本文選題：直接甲酸燃料電池　切入點(diǎn)：甲酸電氧化反應(yīng)　出處：《大連理工大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：直接甲酸燃料電池(Direct formic acid fuel cell, DFAFC)具有甲酸滲透率低、無毒、不易燃、運(yùn)輸和存儲(chǔ)方便等優(yōu)點(diǎn),適用于微型電源、便攜式電源等領(lǐng)域,近年來受到廣泛關(guān)注。然而陽極甲酸電氧化反應(yīng)(Formic acid electrooxidation reaction, FAOR)催化劑的活性與穩(wěn)定性差阻礙了DFAFC商業(yè)化的進(jìn)程。碳化鎢(WC)具有獨(dú)特的類Pt特性,酸性介質(zhì)中穩(wěn)定性良好,高比表面積、高穩(wěn)定性WC將有可能利于提升催化劑活性和穩(wěn)定性。針對(duì)高溫碳化法制備WC易團(tuán)聚、比表面積低的問題,本論文設(shè)計(jì)制備了兩類高比表面積WC基載鈀催化劑,通過現(xiàn)代譜學(xué)顯微技術(shù)表征了催化劑物性,借助電化學(xué)方法評(píng)價(jià)了其對(duì)FAOR的催化活性和穩(wěn)定性,主要結(jié)論如下：(1)采用模板-熱解法制備了高分散Pd/WCx-T (x是指不同粒徑的Si02微球模板)系列電催化劑。將不同粒徑的Si02微球模板與碳源、鎢源直接混合,通過高溫?zé)峤庵频酶弑缺砻娣eWCX-T,其中WCso-900比表面積404.37m2g1,高于商業(yè)化Vulcan XC-72 (250 m2 g-1);采用浸漬還原法制得Pd/WCx-T系列催化劑,20% Pd/WCio-900催化劑Pd納米粒子均勻分布于WC10-900表面；其催化FAOR的活性大小為847.25 mA mg-1,是20% Pd/C (113.72 mA mg-1)的7.45倍；(2)以高比表面積、高導(dǎo)電性的石墨烯為基底,利用高溫?zé)峤?模板法在其表面擔(dān)載WC制備了石墨烯-碳化鎢(GW)復(fù)合載體,通過浸漬還原法合成了Pd/GWy (y是指GW復(fù)合載體中WC質(zhì)量分?jǐn)?shù))系列催化劑。Pd/GW20催化劑Pd納米粒子粒徑為5-9nm,均勻分散于GW復(fù)合載體表面Pd/GW2o催化劑催化FAOR的活性大小為811.5 mA mg-1,高于Pd/G (703.5 mA mg1);電位在0.1 V(vs. Ag/AgCl)下進(jìn)行1800sI-t測(cè)試,Pd/GW20催化劑電流密度衰減53.4%,小于Pd/G(衰減67%); Pd/GW20催化劑電化學(xué)活性面積(ECSA)減小10%左右,小于Pd/G(減小20%-300%),表明Pd/GW20催化劑具有良好穩(wěn)定性。
[Abstract]:Direct formic acid fuel cells (DFAFCs) have many advantages, such as low formic acid permeability, non-toxic, non-flammable, convenient transportation and storage.However, the poor activity and stability of Formic acid electrooxidation reaction (Faor) catalysts for anodic formic acid electrooxidation have hindered the commercialization of DFAFC.Tungsten Carbide (WCC) has unique Pt-like properties, and its stability in acid medium is good, with high specific surface area and high stability WC, which may be beneficial to enhance the activity and stability of the catalyst.Aiming at the problem of easy agglomeration and low specific surface area of WC prepared by high-temperature carbonization method, two kinds of WC supported palladium catalysts with high specific surface area were designed and prepared in this paper. The physical properties of the catalysts were characterized by modern spectroscopic microscopy.The catalytic activity and stability of FAOR were evaluated by electrochemical method. The main conclusions are as follows: (1) A series of electrocatalysts were prepared by template-pyrolysis method, which refers to the template of Si02 microspheres with different particle sizes.The template of Si02 microspheres with different diameters was mixed directly with carbon source and tungsten source.The high specific surface area of WCX-T was obtained by pyrolysis at high temperature, in which the specific surface area of WCso-900 was 404.37 m2g1, which was higher than that of commercial Vulcan XC-72 (250m2 g -1), and PD nanoparticles of 20% Pd/WCio-900 catalyst of Pd/WCx-T series were obtained by impregnation reduction method.The catalytic activity of FAOR was 847.25 Ma mg-1, 7.45 times of 20% Pd/C 113.72 mg-1). Graphene with high specific surface area and high conductivity was used as the substrate to prepare graphene and tungsten carbide GW composite carrier on its surface by high temperature pyrolysis-template method.A series of catalysts, PD / GW20, were synthesized by impregnation reduction method. The particle size of PD nanoparticles was 5-9 nm, and the activity of Pd/GW2o catalyst dispersed on the GW composite surface was 811.5.Smaller than PD / G indicates that the Pd/GW20 catalyst has good stability.
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TM911.4

【共引文獻(xiàn)】

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