乙氧基化反應(yīng)器霧化技術(shù)與反應(yīng)模型研究
本文選題:外循環(huán)噴霧式乙氧基化反應(yīng)器 切入點(diǎn):噴嘴 出處:《華東理工大學(xué)》2017年博士論文
【摘要】:外循環(huán)噴霧式乙氧基化反應(yīng)器是利用內(nèi)部霧化噴嘴將液相物料以細(xì)小霧滴狀態(tài)擴(kuò)散到氣相中去,可實(shí)現(xiàn)氣液的充分接觸,在提高安全性的同時(shí)克服了傳統(tǒng)氣液接觸反應(yīng)過(guò)程傳質(zhì)效率低的問題,是當(dāng)今非常先進(jìn)的一種乙氧基化反應(yīng)設(shè)備。然而,目前國(guó)內(nèi)外學(xué)者的研究大都集中在乙氧基化的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及催化劑方面,對(duì)外循環(huán)噴霧式乙氧基化反應(yīng)器的文獻(xiàn)也僅僅停留在技術(shù)介紹層面,對(duì)設(shè)備內(nèi)部關(guān)鍵部件反應(yīng)噴嘴的霧化性能和反應(yīng)性能研究也更為罕見。本文圍繞乙氧基化反應(yīng)器的霧化技術(shù)和反應(yīng)模型進(jìn)行了一系列的研究工作。開發(fā)了一種新型乙氧基化反應(yīng)霧化噴嘴,通過(guò)理論分析、實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和數(shù)值模擬等手段研究了其霧化機(jī)理。設(shè)計(jì)搭建了噴嘴霧化性能測(cè)試平臺(tái),進(jìn)行了不同結(jié)構(gòu)噴嘴的霧化性能實(shí)驗(yàn)研究,分析了不同旋流芯、不同結(jié)構(gòu)尺寸對(duì)各項(xiàng)霧化性能的影響。進(jìn)一步開發(fā)了 VOF-IBM數(shù)值模擬方法,并結(jié)合正交試驗(yàn)法和模糊評(píng)價(jià)法得到了乙氧基化反應(yīng)噴嘴的優(yōu)化結(jié)構(gòu)。最后,建立了關(guān)聯(lián)噴嘴霧化性能的外循環(huán)噴霧式乙氧基化反應(yīng)器的數(shù)學(xué)模型,并進(jìn)行了熱模實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,為乙氧基化反應(yīng)噴嘴和反應(yīng)器的優(yōu)化設(shè)計(jì)、安全操作及工藝改進(jìn)等提供了技術(shù)指導(dǎo)。主要研究工作和結(jié)論如下:(1)開發(fā)了一種新型螺旋槽式乙氧基化反應(yīng)噴嘴,可滿足低壓降、大流量、微粒徑、大范圍和實(shí)心錐型噴霧的要求。該噴嘴的霧化原理是直射式噴霧和離心式噴霧結(jié)合作用的一種霧化機(jī)制,通過(guò)數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)研究,得到了其霧化機(jī)理為:通過(guò)中直槽的液體軸向速度較大,首先在噴口處發(fā)生類似射流,在重力和空氣阻力的作用下,液體積聚在端部;接著通過(guò)旋流槽作用的液體沖出噴口,向外旋轉(zhuǎn)擴(kuò)散,先使液膜收縮為液包;再與空氣較高的相對(duì)速度下,形成漸擴(kuò)形的帶狀液環(huán),實(shí)現(xiàn)一次霧化;最后在慣性力、氣動(dòng)力、粘性力和表面張力的共同作用下,液環(huán)再破碎為小液滴,形成一個(gè)不斷破碎的平衡過(guò)程。根據(jù)上述霧化機(jī)理,建立了該噴嘴各項(xiàng)霧化性能的理論計(jì)算模型。(2)根據(jù)乙氧基化反應(yīng)的工藝要求,篩選出離心壓力式噴嘴、螺旋四槽噴嘴、螺旋六槽噴嘴和實(shí)心X型噴嘴四種可適合乙氧基化霧化反應(yīng)的不同旋流芯的壓力旋流式噴嘴,運(yùn)用自行設(shè)計(jì)搭建的噴嘴霧化性能測(cè)試平臺(tái)分別對(duì)其流量特性、噴霧形態(tài)、霧化錐角、索特爾平均直徑和霧滴粒度分布狀況等進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究,比較發(fā)現(xiàn)螺旋槽式實(shí)心錐噴嘴的綜合實(shí)驗(yàn)性能較好。