基于CQDs的納米碳材料的設(shè)計(jì)、合成及其催化性能的研究
本文選題:碳量子點(diǎn) + 摻雜碳量子點(diǎn)。 參考:《蘇州大學(xué)》2015年碩士論文
【摘要】:碳材料在多年的研究中主要是作為催化劑載體,其新的研究進(jìn)展是直接作為催化劑廣泛應(yīng)用于包括現(xiàn)代工業(yè)、農(nóng)業(yè)、醫(yī)藥等主要領(lǐng)域。尋找和設(shè)計(jì)一種能夠直接作為高效催化劑的納米碳材料是至關(guān)重要的。碳量子點(diǎn)(CQDs)以及修飾的CQDs,引領(lǐng)著零維納米結(jié)構(gòu)這一新的領(lǐng)域,具有較強(qiáng)的穩(wěn)定性和生物適應(yīng)性,同時(shí)具有很強(qiáng)且可調(diào)的熒光性由于其特殊的物理化學(xué)特性,得以在催化劑研究方面廣泛的應(yīng)用。本論文中,從研究CQDs出發(fā),設(shè)計(jì)合成了系列摻雜CQDs以及在半碳化材料中原位生成CQDs,并探究了它們?cè)跉滏I催化、氧還原反應(yīng)以及碳?xì)浠衔镞x擇性氧化方面的應(yīng)用,主要包括以下內(nèi)容:(1)通過(guò)簡(jiǎn)單的電化學(xué)刻蝕法制備了三種不同尺寸的CQDs,包括大于10nm、5nm和1-4nm的CQDs,并用TEM、HRTEM、UV-Vis、FT-IR、Raman、PL等表征方法研究了催化劑的形貌及基本性質(zhì),進(jìn)而探索了它對(duì)系列羥醛縮合反應(yīng)的氫鍵催化性能,結(jié)果發(fā)現(xiàn)5nm的CQDs在可見光照射下對(duì)羥醛縮合反應(yīng)具有良好的催化效果和穩(wěn)定性。(2)通過(guò)簡(jiǎn)單的火焰法制備了一系列的單/雙摻雜CQDs,包括B-CQDs、N-CQDs、P-CQDs、S-CQDs、BN-CQDs、PN-CQDs和SN-CQDs,并用TEM、EDX、XPS、AFM、UV-Vis、FT-IR、Raman、PL等表征方法研究了催化劑的形貌及基本性質(zhì),進(jìn)而探索了它對(duì)氧還原反應(yīng)的催化性能,結(jié)果發(fā)現(xiàn)BN-CQDs對(duì)氧還原反應(yīng)具有良好的催化效果和穩(wěn)定性。(3)利用纖維素和葡萄糖為原料,通過(guò)簡(jiǎn)單的方法制備了系列不同碳化程度(100-900°C)的三維介孔碳球C-3DMPCS和G-3DMPCS納米碳材料,其中半碳化程度的C-3DMPCS-500和G-3DMPCS-600內(nèi)部結(jié)構(gòu)中原位的生成部分的CQDs。使用SEM、TEM、BET、Raman等表征方法研究了其形貌和性質(zhì),進(jìn)而在無(wú)溶劑、以叔丁基過(guò)氧化氫為引發(fā)劑、空氣中的氧氣為氧化劑、可見光照射的條件下,探索了對(duì)順式環(huán)辛烯的選擇性氧化催化性能,發(fā)現(xiàn)半碳化的C-3DMPCS-500和G-3DMPCS-600表現(xiàn)出優(yōu)異的催化效果。
[Abstract]:Carbon materials are mainly used as catalyst carriers in many years of research. The new research progress is that carbon materials are widely used as catalysts in modern industry, agriculture, medicine and other main fields. It is very important to find and design a nano-carbon material that can be directly used as a high-efficient catalyst. Carbon quantum dots (CQDs) and modified CQDslead a new field of zero-dimensional nanostructures with strong stability and bioadaptability, and strong and adjustable fluorescence due to their special physical and chemical properties. It can be widely used in catalyst research. In this thesis, a series of doped CQDs and in situ formation of CQDs in semicarbonized materials were designed and synthesized from the study of CQDs, and their applications in hydrogen bond catalysis, oxygen reduction reaction and selective oxidation of hydrocarbons were investigated. The main contents are as follows: (1) three kinds of CQDswith different sizes were prepared by simple electrochemical etching method, including CQDsof larger than 10nm and 1-4nm. The morphology and basic properties of the catalysts were studied by means of TEM / HRTEMU UV-VisFT-IRN RamanPL. Furthermore, the hydrogen-bond catalytic activity for a series of hydroxaldehyde condensation reactions was explored. The results show that the CQDs of 5nm has a good catalytic effect and stability for the condensation of hydroxyl aldehyde under visible light irradiation.) A series of single / double doped CQDswere prepared by simple flame method, including B-CQDsOP-CQDsCQDsBN-CQDsPN-CQDDs and SN-CQDs. the characterization methods were studied by means of TEM-EDXX XPSAFMU UV-Vis-FT-IR Ramanine PL. The morphology and basic properties of the catalyst were investigated. The results showed that BN-CQDs had a good catalytic effect and stability for oxygen reduction reaction. It was found that cellulose and glucose were used as raw materials. A series of three-dimensional mesoporous carbon spheres (C-3DMPCS and G-3DMPCS nanocrystalline carbon materials with different carbonation degrees of 100-900 擄C) were prepared by a simple method, in which C-3DMPCS-500 and G-3DMPCS-600 with semicarbonization degree in situ formed part of CQDs. The morphology and properties of the samples were studied by means of Ding Ji Tem BET-Raman method, and then, under the conditions of solvent-free, tert Ding Ji hydrogen peroxide as initiator, oxygen in air as oxidant and visible light irradiation, the morphology and properties were studied. The catalytic performance of selective oxidation of cis-cyclooctene was investigated. It was found that the semicarbonized C-3DMPCS-500 and G-3DMPCS-600 showed excellent catalytic effects.
【學(xué)位授予單位】:蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:TQ127.11;TB383.1
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,本文編號(hào):1895002
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