甲基咪唑類衍生物對鑭、錒系元素的萃取研究
本文選題:甲基咪唑 + 離子液; 參考:《蘭州大學(xué)》2015年碩士論文
【摘要】:本項研究中,我們發(fā)現(xiàn)了一類新型的萃取劑:甲基咪唑(MIM)類衍生物。它們易溶于水相和咪唑基離子液相,并易與軟金屬配合,可以把鑭、錒系元素與釔從水相萃取到離子液相或有機溶劑相。相同實驗條件下,我們分別對甲基咪唑類衍生物在離子液與正戊醇稀釋劑中萃取鑭、錒系元素的情況進行了研究,結(jié)果表明在正戊醇中其萃取能力遠低于離子液中;我們也研究了NO3-對甲基咪唑類萃取鑭、錒系元素的影響,證明NO3-本身參與了萃取反應(yīng);此外,我們通過斜率分析研究,證明甲基咪唑在離子液相的萃取過程中與La3+,,Y3+和UO22+等離子形成了1:1的配合物,而與Eu3+,Lu3+和Th4+等形成了1:4的配合物;通過FTIR和ESI-MS等方法對其配合物進行表征,我們得知甲基咪唑類衍生物在離子液中對鑭、錒系元素萃取是中性溶劑化機理與陽離子交換機理并存的,而在正戊醇中僅為中性溶劑化機理;我們也開展了競爭性萃取研究,發(fā)現(xiàn)甲基咪唑可在鑭系元素,堿金屬及堿土金屬的混合溶液中選擇性萃取鑭系元素,在鑭系元素與鈾、釷的混合溶液中選擇性萃取釷,表明甲基咪唑?qū)﹁|系元素和釷有良好的選擇性萃取能力;反萃研究中,我們發(fā)現(xiàn)甲基咪唑萃取了鑭、錒系元素之后可通過較小濃度的硝酸實現(xiàn)反萃;此外,我們對萃取熱力學(xué)也做了研究,并計算了熱力學(xué)參數(shù)(△H,△S和△G)值,數(shù)據(jù)表明甲基咪唑萃取鑭、錒系元素是一個自發(fā)吸熱的過程。甲基咪唑作為萃取劑時存在著循環(huán)使用性能差和強酸下萃取能力弱等缺點,后續(xù)研究中,我們找到了同等萃取機理的2-甲基-2惡唑啉,并將其化學(xué)改性而合成了一類固相萃取劑,這類固相萃取劑可有效的改善甲基咪唑類的缺點,在鑭、錒系元素的萃取方面有著重要的研究意義。
[Abstract]:In this study, we found a new kind of extractant: methyl imidazolium MIM derivatives. They are easily soluble in aqueous phase and imidazolyl ionic liquid phase, and can be easily combined with soft metal. Lanthanum, actinides and yttrium can be extracted from aqueous phase to ionic liquid phase or organic solvent phase. Under the same experimental conditions, the extraction of lanthanum and actinides in ionic liquid and n-pentanol diluent by methyl imidazole derivatives were studied respectively. The results show that the extraction ability of methyl imidazole derivatives in n-pentanol is much lower than that in ionic liquid. We have also studied the effect of no _ 3- on the extraction of lanthanum and actinides by methyl imidazole, which proves that no _ 3- itself is involved in the extraction reaction; in addition, we have studied it by slope analysis. It was proved that the complexes of methyl imidazole with La3 Y 3 and UO22 plasma were formed at 1:1 while those with Eu3 Lu3 and Th4 formed at 1:4 in the extraction process of ionic liquid phase. The complexes were characterized by FTIR and ESI-MS. We know that the extraction of lanthanum and actinides by methyl imidazole derivatives in ionic solution is a neutral solvation mechanism and a cationic exchange mechanism, but only a neutral solvation mechanism in n-pentanol. We have also carried out competitive extraction studies. It was found that methyl imidazole can selectively extract lanthanide in mixed solution of lanthanide, alkali metal and alkaline earth metal, and thorium in mixed solution of lanthanide, uranium and thorium. The results show that methyl imidazole has good selective extraction ability for lanthanide and thorium. In the back extraction study, we found that lanthanum can be extracted by methyl imidazole, and actinides can be extracted by nitric acid at a lower concentration. We have also studied the extraction thermodynamics and calculated the thermodynamic parameters (H, S and G). The data show that the extraction of lanthanum by methyl imidazole is a spontaneous endothermic process. When methyl imidazole is used as extractant, it has some shortcomings such as poor recycle performance and weak extraction ability under strong acid. In the follow-up study, we found 2-methyl-2 oxazoline with the same extraction mechanism. A kind of solid phase extractant was synthesized by chemical modification. This kind of solid phase extractant can effectively improve the shortcomings of methyl imidazole. It is of great significance in the extraction of lanthanum and actinides.
【學(xué)位授予單位】:蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:O626;TQ028
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本文編號:1836871
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