation makes the activity of the catalyst with better dispersion and high activity, the calcination temperature is lower than 300, the decomposition of hydroxide is not complete, and the irreversible transformation of the crystal phase of ferric oxide is higher than 400 C, and the catalyst activity is influenced by the irreversible transformation of the crystal phase of ferric oxide. The prepared catalyst is then tested by the micro fixed bed reactor. The properties of the self-made catalyst are investigated from the ratio of water to gas, air velocity, heat resistance and boiling water. It is concluded that the self-made catalyst has good low temperature activity and heat resistance, it can operate normally at low water to gas ratio and high altitude, the minimum water vapor ratio can reach 0.8, the maximum airspeed can reach 9000h-1, and the boiling water resistance ability can be resisted. The study of this paper is suitable for the preparation and production of iron system high temperature transformation catalyst. It has certain guiding significance for the optimization of the preparation process of the catalyst and the laboratory test.
【學位授予單位】：山東理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TQ116.2

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本文編號：1988801