進(jìn)一步采用與工業(yè)裝置相同結(jié)構(gòu)尺寸的實(shí)驗(yàn)裝置進(jìn)行可視化循環(huán)實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)螺旋槽式噴嘴的噴射狀況較好,霧滴分布均勻,覆蓋范圍大,無(wú)死角。根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合出了各種噴嘴的霧化性能的關(guān)聯(lián)式,運(yùn)用VB進(jìn)行匯編,完成了噴嘴的選型設(shè)計(jì)軟件,并應(yīng)用于噴嘴的優(yōu)化選型設(shè)計(jì)。(3)運(yùn)用自行設(shè)計(jì)搭建的噴嘴霧化性能測(cè)試平臺(tái)對(duì)不同結(jié)構(gòu)尺寸的螺旋槽式噴嘴進(jìn)行系統(tǒng)全面的霧化性能測(cè)試,分析討論了旋流槽的槽型、槽數(shù)、傾斜角、槽長(zhǎng)和旋流槽與直通槽面積比對(duì)各霧化性能的影響。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),流量隨壓降的增大而增大;但每個(gè)噴嘴都有一個(gè)流量系數(shù)。噴霧錐角隨著壓降的增大先增大后減小,臨界變化壓降值在0.20-0.25MPa間。旋流槽的傾斜角小于45°,就可以得到大的噴霧錐角范圍88-123°?紤]到加工制造的難度和效率,旋流槽傾斜角取45°為宜。由于乙氧基化反應(yīng)噴嘴內(nèi)部結(jié)構(gòu)的不同,其徑向分布主要形成單峰、雙峰和三峰三種流量分布形態(tài),其周向不均勻度δ1小于12%;δ2小于6%。索特爾平均粒徑隨著壓降的增大而減小,Log-hyperbolic分布適用于乙氧基化反應(yīng)噴嘴。(4)采用UDF編寫IBM初始破碎模型嵌入CFD代碼中,開發(fā)了一種VOF模型結(jié)合IBM模型的數(shù)值模擬方法,可以得到耦合噴嘴內(nèi)部結(jié)構(gòu)的各項(xiàng)霧化性能,并得到了驗(yàn)證。設(shè)計(jì)正交試驗(yàn),運(yùn)用上述VOF-IBM的方法來(lái)系統(tǒng)地預(yù)測(cè)不同結(jié)構(gòu)尺寸噴嘴的流量系數(shù)、噴霧錐角和索特爾平均粒徑,得到了影響這些霧化性能因素的主次順序。其中傾斜角對(duì)流量系數(shù)和噴霧錐角的影響權(quán)重最大,槽數(shù)和旋流槽與直通槽的面積比i對(duì)索特爾平均粒徑的影響權(quán)重最大。根據(jù)乙氧基化反應(yīng)的工藝要求,通過(guò)模糊評(píng)價(jià)法來(lái)進(jìn)行評(píng)級(jí)。發(fā)現(xiàn)了最適合乙氧基化反應(yīng)的噴嘴結(jié)構(gòu)為:方形旋流槽、槽數(shù)為4、傾斜角為30°、槽長(zhǎng)15mm、旋流槽與直通槽面積比為15.52。(5)將兩種優(yōu)化的螺旋槽結(jié)構(gòu)噴嘴在乙氧基化反應(yīng)工業(yè)應(yīng)用生產(chǎn)裝置上進(jìn)行熱模實(shí)驗(yàn),宏觀質(zhì)量指標(biāo)和反應(yīng)情況基本一致,保持在最佳范圍內(nèi)。建立了關(guān)聯(lián)噴嘴索特爾平均粒徑的外循環(huán)噴霧式乙氧基化反應(yīng)器的數(shù)學(xué)模型,并用Matlab匯編求解,得到了反應(yīng)器內(nèi)壓力和EO氣相摩爾分?jǐn)?shù)的變化情況。比較分析兩種結(jié)構(gòu)噴嘴所生產(chǎn)的產(chǎn)品中起始劑和各加成產(chǎn)物的摩爾分?jǐn)?shù),發(fā)現(xiàn)產(chǎn)品的微觀質(zhì)量仍有上升的空間,最佳的噴嘴索特爾平均粒徑在472μm到543μm之間。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】:華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:TQ052.5
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本文編號(hào):1724428
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